Изучение радиоактивности блочков урана, участвовавших в экспериментах на критических стендах, с помощью спектрометрии гамма-излучения

Размещено на http://www.allbest.ru/

1. Введение

Современные аналитические методики, использующие ядерное излучение, обладают рядом преимуществ, основным из которых является их неразрушающий характер. Альфа и бета - излучения сильно поглощаются веществом, поэтому наиболее эффективными оказываются методики, использующие проникающую радиацию - гамма излучение.

Измерения активности обычно выполняется без спектрометрии, однако ее привлечение дает возможность получить намного более детальную информацию, что необходимо как для эффективного решения задач защиты персонала, так и для прогноза изменения активности во времени. С помощью спектрометрии гамма излучения можно получить информацию о спектральном составе излучателя и о содержании изотопов в нем.

Для безопасного обращения с ураном необходимо контролировать уровень его радиоактивности, поскольку она может иметь несколько источников разного происхождения.

Целью настоящей дипломной работы являлось изучение радиоактивности блочков урана, участвовавших в экспериментах на критических стендах, с помощью спектрометрии гамма излучения.

Проводились измерения спектров блочков различного обогащения с разными временами выдержки. Была произведена оценка вкладов различных типов радиоактивности. Измерения спектров для контроля радиоактивности проводились на коаксиальном германиевом детекторе.

Так же целью дипломной работы являлось измерение обогащения блочков урана, недавно участвовавших в экспериментах. Аппаратура для измерения обогащения предназначена для необлученного урана, поэтому проверялась возможность определения обогащения в зависимости от времени выдержки после участия в экспериментах. Измерения обогащения проводились с использованием натрий - йодного детектора.

2. Литературный обзор

2.1 Взаимодействие гамма-излучения с веществом

Знание природы взаимодействия гамма-излучения с веществом важно при анализе с использованием неразрушающих методов, для понимания процессов регистрации и ослабления гамма-излучения. Для того чтобы гамма-излучение было зарегистрировано, оно должно провзаимодействовать с веществом детектора. Хотя основные изотопы урана и плутония испускают гамма-кванты с определенными энергиями и интенсивностями, интенсивность гамма-излучения, измеренная за пределами образца, всегда ослаблена вследствие взаимодействия гамма-квантов с образцом. Это ослабление должно тщательно учитываться при использовании приборов неразрушающего анализа по гамма-излучению.

Представляющее интерес для задач неразрушающего анализа гамма-излучение находится в энергетическом диапазоне от 50 до 3000 кэВ и взаимодействует с детекторами и поглотителями посредством трех основных процессов: фотоэлектрическое поглощение, комптоновское рассеяние и образование пар.

Фотоэлектрическое поглощение - взаимодействие гамма-кванта со связанным электроном атома, при котором гамма квант теряет всю свою энергию и перестает существовать как гамма-квант (см. рис. 2.1). Некоторая часть энергии гамма-кванта используется на преодоление энергии связи электрона, а основная часть оставшейся энергии передается высвобожденному электрону в качестве кинетической энергии.

Фотоэлектрическое поглощение является важным процессом для регистрации гамма-излучения, потому что гамма-квант отдает всю свою энергию, и результирующий импульс попадает в пик полного поглощения.



Рис. 2.1. Схема процесса фотоэлектрического поглощения

Вероятность фотоэлектрического поглощения зависит от энергии гамма-кванта, энергии связи электрона и атомного номера атома. Эта вероятность тем больше, чем больше связь электрона с атомом.

Коэффициент ослабления гамма-излучения за счет фотоэффекта приближенно описывается уравнением

µф ~ Z5/E2,

где Е - энергия гамма-кванта. Эта пропорциональность является лишь приблизительной. С уменьшением энергии гамма-кванта вероятность фотоэлектрического поглощения быстро растет. Фотоэлектрическое поглощение является преобладающим процессом взаимодействия для гамма-квантов низких энергий, рентгеновских квантов и тормозного излучения.

Комптоновское рассеяние - процесс упругого столкновения, в котором гамма-квант взаимодействует со свободным или слабо связанным электроном и передает часть своей энергии электрону (см. рис. 2.2). Электрон становится свободным электроном с кинетической энергией, равной разности энергии, потерянной гамма-квантом, и энергии связи электрона. Поскольку энергия связи электрона очень мала по сравнению с энергией гамма-кванта, кинетическая энергия электрона очень близка к энергии, потерянной гамма-квантом:

Ee=Eг-E`,

где Ee - энергия рассеянного электрона;

Eг - энергия падающего гамма-кванта;

E` - энергия рассеянного гамма-кванта.

