Исследование квантово-размерных структур

Рисунок 22 - Спектры линейного поглощения (а) и дифференциального пропускания (b) GaAs квантовых нитей

Сплошными и штриховыми стрелками показаны теоретические значения межзонных переходов из подзоны тяжелых (hh) и легких (lh) дырок для квантовых нитей с диаметром 4 нм, 4.8 нм и 6 нм[17].

4. Оптические свойства квантовых точек

4.1 Оптические методы исследования квантовых точек

Оптические методы являются самыми мощными и универсальными методами исследования полупроводниковых квантовых точек. Это связано с тем, что они позволяют резонансно возбуждать и селективно исследовать те или иные состояния различных наноструктур. В ряде случаев только оптические методы применимы для исследования квантовых точек. Такая ситуация имеет место для нанокристаллов, выращенных в диэлектрических матрицах, а также помещенных в жидкости или полимеры. Линейные и нелинейные оптические методы открывают возможность изучения широкого круга параметров, эффектов и процессов в квантовых точках в стационарном и нестационарном режимах. С их помощью может быть получена информация об энергетической структуре элементарных возбуждений, например энергетические спектры электронной и колебательной подсистем, о взаимодействии элементарных возбуждений между собой и с внешними полями, о перенормировке энергетических спектров и возникновении коллективных возбуждений, а также о динамике элементарных возбуждений и релаксационных процессах. Кроме того, оптические методы позволяют осуществлять характеризацию и контроль качества квантовых точек, т.е. определять их химический состав и размеры, а также качество границ раздела и наличие дефектов.

Взаимодействие электромагнитного излучения с электронами и дырками главным образом определяется выражением:

(12)

где m - масса свободного электрона, A=eA₀ - векторный потенциал световой волны с поляризацией e, p=?ih? - оператор импульса заряженной частицы. Взаимодействие (12) приводит к межзонным и внутризонным переходам электронной подсистемы квантовой точки, в результате которых поглощаются или испускаются фотоны. Такими переходами обусловлено большинство оптических процессов, включая поглощение и рассеяние света, а также люминесценцию (рис. 23).

hщ - энергия поглощенных или излученных фотонов,

hщ₁ и hщ₂ - энергии падающих и рассеянных фотонов

Рисунок 23 - Схема межзонных электронных переходов в квантовой точке, иллюстрирующая процессы поглощения (a), люминесценции (b) и рассеяния света (c)

Для того чтобы выяснить, каким образом трехмерное пространственное ограничение модифицирует электронфотонное взаимодействие, рассмотрим матричный элемент (12). Для простоты будем использовать двухзонную модель полупроводника (зона проводимости с и валентная зона v) и предполагать, что в сферической квантовой точке, находящейся в режиме сильного конфайнмента, потенциальная яма для электронов и дырок имеет бесконечно высокие стенки. Необходимо различать два качественно различных типа оптических переходов. Первый из них, называемый внутризонным, имеет место, когда начальное и конечное электронные состояния принадлежат одной и той же зоне, например зоне проводимости. В этом случае матричный элемент взаимодействия (12) имеет вид:

 , (13)

где символами н1и н0 обозначены наборы из трех квантовых чисел n₁, l₁, m₁ и n₀, l₀, m₀, характеризующие конечное и начальное состояния соответственно. В дипольном приближении (13) упрощается:

, (14)

где m_c - эффективная масса электрона в зоне проводимости.

Важной особенностью электрон-фотонного взаимодействия при внутризонных переходах является зависимость его матричных элементов от размера квантовой точки. Для режима сильного конфайнмента эта зависимость достаточно простая - матричный элемент пропорционален обратной величине характерного размера квантовой точки. Можно показать, что эта закономерность справедлива для квантовых точек любой формы[5].

Рассмотрим теперь в режиме сильного конфайнмента межзонные переходы, в результате которых образуется электрондырочная пара, т.е. электрон из валентной зоны переходит в зону проводимости. Матричный элемент взаимодействия (7), описывающий такой переход, может быть представлен следующим образом:

(15)

В дипольном приближении выражение (15) упрощается:

(16)

4.2 Однофотонное поглощение квантовыми точками

Предположим, что образец представляет собой квантовые точки из полупроводника с кубической симметрией, внедренные в диэлектрическую матрицу, например, стекло. Тогда нанокристаллы в этой матрице имеют почти сферическую форму, и для описания их электронной подсистемы можно воспользоваться моделью квантовой точки с бесконечно высокими потенциальными барьерами для электронов, дырок и экситонов. Пусть на образец падает электромагнитная волна, энергия фотонов которой hщ попадает в область межзонных переходов в нанокристаллах (рис. 24), а ее интенсивность (I) не слишком высока.

Рисунок 24 - Схема межзонных электронных переходов в квантовой точке в режиме сильного и слабого конфайнмента, иллюстрирующая процесс однофотонного поглощения.

, (17)

где - матричный элемент электронфотонного взаимодействия, вычисленный с использованием полных волновых функций.



Рисунок 25 - Спектры однофотонного поглощения нанокристаллов CuCl с различными средними радиусами R₀=3.1 (1), R₀=2.9 (2) и R₀=2.0 нм (3)

На рисунке 25 приведены спектры однофотонного поглощения нанокристаллов в стеклянной матрице, изготовленных из кубического полупроводника CuCl. Измерения проводились при температуре T=4.2 К для образцов, содержащих ансамбли квантовых точек со средними радиусами 3.1, 2.9 и 2.0 нм. Поскольку боровский радиус экситона R_ex в CuCl равен 0.7 нм, то можно считать, что нанокристаллы во всех трех образцах находятся в режиме слабого конфайнмента.

