Определение концентрации радона в воздухе помещения жидко-сцинтилляционным методом

Контроль содержания радона в воздухе помещений. Приборы и схемы исследования. Новый метод оценки ОА радона путем его абсорбции в жидком сцинтилляторе и последующего измерения в жидко-сцинтилляционном счетчике. Описание методики, достоинства и недостатки.

Рубрика Химия
Вид научная работа
Язык русский
Дата добавления 17.03.2011
Размер файла 3,8 M

Отправить свою хорошую работу в базу знаний просто. Используйте форму, расположенную ниже

Студенты, аспиранты, молодые ученые, использующие базу знаний в своей учебе и работе, будут вам очень благодарны.

Время прокачки, сек

Число отсчетов

10

447

30

456

60

467

120

499

300

487

График

Видно, что время насыщения здесь увеличилось до 120 секунд. Т.е. налицо зависимость кинетики насыщения сцинтиллятора от концентрации радона в прокачиваемом воздухе. Можно принять, что время насыщения линейно зависит от концентрации радона в воздухе. Поэтому прежде чем начинать прокачку необходимо приблизительно оценить ОА радона, чтобы уже достоверно довести сцинтиллятор до режима концентрационного равновесия. Более подробно этот эффект, к сожалению, исследовать не удалось, т.к. точно определить ОА радона в боксе в условиях нашего эксперимента невозможно. Необходимы дополнительные исследования.

3. Анализ кинетики активности радионуклидов в сцинтилляторе

Для анализа кинетики активности во время прокачки были взяты пробы сцинтилляторов с различными временами прокачек: 3 мин, 6 мин, 9 мин, 15 мин, 20 мин, 25 мин и 35 мин. Кинетика во время выдержки анализировалась последовательными измерениями пробы «35 мин» через каждые 0,5 часа.

Спектры даны в приложении 1.

3.1 Кинетика во время прокачки. Результаты

минуты

число отсчетов РПО218

число отсчетов ПО214

3

1100

333

6

1091,6

593

9

1030,6

813

15

1052,2

1131

20

1015

1621

25

1071,8

2083

35

1145,7

3769

На графике виден рост активности 214Po и постоянное значение активности Rn + 218Po с увеличением времени прокачки. Рост активности 214Po объясняется тем, что с увеличением времени прокачки увеличивается количество 214Po, осажденного сцинтиллятором. Постоянное значение активности Rn + 218Po объясняется достижением радиоактивного равновесия 218Po и концентрационного равновесия Rn. Выделить кинетики отдельных ДПР в сцинтилляторе невозможно: из-за плохого энергетического разрешения невозможно разделить Rn и 218Po, 214Pb и 214Bi. Активность радона посчитана радиометрически после достижения концентрационного равновесия.

3.2 Кинетика во время выдержки

время выдержки, мин

число отсчетов Rn+Po218

число отсчетов Po214

0

1145,7

3769

30

1084,6

2238

60

911,5

1093

90

916,47

700

120

870

518

150

889

441

180

903

410

На графике снова видно радиоактивное равновесие между Rn и 218Po: их общая активность не меняется. Активность 214Po постепенно уменьшается до равновесного значения равного половине суммарной активности Rn и 214Po. Видно, что после 130 - 140 мин выдержки его активность не меняется.

Анализ общей кинетики

Рассмотрим теперь время прокачки и время выдержки одновременно.

Линейный регрессионный анализ активности Rn + 218Po.