уран гамма излучение детектор

Рис. 2.2. Схема комптоновского рассеяния

Коэффициент ослабления гамма-излучения за счет комптоновского рассеяния приближенно описывается уравнением:

µк ~ Z/E.

Образование пар - процесс превращения гамма кванта в электрон-позитронную пару в сильном электромагнитном поле вблизи ядра ( см. рис 2.3 ). Такой процесс имеет порог 1,022 МэВ, поскольку это минимальная энергия, которая необходима для образования электрона и позитрона. Если энергия гамма-кванта превышает 1,022 МэВ, избыточная энергия делится между электроном и позитроном в виде их кинетической энергии.

Рис. 2.3. Схема образования пары

После потери кинетической энергии позитрон соединяется с электроном в аннигиляционном процессе, в результате которого высвобождаются два гамма-кванта с энергиями 0,511 МэВ.

Коэффициент ослабления гамма-излучения за счет комптоновского рассеяния приближенно описывается уравнением

µп ~ Z2lnE.

2.2 Типы радиоактивности урана

Радиоактивность урана может иметь несколько источников разного происхождения.

1. Активность изотопов свежего урана - U238, U235, и U234 - является основной составляющей радиоактивности. К ней добавляется активность первых звеньев цепочек их распада. Солидный возраст (десятки лет) используемого урана приводит к тому, что несмотря на очистку от продуктов естественного распада при его из руды, они появляются снова.

Уран, используемый в практике большинства ядерных предприятий, выделен из руды достаточно давно, чтобы восстановились начальные участки цепочек распада изотопов U235 и U238 (в скобках указаны периоды полураспада):

U235Th231(25часов)Pa231

U238Th234(24дня)Pa234m(1,18мин.)U234

Таким образом в радиоактивность свежего урана вносят вклад изотопы U235, Th231, Th234, Pa234, Pa234m и U234. U238 гамма излучения не испускает.

2. Активность регенерированного урана.

Практика добавления регенерированного урана привела к заметному повышению его активности. При формировании исходного ЯМ к свежему урану добавлялось некоторое количество «несгоревшего» урана (который содержит новые изотопы U232 и U236, образовавшиеся в нем за счет облучения), выделенного химическим путем из отработавших ТВЭЛов энергетических установок. Долгоживущий U236 практически не виден из-за малости его добавки. Однако U232 с его периодом полураспада 1,9 года привел за собой все свое семейство. Так как гамма излучение U232 слабо, его присутствие лучше всего обнаружить по линиям Th228.

3. Активация урана.

При проведении критических экспериментов с ураном, реализуемых в исследовательских центрах, некоторая часть его делится, что проявляется в появлении радиоактивных продуктов деления. Активация урана приводит к появлению значительного количества осколочных изотопов - таких как цезий-137. Подавляющее большинство из них являются короткоживущими и поэтому со временем исчезают. Количество проявившихся осколочных изотопов и их активность определяется длительностью выдержки после активации урана. Наряду с изотопами выявляемыми в спектрах активированного урана после продолжительной выдержки (Cs137, Zr95, Nb95), в спектрах урана с меньшей выдержкой отмечаются случаи идентификации достаточно короткоживущих изотопов (I131, Ba140, Nd147). Помимо активности, вносимой осколками деления, при активации урана его радиоактивность может повышаться за счет изотопов, возникающих без деления - таких как U237 и Np239.

4. Активация оболочек урановых блочков - является еще одним каналом возникновения радиоактивности. Радиоактивными изотопами, проявляющимися при активации стальных оболочек являются Mn54, Co58 и др.

Соотношение составляющих радиоактивности урана может быть разным. Обычно доминирует активность изотопов свежего урана, активность, вносимая регенерированным ураном никогда не превышает ее. Для урана критических стендов при малых выдержках после активации преобладает осколочная активность. Активация оболочек урана как правило дает наименьший вклад.

2.3 Методика измерения обогащения с использование натрий-йодного детектора

Образцы урана и плутония в ядерном топливном цикле представляют собой смеси изотопов с широким диапазоном содержаний, поэтому изотопный состав образцов часто служит объектом измерений. Одним из случаев изотопного анализа является определение удельного содержания изотопов в образце посредством радиационных измерений, которые наиболее часто применяются для определения содержания делящегося изотопа U235 в образцах урана. Его содержание обычно называют «обогащением урана». Термин «обогащение» используется потому что содержание U235 в материалах топливного цикла обычно выше, чем в природном уране.