Из рисунке 25 видно, что при уменьшении среднего радиуса нанокристаллов их спектры поглощения смещаются в высокоэнергетическую область. Этот сдвиг достаточно хорошо описывается выражением h²р²/2MR² в соответствии с предсказанием простой теории межзонного поглощения квантовыми точками в режиме слабого конфайнмента. В то же время каждый спектр на рисунке 25 состоит из двух линий, достаточно близких по амплитуде. Энергетическое расстояние между этими линиями не согласуется с величиной 3h²р²/2MR², равной энергетическому зазору между двумя нижайшими экситонными уровнями размерного квантования, однофотонный переход в которые разрешен правилами отбора. Таким образом, интерпретировать вторую (высокоэнергетическую) линию спектра поглощения не удается в рамках двухзонной модели полупроводника. Чтобы объяснить наличие высокоэнергетической линии, необходимо вспомнить, что валентная зона полупроводников с кубической симметрией обладает сложной структурой (рис. 26).

E_g - ширина запрещенной зоны,

Д_so - спин-орбитальное расщепление,

vh, vl и vs - подзоны тяжелых, легких и спино-рбитально отщепленных дырок соответственно

Рисунок 26 - Энергетическая зонная структура кубических полупроводников

Она состоит из подзон тяжелых и легких дырок, вырожденных в центре зоны Бриллюэна, и подзоны спин-орбитально отщепленных дырок, отделенной от двух первых энергетическим зазором Дso. Трехмерное пространственное ограничение приводит к размерному квантованию всех трех подзон валентной зоны. В случае нанокристаллов CuCl верхней является подзона спин-орбитально отщепленных дырок. Отсюда следует, что низкоэнергетическая линия спектров поглощения, представленных на рисунке 25, соответствует генерации экситонов, образованных электроном зоны проводимости и дыркой из этой подзоны валентной зоны. Вторая же высокоэнергетическая линия связана с возбуждением экситонов, в которые включены дырки из подзон легких и тяжелых дырок. Энергетическое расстояние между парой линий можно приближенно описать выражением:

 (18)

где m_vs и m_vh - эффективные массы спин-орбитально отщепленных и тяжелых дырок.

Учет сложной структуры валентной зоны в простейшем варианте может быть выполнен в рамках модели, в которой подзоны валентной зоны считаются независимыми друг от друга. При этом полный энергетический спектр электронных, дырочных и экситонных состояний квантовых точек будет суперпозицией спектров изолированных зон. Данная модель позволяет выполнить тривиальное обобщение теории однофотонного поглощения. Действительно, полный спектр поглощения является простой суперпозицией спектров, сформированных оптическими переходами между изолированными подзонами валентной зоны и зоной проводимости.

Следует отметить, что интерпретировать спектры однофотонного поглощения квантовых точек в режиме сильного конфайнмента значительно труднее, чем в режиме слабого конфайнмента. На рисунке 27 представлен коэффициент поглощения нанокристаллов со средним радиусом 3 нм в воде, изготовленных из кубической модификации CdSe. Поскольку боровский радиус экситона в CdSe равен 5.7 нм, можно считать, что квантовые точки находятся в режиме сильного конфайнмента. Трудность интерпретации таких спектров обусловлена тем, что спектральные особенности коэффициента поглощения, например на рисунке 27 в области 2.25 и 2.8 эВ, связанные с переходами из подзон тяжелых / легких дырок и спин-орбитально отщепленных дырок соответственно, являются полосами.



Рисунок 27 - Коэффициент однофотонного поглощения квантовых точек из CdSe в воде (средний радиус нанокристаллов 3 нм)

Они сформированы не одной неоднородно уширенной линией, а целыми сериями линий одиночного нанокристалла, которые соответствуют оптическим переходам с различными угловыми моментами (v, l=0>c, l=0; v, l=1>c, l=1; v, l=2>c, l=2;…). Из-за достаточно большого неоднородного уширения линии с различными угловыми моментами спектрально не разрешаются и не удается определить квантовые числа перехода, которому соответствуют максимумы спектральных особенностей коэффициента поглощения[6].

4.3 Лазеры на квантовых точках для волоконной связи

Развитие оптоволоконных телекоммуникаций привело к необходимости создания эффективных полупроводниковых лазеров и оптических усилителей, работающих в спектральной области минимальных потерь волноводов (1.25-1.65 мкм). Наибольшая длина волны, достигнутая лазерами на квантовых ямах InGaAs/GaAs, составляет 1230 нм - для устройств, генерирующих с торца, и 1260 нм для лазеров с вертикальным резонатором. Достаточно большие пороговые токи, низкая рабочая температура и невысокая температурная стабильность таких лазеров не всегда удовлетворяют требованиям, предъявляемым к высокоскоростным телекоммуникационным устройствам.

Прогресс в изготовлении многослойных структур самоорганизованных квантовых точек соединений A₃B₅, достаточно однородных по размеру и форме при большой поверхностной плотности, привел к созданию полупроводниковых лазеров с квантовыми точками в качестве активной среды. В результате спектральная область 1.0-1.7 мкм стала доступной для генерации как для лазеров традиционной конструкции, так и для лазеров с вертикальным резонатором, использующих квантовые точки InGaAs и подложки GaAs. В частности, оба типа лазеров могут генерировать излучение с длиной волны 1.3 мкм с чрезвычайно низкими пороговыми токами и высокой выходной мощностью. Недавно был продемонстрирован широкополосный лазер на квантовых точках, излучающий на 1.5 мкм с плотностью тока всего в 70 А/см2 на один слой квантовых точек при комнатной температуре. Оптические усилители на основе квантово-точечных структур представляют интерес для высокоскоростной обработки сигналов со скоростью свыше 40 Гбит/с. Существенно, что развитые GaAs-технологии позволяют изготавливать достаточно дешевые монолитные лазеры на квантовых точках с вертикальным резонатором c распределенными брэгговскими зеркалами на основе пар AlAs/GaAs и AlOx/GaAs.