XLSTAT 2010.3.05 - Linear regression - on 20.05.2010 at 1:06:18

Y / Quantitative: Workbook = сумм повед нуклидов.xls / Sheet = Лист1 / Range = Лист1!$B$1:$B$14 / 13 rows and 1 column

X / Quantitative: Workbook = сумм повед нуклидов.xls / Sheet = Лист1 / Range = Лист1!$A$1:$A$14 / 13 rows and 1 column

Confidence interval (%): 95

Regression of variable активность РПО218:

Goodness of fit statistics:

Observations

13,000

Sum of weights

13,000

DF

11,000

0,717

Adjusted RІ

0,691

MSE

2802,683

RMSE

52,940

MAPE

4,059

DW

1,402

Cp

2,000

AIC

105,027

SBC

106,157

PC

0,387

Model parameters:

Source

Value

Standard error

t

Pr > |t|

Lower bound (95%)

Upper bound (95%)

Intercept

1085,865

21,059

51,562

< 0,0001

1039,514

1132,216

минуты

-1,086

0,206

-5,273

0,000

-1,539

0,633

Equation of the model:

активность РПО218 = 1085,86490573285-1,0858066889056*минуты

Из проведенного регрессионного анализа видно, что динамика активности Rn и 218Po описывается линией, параллельной оси X (доверительный интервал углового коэффициента (-1,5;06) - ноль входит в этот интервал). Существенный недостаток этой модели плохой коэффициент R2 = 0,717, т.е. имеется существенная вероятность, что данная зависимость - нелинейная. Однако, физических причин для этого нет, поэтому, несмотря на этот недостаток, модель принимается.

Линейный регрессионный анализ логарифма активности 214Po при прокачке.

XLSTAT 2010.3.05 - Linear regression - on 20.05.2010 at 1:21:48

Y / Quantitative: Workbook = сумм повед нуклидов.xls / Sheet = Лист1 / Range = Лист1!$D$1:$D$8 / 7 rows and 1 column

X / Quantitative: Workbook = сумм повед нуклидов.xls / Sheet = Лист1 / Range = Лист1!$A$1:$A$8 / 7 rows and 1 column

Confidence interval (%): 95

Regression of variable логарифм активности ПО214:

Goodness of fit statistics:

Observations

7,000

Sum of weights

7,000

DF

5,000

0,962

Adjusted RІ

0,954

MSE

0,031

RMSE

0,175

MAPE

1,820

DW

1,150

Cp

2,000

AIC

-22,779

SBC

-22,887

PC

0,069

Model parameters:

Source

Value

Standard error

t

Pr > |t|

Lower bound (95%)

Upper bound (95%)

Intercept

5,895

0,121

48,789

< 0,0001

5,585

6,206

минуты

0,070

0,006

11,186

< 0,0001

0,054

0,086

Equation of the model:

логарифм активности ПО214 = 5,89547865992627+7,01194939063896E-02*минуты

Из регрессионного анализа логарифма активности 214Po видно, что рост его активности хорошо описывается экспоненциальной функцией. Причем угловой коэффициент прямой отличается от постоянной распада полония - 218, следовательно, процессы накопления изотопов в сцинтилляторе - это процессы, которые, помимо радиационной составляющей включают в себя еще какие - то процессы нерадиационной природы.

Линейный регрессионный анализ логарифма активности 214Po при выдержке

XLSTAT 2010.3.05 - Linear regression - on 20.05.2010 at 1:24:59

Y / Quantitative: Workbook = сумм повед нуклидов.xls / Sheet = Лист1 / Range = Лист1!$E$9:$E$14 / 5 rows and 1 column

X / Quantitative: Workbook = сумм повед нуклидов.xls / Sheet = Лист1 / Range = Лист1!$A$9:$A$14 / 5 rows and 1 column

Confidence interval (%): 95

Goodness of fit statistics:

Observations

5,000

Sum of weights

5,000

DF

3,000

0,912

Adjusted RІ

0,883

MSE

0,019

RMSE

0,137

MAPE

1,574

DW

1,421

Cp

2,000

AIC

-18,426

SBC

-19,207

PC

0,204

Model parameters:

Source

Value

Standard error

t

Pr > |t|

Lower bound (95%)

Upper bound (95%)

Intercept

7,633

0,232

32,870

< 0,0001

6,894

8,371

K

-0,008

0,001

-5,590

0,011

-0,013

-0,003

Equation of the model:

7,71333788887187 = 7,63251461367727-8,07694705517643E-03*65

Из регрессионного анализа видно, что спад активности 214Po хорошо описывается экспоненциальной функцией, что также подтверждается теоретическими выводами. Коэффициент наклона прямой статистически совпадает с постоянной распада 214Po.