Следует отметить, что благодаря неоднородному уширению электронных переходов в квантовых точках возникает возможность расширения области непрерывной перестройки длины волны генерации. При некотором увеличении пороговых токов она может достигать 200 нм (1.033-1.234 мкм). Лазеры, использующие InAs-квантовые точки и InP-подложки, также представляют интерес, поскольку они позволяют получать генерацию в более длинноволновом диапазоне (1.8-2.3 мкм), важном для применений в молекулярной спектроскопии и дистанционном контроле газовых атмосфер с помощью лидаров. В то же время, генерация излучения с длиной волны 1.9 и 2 мкм лазера с активной средой из такой гетероструктуры была получена пока только при низкой (77 К) температуре. Интересно, что генерация на длинах волн 1.6 и 1.78 мкм была также продемонстрирована для лазеров на InAs квантовых проволоках - одномерных квантовых структурах на (001) InP-подложке. И наконец, непрерывная генерация в области 2 мкм получена при комнатной температуре при использовании в качестве активной среды лазера квантовых точек на основе InAsSb, выращенных на (001) InP-подложке. Интенсивное развитие этого направления привело к тому, что в настоящее время некоторые типы полупроводниковых лазеров с активной средой на основе квантовых точек стали коммерчески доступны.

Преимущества лазера на квантовых точках по сравнению с лазером на квантовых ямах можно условно разделить на физические и технологические. Физические преимущества обусловлены в основном д-образным спектром плотности состояний и гигантской силой осциллятора оптических переходов на единицу объема КТ, обусловленную эффективным перекрытием волновых функций электрона и дырки из-за их пространственной локализации. К таким преимуществам относят сверхвысокую температурную стабильность пороговой плотности тока [4], гигантские коэффициенты максимального удельного усиления материала (material gain) и максимального дифференциального усиления материала (differential gain), на два-три порядка превышающие аналогичные значения для лазера на квантовых ямах. К преимуществам лазеров на КТ можно также отнести малое время заселения основного состояния и, соответственно, высокие рабочие частоты. К технологическим преимуществам можно отнести отсутствие или подавление диффузии неравновесных носителей, что приводит к уменьшенному растеканию неравновесных носителей из области полоска, подавлению безызлучательной рекомбинации на точечных и протяженных дефектах и, соответственно, подавлению эффекта роста дислокаций, а также подавлению эффекта перегрева зеркал за счет поверхностной рекомбинации. Кроме того, упорядоченный массив квантовых точек, расположенный в оптическом волноводе, может приводить к распределенной обратной связи и одномодовой генерации. В случае вертикально излучающих лазеров имеется принципиальная возможность создания лазера на одной квантовой точке, что позволяет избежать неоднородного уширения, характерного для ансамбля квантовых точек, и полностью реализовать преимущества трехмерного квантования. Рабочие характеристики лазеров на КТ, полученных различными методами, исследовались в работах [5].

При низких температурах лазерная генерация начинается при энергиях, близких к максимуму пика фотолюминесценции, указывая на то, что за лазерную генерацию ответственны переходы через основное состояние квантовых точек. С повышением температуры пороговая плотность тока практически не изменялась, сохраняя свое значение 80 А/см2 до температур порядка 180 K. Если аппроксимировать температурную зависимость пороговой плотности тока выражением вида J = J₀ exp (?T /T₀), то в этом температурном диапазоне T₀ = 380 K, что выше теоретического предела для лазеров на квантовых ямах. При этом длина волны генерации находится вблизи максимума пика ФЛ и ЭЛ при слабом уровне возбуждения. При повышении температуры свыше 180 K пороговая плотность тока начинала расти, что совпадает с уменьшением интегральной интенсивности фотолюминесценции с энергией активации ? 80?90 мэВ. Данная величина хорошо согласуется с энергией локализации дырок в квантовых точках и указывает на то, что причиной роста пороговой плотности тока является недостаток усиления, связанный с термическим выбросом носителей из квантовых точек. Эффект насыщения усиления сопровождается сдвигом длины волны генерации в коротковолновую сторону, соответствующую области излучения возбужденных состояний квантовых точек и смачивающего слоя InGaAs.

Таким образом, инжекционные лазеры на квантовых точках демонстрируют низкие значения пороговой плотности тока и рекордную температурную стабильность при низких температурах в соответствии с теоретическими предсказаниями. Однако недостаточная энергия локализации носителей приводит к сильной температурной зависимости пороговой плотности тока при температурах вблизи комнатной.

Возможность реализации инжекционного лазера на квантовых точках в существенной степени зависит от соотношения между усилением излучения из квантовых точек и оптическими потерями в структуре. В случае инжекционного лазера на квантовой яме, типичная ширина которой составляет < 100 A?, фактор оптического ограничения (пропорциональный интегралу перекрытия между волновой функцией электрона и световой волной) составляет порядка 0.03. В случае уменьшения толщины ямы до 10-30 A? данный коэффициент существенно не уменьшается из-за проникновения волновой функции в барьеры. Следует отметить, что усиление в лазерах на квантовых ямах мало, и низкие пороговые плотности тока могут быть реализованы только для больших длин резонатора, когда удается в существенной степени уменьшить влияние потерь на вывод излучения, или в четырехсколотых образцах. В случае массива квантовых точек волновая функция основного состояния полностью локализована внутри квантовой точки. Даже в случае плотного массива островков только примерно 2 монослоя InAs преобразуются в квантовые точки, что соответствует усредненному по площади поверхности экситонному объему, вследствие чего фактор оптического ограничения очень мал [5]. Тем не менее реализация инжекционного лазера на квантовых точках оказалась возможной вследствие гигантского возрастания «удельного усиления» в соответствии с теоретическими оценками.