4. Исследование эффекта травления сцинтиллятора кислородом воздуха

Для проверки данного факта были взяты две пробы боксового воздуха:

1) проба без предварительной прокачки через сцинтиллятор чистого комнатного воздуха;

2) проба с предварительной прокачкой через сцинтиллятор чистого воздуха в течении 5 минут.

Спектры и результаты.

Первая проба

Вторая проба

Выводы

1) форма спектра не изменилась;

2) численные расчеты показали, что активности компонентов также существенно не изменились.

Т.о. эффект травления сцинтиллятора экспериментально не подтвердился. Объяснение: растворитель сцинтиллятора в основном состоит из полимеров, окислить которые довольно сложно.

5. Исследование воздействия электроотрицательных ионов и электростатического поля, создаваемых генераторами типа люстры Чижевского на ЭРОА радона, ОА радона и его ДПР

Для оценки воздействия люстры Чижевского (ЛЧ) был взят ряд проб комнатного воздуха до ЛЧ и после её работы.

Концентрация газообразного радона определялась радиометрическим измерением равновесной пробы воздуха. Концентрации ОА ДПР радона измерялся с помощью аспирационного метода, основанного на двух измерениях (методе Маркова).

Спектры даны в приложении 2.

Результаты.

время работы ЛЧ

активность RaA

активность RaB

активность RaC

активность Rn

0

218

277

282

228

0,5

251

122

92

197,6666667

1

166

80

60

228

1,5

306

74

70

228,6666667

2

207

47

13

186

График.

Из графиков видно, что люстра Чижевского не влияет на ОА Rn и RaA. На радон она не влияет, потому что он присутствует в воздухе в виде нейтральных атомов, на которые ЛЧ не действует. ДПР радона (RaA, RaB, RaC) присутствуют в воздухе в виде заряженно преимущественно положительно ионов (это происходит из - за их ионизации за счет энергии отдачи, получаемой при распаде Rn и его ДПР). Динамика RaB и RaC хорошо согласуется с этим фактом. Их ОА убывают при работе ЛЧ предположительно по экспоненциальному закону. Однако, ОА RaA остается приблизительно постоянной, либо колеблется около среднего значения, равного активности радона. Причина этого - неизвестна.

Рассмотрим теперь кинетику ЭРОА радона.

Время работы ЛЧ, ч

Cэроа , Бк/м3

0

290

0,5

127

1

84

1,5

77

2

50

График.

Видно, что в процессе работы ЛЧ ЭРОА радона падает. Теоретически это показано в работе [2]. Видно, что несмотря на то, что ОА RaA остается постоянной, общая ЭРОА падает. Это связано с тем, что ОА RaA дает только 10% вклад в ЭРОА (из (2)), в то время как оставшиеся активности других радионуклидов спадают очень сильно. Это и дает такой эффект в ЭРОА. Хотя можно предположить, что вследствие того, что ЛЧ не действует на активность RaA, ЭРОА радона будет понижаться до определенного значения - предела, а дальше будет оставаться постоянной. Для проверки этой гиоптезы необходимы дополнительные весьма длительные исследования.

Т.о. в итоге можно заключить следующее:

ЛЧ, создавая электростатическое поле и генерируя электроотрицательные ионы, будет очищать воздух от ДПР радона, осаждая заряженные аэрозоли. При этом ОА самого газообразного радона не изменяется, поэтому по прошествии времени релаксации ~ 134 мин система вернется в первоначальное состояние и ЭРОА восстановится. Следовательно, ЛЧ обеспечивает временный понижающий эффект на ЭРОА. Для долгосрочного понижения необходима очистка воздуха от газообразного радона, например, с помощью вентиляции.

По влиянию ЛЧ на динамику отдельных компонентов ЭРОА: ОА RaB и RaC уменьшаются, ОА RaA не изменяется.

Также замечено влияние ЛЧ на сам метод измерения. Были получены данные, что возможно, образующиеся электроотрицательные ионы взаимодействуют со сцинтиллятором и приводят к изменению его свойств.

Например, один из спектров после работы ЛЧ.

На нем отчетливо видно, что появляется четкий пик в районе 150 канала, он соответствует энергии ~ 1 МэВ. В природе не существует радиоизотопа, дающего при альфа - распаде частицы таких энергий. Поэтому было предположено, что ЛЧ меняет фон установки таким образом, что появляется этот пик. Для проверки этого факта был проделан следующий опыт. Из комнаты был по возможности удален весь радон и его ДПР (с помощью проветривания). Затем была включена люстра Чижевского на 2 часа и после этого была сделана прокачка комнатного воздуха через сцинтиллятор. Результат (спектр) ниже.

Из спектра видно, что, несмотря на проветривание, следы радона остались, но самое главное пик снова проявился. Т.о. можно предположить, что в сцинтилляторе под действием электроотрицательных ионов проходят реакции, которые приводят либо к изменению свойств сцинтиллятора, которые выражаются в росте фоновых отсчетов в каналах 50 - 200, либо под действием этих объектов происходит хемилюминесценция, которая и регистрируется.

Заключение

В данной работе были проанализирована проблема радоновой безопасности в жилищах. Необходимость проделанной работы очевидна: радон признан вторым после курения фактором, вызывающим рак легкого. В работе дана исчерпывающая информация по радону и радоновой безопасности. В начале дается история открытия радона, его физико-химические свойства, краткий обзор его изотопов. Дана информация о его ДПР. Показано, что все тела, находящиеся в контакте с радоном приобретают наведенную активность, вследствие осаждения на них ДПР радона.

Раскрыта канцерогенная опасность радона. Показано, как радон может вызывать рак легкого. Отмечено, что радиационное воздействие радона может быть оценено двумя путями: путем определения ОА газообразного радона и определения ЭРОА радона. Дано понятие скрытой энергии, ЭРОА радона и коэффициента равновесия. Дана связь между ними и ОА радона и ДПР.

Затем достаточно подробно описаны методы оценки ОА и ЭРОА радона. Рассмотрены трековый метод, метод сорбции на угле - методы оценки ОА газообразного радона и аспирационные методы - методы оценки ОА ДПР или ЭРОА.

Очень подробно описан жидко-сцинтилляционный метод и возможность его применения для радоновых измерений. Показано, что, вследствие хорошей поглотительной способности жидкого сцинтиллятора по отношению к радону, сцинтиллятор может выступать в роли сборщика (коллектора) радона из атмосферного воздуха. Эта методика похожа на метод сорбции на активированном угле с той разницей, что процесс идет быстрее, поэтому его можно использовать для измерения краткосрочных вариаций ОА газообразного радона, а также в том, что данная методика менее чувствительна к влажности воздуха, чем угольная методика. В условиях большей части нашей северной страны, где влажность воздуха велика, это может сыграть решающую роль.

В экспериментальной части была проверена возможность применения данного метода на практике. Было показано, что это экспериментальные спектры - достаточно хорошо могут быть расшифрованы, т.о. данная методика может успешно применяться при измерениях.

Была разработана модель кинетики активности радионуклидов в сцинтилляторе. На основе этой модели был разработан алгоритм радиометрического измерения ОА газообразного радона без привлечения спектрометрии (на основе состояния радиоактивного равновесия в сцинтилляторе). В ходе экспериментов была подтверждена предложенная модель кинетики радионуклидов в сцинтилляторе. Из оценок экспериментальных данных были получены параметры модели: времена прокачки, выдержки, измерения, объем сцинтиллятора.

Во второй части эксперимента была оценено влияние работы генераторов электрического поля и электроотрицательных ионов типа ЛЧ на ОА радона и ДПР (ЭРОА). Полученные результаты свидетельствуют о том, что ЛЧ снижает ОА некоторых ДПР, что приводит к снижению ЭРОА. Однако, она не действует на ОА газообразного радона. Поэтому, по истечению времени релаксации к радиационному равновесию, ЭРОА восстановится. Для длительного снижения ЭРОА необходимо из комнаты удалить газообразный радон, например, проветриванием. Также было замечено, что образующиеся электроотрицательные ионы отрицательно влияют на жидкий сцинтиллятор, приводя к изменению его свойств. Это также необходимо учитывать.