Удельное усиление было непосредственно определено из условия равенства усиления и потерь на пороге генерации. Внутренние потери измерялись из зависимостей пороговой плотности тока от длины резонатора и дифференциальной эффективности от потерь на выход. Фактор оптического ограничения оценивался исходя из известных данных электронной микроскопии геометрических размеров точек. Полученное значение максимального «удельного усиления» составляет 1.5 Ч 10?5 см?1 [7], что более чем на порядок превосходит значение для лазеров на квантовых ямах. Вследствие линейной зависимости между усилением и током, дифференциальное усиление в лазерах на квантовых точках возрастает также более чем на 3 порядка [101] по отношению к лазерам на квантовых ямах и достигает величин порядка 10?12 см².

Возрастание усиления является прямым следствием размерного квантования в квантовых точках. Последнее уменьшает число состояний, которое необходимо заполнить для достижения определенного усиления. Основными факторами, снижающими усиление при определенной плотности тока, являются тепловой выброс носителей из квантовых точек и утечки через безызлучательную рекомбинацию в материале барьера.

Ухудшение характеристик лазера на квантовых точках при температурах выше 150?180 K обусловлено недостаточным усилением. Для увеличения усиления необходимо либо повысить однородность массива квантовых точек, что в принципе может быть достигнуто путем оптимизации режимов выращивания, либо путем увеличения концентрации точек, что достигается путем использования вертикально связанных квантовых точек (ВСКТ) [71-74]. Преимущество вертикально связанных КТ это - наряду с большим коэффициентом оптического ограничения, возможность более быстрой релаксации носителей в основное состояние, меньшее время излучательной рекомбинации [7] и возможность эффективного туннелирования электронов и дырок между точками в соседних рядах, которая отсутствует в случае рядов изолированных КТ.

Лазеры на вертикально связанных квантовых точках демонстрируют гораздо большее оптическое усиление, а насыщение усиления в них отстутствует вплоть до коротких длин резонатора. Они демонстрируют генерацию через основное состояние квантовых точек до комнатной температуры, и длина волны генерации следует за температурной зависимостью ширины запрещенной зоны GaAs. Пороговая плотность тока резко уменьшается до величин порядка 90 А/см2 (300 K) при увеличении числа циклов складирования до 10 (рис. 16). Данный эффект обусловлен увеличением усиления вследствие роста фактора оптического ограничения. Дифференциальная эффективность также возрастает с увеличением N, достигая 50% при N = 10. Невысокие значения дифференциальной эффективности обусловлены низкой величиной внутренней квантовой эффективности (0.5), что означает, что существенная часть носителей рекомбинирует безызлучательно, наиболее вероятно в GaAs, покрывающем квантовые точки, который осаждается при низкой температуре 480?C.

Рисунок 28. Зависимость плотности порогового тока от циклов осаждения InAs или InGaAs для инжекционного лазера на вертикально связанных квантовых точках

Длина волны лазерного излучения в зависимости от температуры приведена на вставке справа вверху (рис 28). Спектр излучения представлен на вставке справа внизу.

Хорошие динамические характеристики лазера на КТ следуют из малых времен релаксации носителей в основное состояние и больших коэффициентов дифференциального усиления. Прямые измерения частоты отсечки лазера на КТ дают величину порядка 10 ГГц [4].

Другой важный аспект, характеризующий работу лазера при высоких частотах, - это фактор спектрального уширения линии генерации. Всякий пик поглощения или усиления обусловливает модуляцию коэффициента преломления вблизи энергии соответствующего резонанса согласно соотношениям Крамерса-Кронига. Таким образом, длина волны фотона в кристалле может изменяться за время импульса тока накачки. Этот эффект описывается фактором спектрального уширения линии (б). В случае структур с квантовыми ямами форма спектра поглощения или усиления является сильно асимметричной, что обусловливает большую величину б (от единицы до двух). Напротив, в случае структур с квантовыми точками спектр поглощения и усиления более симметричени имеет гауссову форму. Таким образом, производная по энергии и, соответственно, изменение коэффициента преломления в области максимума поглощения или усиления равны нулю. Экспериментально измеренные величины б составляют ? 0.5, что связано с конечным вкладом возбужденных состояний КТ в спектр усиления вблизи порога генерации, обусловливающим некоторую асимметричность профиля коэффициента усиления [4].

Условие прозрачности в КТ реализуется тогда, когда КТ захватывает один экситон. В этом случае вероятности излучить или поглотить квант света с образованием биэкситона равны. Следует, однако, отметить, что, в общем случае, энергии экситонного и биэкситонного состояния в КТ различны, и заселение КТ одним экситоном может приводить одновременно к появлению линии экситонного усиления и линии биэкситонного поглощения. Если неоднородное уширение линий меньше, чем энергетическая разность между энергиями экситона и биэкситона в КТ, то возможен чисто экситонный механизм усиления. Следует также отметить важность вклада заряженных экситонов в спектр усиления [10].

Если возможность транспорта носителей между соседними КТ отсутствует (что типично при низких температурах), тогда вероятность захвата экситонов и носителей в КТ не зависит от температуры. При высоких температурах термический выброс носителей из более мелких КТ может приводить к преимущественному заселению более глубоких КТ. Поведение спектров усиления различно в этих двух случаях: в первом случае максимум усиления не изменяет своего положения при увеличении тока накачки, во втором случае он смещается в сторону больших энергий [11].

Поверхностно излучающие лазеры на КТ, работающие при оптическом возбуждении при низких температурах через основное состояние КТ, были получены в работе. Инжекционные лазеры на вертикально складированных изолированных КТ были реализованы в работе. Пороговая плотность тока при комнатной температуре составила ? 500 А/см2, а генерация осуществлялась через возбужденные состояния КТ. При использовании структур с 7-микронной апертурой в окисле AlO для уменьшения областей токовой инжекции в работе был реализован режим генерации через основное состояние КТ при комнатной температуре (300 K), плотности тока ? 1000 А/см2 и пороговом токе 0.5 мА[4].