В итоге можно заключить следующее.

Преимущества метода очевидны:

- почти 100% эффективность регистрации б - частиц;

- низкий предел определения активности нуклидов;

- малый объем анализируемой пробы;

- простота и экспрессность подготовки проб для исследования, следовательно, возможность оценки краткосрочных вариаций ОА радона.

Недостатки метода:

- низкое спектральное разрешение (~6%, для гамма - спектрометрии ~0,1-1%);

- смещение спектра по каналам анализатора из-за тушения, что вожет вызвать определенные трудности при идентификации пиков в б - спектре.

Список используемой литературы

1. T. Turtiainen. Measurement of radon emanation of drainage layer media by liquid scintillation counting. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Vol. 279, № 1, pp. 325-331.

2. Патент на изобретение №2101790. Федеральная служба по интеллектуальной собственности, патентам и товарным знакам.

3. M.G. Maragheh, S.W. Husain, F. Asgharizadeh, F. Moosavi, M. Anbia. Determination of 222Rn in Iranian mineral waters using liquid scintillation alpha-spectrometry. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Vol. 252, No. 2 (2002) 349-351

4. D. Desideri, C. Roselli, A.Rongoni, D. Saetta. 222Rn determination in drinkable waters of a central eastern Italian area: Comparison between liquid scintillation and gamma-spectrometry. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Vol. 266, № 2, pp. 191-197.

5. H. Amano and A. Kasai. The measurement of radon in closed air using the liquid scintillation technique. Radiation Protection Dosimetry, Vol. 22, № 3, pp. 193-195

6. L. Salonen, H. Hukkanen. Advantages of low-background liquid scintillation alpha-spectrometry and pulse shape analysis in measuring 222Rn, uranium and 226Ra in groundwater samples. Journal of Radioanalyacal and Nuclear Chemistry, Vol. 226, № 1-2 (1997),pp. 67-74

7. Washburn E.W. Solubility of gases in liquids. International Critical Tables of numerical data, physics, chemistry and technology. Volume IV, pp. 254.

8. Афонин А.А., Котляров А.А. Государственный реестр средств измерений РФ: приборы радиационного контроля. Часть 5. Средства измерения объемной активности (ОА) и эквивалентной объемной активности (ЭРОА) радона. «Анри», №3, 2008 г., стр. 3-7.

9. Егоров В.Н., Чирин Н.А., Коломейцев Г.Ю. Жидкосцинтилляционная б - спектрометрия. «Атомная энергия», т.90, вып. 4, апрель 2001г.

10. Principles and Applications of Liquid Scintillation Counting. National Diagnostics, 2004 г.

11. L. Liong Wee Kwong, J.J. La Rosa, S.H. Lee, P.P. Povinec. Liquid scintillation spectrometry of beta-emitters in marine samples. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Vol. 248, No. 3 (2001) 751-755

12. LIQUID SCINTILLATION COUNTING. UNIVERSITY OF WISCONSIN - MILWAUKEE ENVIRONMENTAL HEALTH, SAFETY AND RISK MANAGEMENT RADIATION SAFETY PROGRAM

13. Сердюкова А.С., Капитанов Ю.Т. Изотопы радона и продукты из распада в природе. Москва, Атомиздат, 1975.

14. В.О. Вяземский, И.И. Ломоносов, А.Н. Писаревский и т.д. Сцинтилляционный метод в радиометрии. Государственное издательство литературы в области атомной науки и техники. Москва, 1961 г.

15. А.Н. Несмеянов, В.И. Баранов. Практическое руководство по радиохимии. Государственное научно-техническое издательство химической литературы. Москва, 1956 г.