Рисунок 29 Схема лазера, излучающего с поверхности, на вертикально связанных квантовых точках InGaAs в матрице GaAs

На рис. 29 приведены для сравнения спектры оптического усиления для структуры с квантовыми ямами и для структуры с квантовыми точками. На рис. 30 приведено поперечное сечение активной области лазера.

Рисунок 30. Зависимости выходной мощности и кпд лазера на вертикально связанных квантовых точках InGaAs в матрице GaAs от тока инжекции. Сплошные линии - мощность лазера; короткий пунктир - кпд лазера, длинный пунктир - вольтамперная характеристика

4.4 Сравнительный анализ вертикальных лазеров на квантовых точках

Условием начала лазерной генерации является баланс между оптическим усилением и суммарными оптическими потерями, включающими потери на вывод излучения и внутренние потери в лазерной структуре. В общем случае для каждой оптической моды это условие можно представить в следующей форме:

, (19)

где g_th - оптическое усиление активного материала на пороге генерации, (б_i) - внутренние оптические потери для данной моды, б_m - потери на вывод оптического излучения через зеркала, Г - трехмерный фактор оптического ограничения световой волны, характеризующий взаимодействие электромагнитного поля рассматриваемой моды с активной (усиливающей) средой. Произведение Г_gth определяет величину модового оптического усиления на пороге генерации.

В традиционных полосковых лазерах зеркала ограничивающие оптический резонатор Фабри-Перо, образованы торцевыми гранями структуры, а сам резонатор, как правило, имеет большую длину по сравнению с периодом стоячей волны оптического поля (рис. 31, a). При этом оптическая волна распространяется в плоскости активного слоя и длина активной (усиливающей) области обычно совпадает с длиной резонатора Lc, равной в данном случае геометрическому расстоянию между сколотыми зеркалами. Трехмерный фактор оптического ограничения можно представить в виде произведения фактора оптического ограничения в направлении z, совпадающем с направлением роста эпитаксиальной структуры, (Г_z) и фактора оптического ограничения в плоскости xy, параллельной поверхности структуры, (Г_xy) [4]. Для традиционного лазера при ширине полоска в несколько десятков мкм и длине в сотни мкм Гxy ? 1. В этом случае условие (1) принято записывать в форме:

, (20)

где R1, R2 - коэффициенты отражения переднего (выводного) и заднего зеркал.



a - традиционный полосковый лазер

b - вертикально-излучающий лазер

Рисунок 31. Схематическое изображение лазерных структур

Если активный слой очень тонкий (как в случае КЯ или КТ) и расположен в центре волноводного слоя с симметричными эмиттерными слоями, фактор оптического ограничения для нулевой моды приближенно можно вычислить по формуле:

(3)

Здесь E - амплитуда оптической волны, E_max - ее максимальное значение в середине волноводного слоя, L_act - толщина активного слоя, nact - показатель преломления активного слоя, _neff - эффективный показатель преломления для рассматриваемой моды. Индексы «tot» и «act» означают интегрирование по всей структуре или только в пределах активной области соответственно.

По сравнению с традиционными торцевыми лазерами структуры ВИЛ имеют существенные особенности (рис. 1, b):

— использование распределенных брэгговских отражателей (РБО) в качестве верхнего и нижнего зеркал;

— относительно малая длина оптического резонатора (реализуется режим микрорезонатора, соответствующий существенно неоднородному пространственному распределению амплитуды стоячей волны оптического излучения);

— направление распространения световой волны перпендикулярно плоскости активного слоя;

— для ВИЛ на основе КЯ или КТ толщина активного слоя намного меньше длины резонатора.

Рисунок 32. Распределение квадрата амплитуды оптического поля |E|2 и профиль показателя преломления для типичной структуры ВИЛ на подложке арсенида галлия

При записи условия (19) для ВИЛ в первую очередь следует учесть, что оптическая волна проникает в РБО на некоторую глубину, т.е. эффективная длина резонатора L_ceff отличается от геометрического расстояния между зеркалами (рис. 32). Кроме того, для тонких активных слоев следует принять во внимание положение активной области относительно пространственного распределения амплитуды стоячей волны оптического поля в микрорезонаторе, для чего вводится фактор стоячей волны о. Если активная область толщиной Lact лежит между двумя зеркалами резонатора, то для вычисления фактора стоячей волны можно использовать выражение [4]

, (21)

где в = 2рn_eff/л_c - постоянная распространения для рассматриваемой моды оптического излучения, лc - резонансная длина волны, Zs - сдвиг между положением активного слоя и максимумом стоячей волны. Очевидно, что для тонкой активной области (вL_act«1) фактор стоячей волны может принимать значения в диапазоне от 0 (Z_s = лc /4n_eff) до 2 (Zs = 0). Для приборов с относительно большими латеральными размерами (диаметр оптической апертуры больше 3-5 мкм) Г_xy ? 1, поскольку можно пренебречь рассеянием световой волны на краях и считать распределение интенсивности излучения по площади прибора однородным. Тогда, с учетом выражения (21), соотношение (19) принимает вид [6]:

(22)

Оценку принципиальной возможности реализации ВИЛ с тем или иным оптическим резонатором можно сделать на основе экспериментальных характеристик для полосковых лазеров с такой же активной областью. Из соотношений (20) и (21) получаем выражение для расчета материального усиления полоскового лазера на пороге генерации:

, (23)

где g_mod - измеренное модовое усиление.

Если толщина активного материала ВИЛ по сравнению с полосковым лазером не изменилась, то для оценки принципиальной возможности генерации можно преобразовать соотношение (22). В результате имеем

(24)

Следует отметить, что толщина активного слоя L_act не входит в соотношение (24). Это особенно важно при анализе структур с КТ, где не вполне ясно, что принимать в качестве толщины активной области. Измерив пороговое модовое усиление для полоскового лазера и рассчитав значение K, распределение амплитуды оптического поля и соответствующие коэффициенты отражения верхнего и нижнего зеркал для конкретного резонатора, можно оценить возможность достижения лазерной генерации при определенном уровне внутренних потерь.

Ранее мной было показано, что оптимизация условий МПЭ позволяет формировать структуры с несколькими слоями КТ InAs/InGaAs, имеющие высокую поверхностную плотность массива и проявляющие яркую фотолюминесценцию (ФЛ) в диапазоне длин волн вблизи л = 1.3 мкм без увеличения полуширины линии по сравнению со структурами, содержащими только один слой КТ [6]. В полосковых лазерах с такой активной областью достигаются низкопороговая лазерная генерация (<80 А/см2) и высокая выходная мощность в непрерывном режиме (> 2.5 Вт) [13]. Однако для структур на основе КТ InGaAs наблюдается насыщение усиления при увеличении тока инжекции, обусловленное конечным значением поверхностной плотности КТ [7]. Измеренное значение модового оптического усиления для длинноволновых торцевых лазеров на основе КТ InAs/InGaAs составляет 10-12 см?1 (рис. 33) при внутренних оптических потерях (1.5 ± 0.3) см?1 (лазерные структуры с тремя слоями КТ, Al_0.8Ga_0.2As-эмиттерами и GaAs-волноводом толщиной 0.4 мкм, при эффективной толщине активного слоя 5 нм имеют Гz = 0.017 и K = 3.4 · 104 см?1).

Рисунок 33. Зависимость модового оптического усиления от плотности тока для полосковых лазеров с активной областью на основе 3 слоев квантовых точек (QD) InAs/InGaAs [14] и 2 квантовых ям (QW) InGaAsN [16]

По сравнению со структурами на основе КТ InAs/InGaAs, в структурах с КЯ InGaAsN достигаются большие значения оптического усиления [6] (рис. 33). Зависимость величины модового оптического усиления g_mod от плотности тока инжекции J для структур с КЯ можно аппроксимировать выражением:

, (25)

где Jtr - плотность тока прозрачности, g0 - численный параметр.

Для лазерных структур с двумя КЯ InGaAsN (n- и p-эмиттеры Al_0.3Ga_0.7As, GaAs-волновод толщиной 0.4 мкм, толщина КЯ 6.5 нм, Гz?0.014 и K = 2.15 · 104 см?1) измеренные значения составляют g₀ = 30 см?1 и J_tr = 290 А/см2 при внутренних оптических потерях (7.0 ± 0.5) см?1 [16].

Рассмотрим стандартную конструкцию ВИЛ с верхним и нижним РБО AlAs/GaAs и GaAs-резонатором толщиной L_c GaAs = лc/nGaAs, точно в центре которого помещен тонкий активный слой (здесь nGaAs - коэффициент преломления GaAs на резонансной длине волны лc = 1300 нм). Расчетное распределение квадрата амплитуды оптического поля для такой структуры представлено на рис. 32. При вычислении эффективной длины резонатора воспользуемся приближенным соотношением для глубины проникновения оптического поля в РБО [4]

, (26)

где n_high, n_low - показатели оптического преломления слоев образующих РБО; h_high = л_cn_high, h_low = л_c /n_low. В случае РБО AlAs/GaAs (n_nigh = nGaAs = 3.44, n_low = nAlAs = 2.91 для л_c = 1300 нм) эффективная длина резонатора

L_{c eff} = L_{c GaAs} +2L_pen = 377,6 + 2 · 617,3?1600 нм

Используя соотношение (24) и предполагая нулевые внутренние потери, получаем, что в случае активной области на основе трех слоев КТ InAs/InGaAs (о ? 1.85, максимальное модовое усиление 12 см?1 при K = 3.4 · 104 см?1) для начала лазерной генерации необходимо иметь R > 0.9994. При величине внутренних потерь 2 см?1 требуется уже значение R > 0.9997, что соответствует коэффициентам отражения зеркал (при симметричных верхнем и нижнем РБО) не менее 0.9998. Оценка для активного слоя на основе двух КЯ InGaAsN дает требуемые значения R > 0.994 (нулевые внутренние потери) и R > 0.995 (при внутренних потерях 2 см?1). Здесь при расчетах усиления предполагалась пороговая плотность тока 3 кА/см2. Таким образом, более высокое оптическое усиление для структур с КЯ InGaAsN позволяет несколько снизить требования к качеству микрорезонатора. Тем не менее в обоих случаях для получения лазерной генерации требуются очень высокие коэффициенты отражения зеркал.

Возможность использования традиционной конструкции ВИЛ с верхним и нижним контактами к легированным зеркалам n- и p-типа проводимости. Один из основных механизмов потерь для зеркал на основе AlGaAs/GaAs обусловлен поглощением в слоях p-GaAs (как на свободных носителях, так и в результате межподзонных переходов в валентной зоне). Максимально возможный коэффициент отражения РБО можно вычислить по формуле [15]

, (27)

где б - коэффициент поглощения на свободных носителях. Расчеты и экспериментальные исследования показывают, что для РБО p-GaAs/p-AlAs при среднем уровне легирования (1?2) · 1018 см?3 максимальный уровень отражения ограничен значением 0.995. Меньшие уровни легирования ведут к резкому возрастанию последовательного сопротивления прибора из-за дополнительного падения напряжения на гетерограницах [4]. Недавние исследования показали, что и для РБО n-AlAs/n-GaAs при уровнях легирования ? 1018 см?3 максимальное значение коэффициента отражения не превышает 0.997 [18].