16. Л. Салонен. Жидкостная сцинтилляционная б/в-спектрометрия как метод обследования грунтовых вод Финляндии. Радиохимия, 2006, т. 48, №6, с.544-550.

Приложения

Приложение 1

б - спектры накопления

tпрок=3 мин

tпрок=6 мин

tпрок=9 мин

tпрок=15 мин

tпрок=20 мин

tпрок=25 мин

tпрок=35 мин

б - спектры распада

tвыдер=0,5 часа

tвыдер=1 час

tвыдер=1,5 часа

tвыдер=2 часа

tвыдер=2,5 часа

tвыдер=3 часа

Приложение 2

Спектры воздействия люстры Чижевского

Без ЛЧ:

ЛЧ (динамика спектров через каждые 500 с)

Размещено на http://www.allbest.ru


Подобные документы

  • Инертные газы – химические элементы восьмой группы периодической системы: гелий He, неон Ne, аргон Ar, криптон Kr, ксенон Xe, радон Rn. История их названия. Эмиссионный спектр неона. Физиологическое действие ксенона. Концентрация радона в воздухе.

    презентация [507,5 K], добавлен 14.04.2015

  • Исследование природы радона, его соединений, влияние на человека: общие сведения, история открытия, физические и химические свойства; получение, нахождение в природе. Применение радонозащитных покрытий различных материалов; радоновая проблема в экологии.

    реферат [2,0 M], добавлен 10.05.2011

  • Определение удельного теоретического количества и объема воздуха, необходимого для сгорания паров бензола. Составление стехиометрического уравнения реакции горения бензола в воздухе. Расчет числа киломолей воздуха, необходимого для полного сгорания.

    контрольная работа [246,1 K], добавлен 21.06.2014

  • Виды нефтяных шламов, процессы их образования, переработки и удаления из резервуаров. Определение содержания воды в нефтяном шламе методом потрескивания. Определение механических примесей и содержания ароматических углеводородов весовым методом.

    курсовая работа [158,6 K], добавлен 29.11.2012

  • Обзор развития методики определения азота в стали. Характеристика системы анализатора азота в жидком металле multi-lab nitris system. Особенности погружаемого в жидкую сталь наконечника зонда Nitris. Анализ стадий измерительного цикла содержания азота.

    контрольная работа [2,6 M], добавлен 03.05.2015

  • Титриметрический метод анализа. Теория броматометрического метода анализа. Техника титрования. Достоинства и недостатки броматометрического метода. Фенолы. Определение фенола. Химические реакции, используемые в методах титриметрии.

    курсовая работа [35,9 K], добавлен 26.03.2007

  • Физическая сущность абсорбционных процессов. Принципиальная схема циркуляции абсорбента на установках масляной и низкотемпературной абсорбции. Технологические схемы процесса низкотемпературной абсорбции. Основной недостаток низкомолекулярных абсорбентов.

    реферат [1,4 M], добавлен 04.04.2017

  • Ацетилен как реакционно-способное соединение, вступающее в многочисленные реакции. Общая характеристика информационной схемы для абсорбционной колонны. Рассмотрение особенностей разработки информационной схемы для процесса абсорбции диацетилена.

    курсовая работа [408,0 K], добавлен 06.04.2015

  • Метод определения содержания основного вещества и примесей в химических реактивах. Приготовление искусственных калибровочных смесей. Градуировка прибора по примесям в изобутаноле методом внутреннего стандарта. Определение калибровочных коэффициентов.

    лабораторная работа [49,5 K], добавлен 23.12.2012

  • Кислород как самый распространённый элемент земной коры, процесс его возникновения и массовая доля в воздухе. Физические и химические свойства кислорода, его реагентность. Растворённый кислород как из важнейших показателей качества воды, его измерение.

    курсовая работа [502,8 K], добавлен 04.05.2010

Работы в архивах красиво оформлены согласно требованиям ВУЗов и содержат рисунки, диаграммы, формулы и т.д.
PPT, PPTX и PDF-файлы представлены только в архивах.
Рекомендуем скачать работу.