Таким образом, экспериментальная реализация длинноволновых ВИЛ на подложках GaAs в традиционной конструкции представляется проблематичной. Анализ показал, что наиболее оптимальной для реализации длинноволновых ВИЛ на подложках GaAs является конструкция с верхним и нижним нелегированными РБО AlAs/GaAs или AlxOy/GaAs. Зеркала второго типа можно получить селективным оксидированием слоев AlGaAs в атмосфере, насыщенной парами воды [19]. Большое различие в величинах показателей преломления слоев для оксидированных зеркал (nGaAs = 3.44, nAlx Oy = 1.61 для л = 1300 нм) обеспечивает широкую спектральную область с высокими значениями коэффициента оптического отражения и в результате снижает чувствительность к погрешностям калибровки. В то же время использование непроводящих зеркал приводит к некоторому усложнению технологии изготовления приборов из-за необходимости формирования p- и n-контактов к легированным слоям, расположенным внутри резонатора, а также из-за возможного возрастания последовательного сопротивления. В своих исследованиях я использовал РБО AlAs/GaAs для приборов с активной областью на основе КЯ InGaAsN и оксидированные зеркала для создания ВИЛ на основе КТ InAs/InGaAs.

Рисунок 34. Схематическое изображение поперечного сечения (a) и характеристики ВИЛ с активной областью на основе двух квантовых ям (QW) INGaAsN (b), л = 1.29 мкм, импульсный режим

На рис. 34 представлены конструкция и основные характеристики ВИЛ с активной областью на основе двух КЯ InGaAsN. Приборы с размером оксидированной апертуры 3 Ч 7 мкм2 имеют пороговый ток 3.3 мА при внешней квантовой эффективности зd = 18% (вывод излучения через верхнее зеркало) [4]. Максимальная выходная мощность в непрерывном режиме при температуре 10?C превышает 1 мВт, что является лучшим опубликованным результатом для длинноволновых ВИЛ на подложках GaAs.

a - РБО AlAs/GaAs, GaAs-резонатор толщиной 5лc/nGaAs; b - РБО AlAs/GaAs, GaAs-резонатор толщиной 4лc /nGaAs с одной оксидированной апертурой; c - РБО AlGaO/GaAs, GaAs-резонатор толщиной 5лc /nGaAs с двумя оксидированными апертурами.

Рисунок 35. Нормированные пространственные распределения квадрата амплитуды оптического поля для трех микрорезонаторов

При исследовании конструкции оптического резонатора учитывалась необходимость относительно толстого контактного p-слоя из-за сравнительно низкой подвижности дырок в GaAs. Для снижения внутренних оптических потерь, в первую очередь обусловленных поглощением на свободных носителях в p-слое, используется относительно толстый апертурный слой AlGaAs, который позволяет частично перераспределить оптическое поле в резонаторе по сравнению со структурой без апертуры (рис. 35, a и b). При номинальной толщине резонатора Lc GaAs = 4лc /nGaAs имеем Lc eff ? 2750 нм.

Расчетные значения коэффициентов отражения для обоих зеркал на резонансной длине волны составляют 0.9977, что дает оценку потерь на вывод оптического излучения < 8 см?1. Предполагая, что ток равномерно распределен по сечению активной области (апертуры) и справедливо соотношение (25), получаем, что пороговой плотности тока <15 кА/см2 соответствует модовое оптическое усиление полоскового лазера <140 см?1. Из соотношения (24) следует, что условию начала генерации соответствуют внутренние потери <35 см?1. Такое значение внутренних потерь при заданном уровне потерь на вывод излучения позволяет оценить величину внутренней квантовой эффективности: зi ? 1. Таким образом, полученные результаты подтверждают высокое качество активного материала и позволяют рассчитывать на существенное улучшение характеристик прибора при дальнейшей оптимизации конструкции микрорезонатора.

Поскольку уровень оптического усиления структур с КТ ограничен, при реализации ВИЛ на основе КТ InAs/InGaAs был изучен оптический микрорезонатор с РБО AlxOy/GaAs, предварительно оптимизированный для снижения оптических потерь. Схематическое изображение сечения и основные характеристики ВИЛ представлены на рис. 36. Для приборов с размером оксидированной апертуры 8 Ч 8 мкм2 пороговый ток составляет 1.8 мА при внешней квантовой эффективности 41% (при выводе излучения через верхнее зеркало), что является наилучшими опубликованными значениями для ВИЛ диапазона л = 1.3 мкм на подложках GaAs. В непрерывном режиме при комнатной температуре максимальная выходная мощность превышает 0.6 мВт при внешней квантовой эффективности 39%. Пороговые плотности тока ВИЛ превосходят характерные значения, при которых достигается насыщение усиления основного состояния КТ. Возможно, это связано с неоднородным распределением плотности тока по площади апертуры.

Рисунок 36. Схематическое изображение поперечного сечения (a) и характеристики ВИЛ с активной областью на основе 3 слоев квантовых точек (QD) InAs/InGaAs (b), л = 1.30 мкм, импульсный режим

Две AlxOy-апертуры, полученные частичным оксидированием слоев AlGaAs, обеспечивают не только ограничение тока, но и дополнительное перераспределение оптического поля в резонаторе. По сравнению с полупроводниковыми резонаторами амплитуда оптического поля в активной области существенно возрастает, а глубина проникновения оптического поля в зеркала уменьшается (рис. 35, c). Расчетные значения Lc eff ? 2300 нм и R = 0.9996 дают потери на вывод оптического излучения ? 1.5 см?1. Используя изложенную выше методику, получил, что уровень внутренних оптических потерь, при которых возможно выполнение условия начала генерации, не должен превышать 1.5 см?1. С другой стороны, для оценки внутренних оптических потерь можно воспользоваться соотношениями, связывающими внешнюю и внутреннюю квантовые эффективности ВИЛ с неодинаковыми коэффициентами отражения зеркал [11]:

,

,

Здесь - внешняя квантовая эффективность для излучения, выводимого через верхнее зеркало с коэффициентом отражения R1. Можно показать, что при измеренной внешней квантовой эффективности 41% уровень внутренних оптических потерь в структуре не должен превышать 2.6 см?1 (для внутренней квантовой эффективности з_i = 1) и 1.6 см?1 (при величине з_i = 0.7, характерной для полосковых лазеров с аналогичной активной областью [11]). Таким образом, наблюдается хорошее совпадение значений внутренних оптических потерь, рассчитанных на основе результатов измерений для торцевых лазеров и непосредственно из измеренных характеристик ВИЛ. Достигнутый уровень оптических потерь (бi) L_{c eff} = 0.04?0.05% на один проход фотона соответствует лучшим опубликованным значениям для ВИЛ всех типов [4]. Следует отметить, что уровень внутренних потерь для ВИЛ диапазона л = 1.3 мкм существенно меньше, чем для ВИЛ аналогичной конструкции с активной областью на основе вертикально-связанных КТ InGaAs, излучающего в диапазоне л = 1 мкм. В последнем случае потери, измеренные по методике, предложенной в работе, составляют ? 8 см?1. Интересно, что и для полосковых лазеров с КТ InAs/InGaAs закономерно наблюдаются меньшие оптические потери по сравнению с полосковыми лазерами на вертикально - связанных КТ InGaAs.

Обобщая результаты исследования и сравнения ВИЛ на основе КТ InAs/InGaAs и КЯ InGaAsN можно сделать следующие выводы:

— высокий уровень оптического усиления, достигаемый в структурах на основе КЯ InGaAsN, позволяет реализовать ВИЛ на основе полупроводниковых микрорезонаторов с относительно высокими внутренними потерями;

— для реализации ВИЛ на основе массивов КТ целесообразно использовать резонаторы с AlxOy-зеркалами, которые по своим оптическим характеристикам, как правило, существенно превосходят резонаторы с полупроводниковыми зеркалами.

5. Создание приборов на системах с размерным квантованием

Проявление эффектов размерного квантования собственно в электронных приборах наиболее показательно для системы приборов, в которых проявляется эффект одноэлектронного туннелирования в присутствии квантовой точки.

При использовании двух и более переходных систем между двумя электродами находятся малые объекты, которые при определенных условиях (геометрические размеры и температура) могут рассматриваться как квантовые точки, т.е. нульмерные объекты, в которых энергетический спектр представляет собой набор дискретных уровней.

Для полупроводниковых точек необходимая температура будет выше из-за более низкой плотности состояний.

Конструкции одноэлектронных приборов весьма различны, однако их можно классифицировать по нескольким признакам:

- по направлению протекания тока конструкции делятся на горизонтальные (латеральные) и вертикальные. В горизонтальных приборах направление протекания тока параллельно плоскости поверхности структуры, в вертикальных - перпендикулярно к плоскости поверхности.

- по способу формирования квантовых точек бывают приборы на постоянных и временных квантовых точках.

Термин «квантовая точка» по отношению к малому объекту не всегда корректен, так как квантования энергетического спектра может и не наблюдаться. Однако этот термин широко используется в силу того, что для квантования спектра достаточно понизить температуру. В дальнейшем мы будем придерживаться такой терминологии.

Постоянная квантовая точка существует все время и представляет собой чаще всего какой-либо кластер (металлический или полупроводниковый). Временная квантовая точка создается в двумерном электронном газе путем приложения обедняющих напряжений, т.е. существует лишь во время работы прибора. Кроме того, приборы на временных квантовых точках можно разделить по способу формирования двумерного электронного газа на инверсные и гетероструктурные. В инверсных приборах двумерный электронный газ формируется в инверсных приповерхностных каналах путем приложения соответствующего напряжения. В гетероструктурных приборах двумерный электронный газ сосредоточен на гетерогранице.

По количеству квантовых точек приборы делятся на нульмерные (одноточечные), одномерные (цепочка точек) и двумерные (массив точек).

По управляемости параметрами квантовых точек приборы делятся на неуправляемые (двухэлектродные) и управляемые (многоэлектродные, с одним или несколькими затворами).

При рассмотрении общего состояния проблемы по созданию, исследованию и применению квантово-размерных структур в качестве отдельной проблемы следует выделить и особо подчеркнуть, что пути и методы создания таких структур до сих пор являются главным сдерживающим фактором в развитии и широком применении данного приборного направления. Рассмотренные выше технологические подходы хотя и позволяют реализовать электронные наноструктуры, однако не дают возможности надеется на массовое производство поскольку являются уникальными и дорогостоящими. Поиск принципиально новых путей технологической реализации заставляет обратиться к физическим явлениям, интенсивно исследуемым в последнее время и позволяющим надеется на технологический прорыв при их использовании. К таким направлениям следует отнести явления самоорганизации в разупорядоченных твердотельных структурах. Наиболее перспективным ответвлением этого направления является самоорганизация в кристаллах, подвергнутых радиационным воздействиям.

Все квантовые объекты являются гетерофазными, т.е., как правило, имеют разные параметры решетки. Это, в свою очередь, приводит к возникновению деформаций сопряжения. С ними связанные напряжения меняют полную энергию системы. Кроме того, разность параметров решетки влияет на адсорбционные свойства, уже варьирующиеся из-за различных химических потенциалов.

Прогресс в экспериментальном изучении физических свойств квантово-размерных структур тесно связан с развитием технологии их получения и в значительной мере им и определяется. Изготовление квантово-размерных структур в большинстве случаев требует создания полупроводниковых гетеропереходов с необходимыми свойствами. Для этого, прежде всего, необходимо подобрать подходящую пару полупроводниковых материалов. Выбор этих материалов зависит от типа структуры, которую необходимо получить. Для создания структур с двумерным электронным газом на основе гетеропереходов основным условием является требование равенства постоянных решетки у обоих полупроводников. Нарушение этого условия может привести к образованию высокой плотности дислокаций несоответствия вблизи гетерограницы, что резко ухудшает свойства переходов и делает невозможным наблюдение эффектов размерного квантования.