«Атомарное содержание» U235 в уране определяется следующим выражением:

.

Обогащение также может быть выражено как «весовое содержание»:

Определение обогащения урана в образцах является ключевым измерением в технологических процессах и при контроле продукции на предприятиях по обогащению урана и изготовлению ядерного топлива, а также играет очень важную роль при международных инспекциях по ядерным гарантиям для подтверждения использования уранового топлива в мирных целях. Принципы измерения обогащения могут быть использованы для определения содержания любых изотопов, ели известны их радиационные характеристики и удовлетворяются некоторые специальные условия измерений.

Основной измерительной аппаратурой является коллимированный детектор гамма излучения и соответствующая электроника. Аппаратура регистрирует полный спектр урана, интегрирует количество отсчетов в выбранных областях, соответствующих окнам C1 и C2 (см. рис. 2.4). Обогащение урана пропорционально чистой скорости счета в пике 186 кэВ которая дается выражением:

R = C1 - f · C2.

Эта формула представляет собой вычитание фона из общего счета в выбранной области пика с энергией 186 кэВ. Основной вклад в фон вносят высокоэнергетические гамма-кванты дочерних продуктов распада U238, которые испытывают комптоновское рассеяние в детекторе. Хотя число отсчетов С2 прямо не относится к анализируемому пику, оно используется для определения уровня фона в близкой области энергии, а затем переносится на исследуемый пик с помощью спектрального множителя f, который определяется при градуировке.



Рис. 2.4. Спектр гамма излучения урана показывающий две энергетические области, используемые при измерении обогащения урана

3. Измерение и обработка результатов

Измерения гамма спектров исследуемых блочков проводились на коаксиальном германиевом детекторе. Перед началом измерений спектрометр калибровался по энергии путем измерения спектра стандартов из набора ОСГИ. Энергетическая калибровка необходима для надежной идентификации наблюдаемых спектральных линий так как их изотопная принадлежность определяется по энергии. Расстояние от блочков до детектора подбиралось таким образом, чтобы мертвое время (загрузка) было в диапазоне 15-25%.

Диапазон поиска гамма линий радиоактивности не превышал 2,7 МэВ, а анализировались те из них, которые лежали выше 120 кэВ. Нижележащие линии не рассматривались ввиду меньшей их информативности: они атомного, а не ядерного происхождения и потому одинаково возбуждаются в ядрах всех изотопов урана.

Измеренные спектры были проанализированы программой Genie. Для каждой выявленной программой линии гамма-излучения программа выдавала следующие результаты: энергия линии, площадь пика в числе отсчетов, ширина на половине высоты, скорость счета данной линии, относительная погрешность скорости счета (и площади пика). Дальнейшая обработка спектров проводилась в соответствии с разработанной методикой.

Обработка спектров.

В работе представлена обработка шести спектров гамма-излучения исследуемых блочков. Три спектра блочков с различным содержанием урана-235 (36%, 90%, 0,4%) с небольшим временем выдержки (30 дней) после участия в экспериментах на критстенде; и три спектра блочков с таким же содержанием со значительной выдержкой (несколько лет).

Линии урана-235 и протактиния-234m являются известными линиями в спектрах. Для них мы знаем удельные активности (интенсивность линии урана-235 185,7 кэВ 43200 гамма-квантов в секунду на грамм урана-235 при квантовом выходе 57,2%; интенсивность линии протактиня-234m 1001 кэВ - 73,4 гамма-кванта в секунду на грамм урана-238 при квантовом выходе 0,837%) и их процентное содержание в блочке. Следует учитывать тот факт, что для блочков различного обогащения интенсивности этих линий (число гамма-квантов в секунду на грамм урана данного обогащения) отличаются. Интенсивности линии 185,7 кэВ для блочков с содержанием урана-235 0,4%, 36,5% и 89,2% соответственно равны 172,8, 15768 и 38534,4.

Наиболее полно разберем обработку спектра обедненной окиси урана (содержание урана-235 0,4%) с месячной выдержкой после облучения.

3.1 Обработка спектра обедненной окиси урана (содержание урана-235 0,4%) с месячной выдержкой

Обработка данного спектра с помощью программы Genie в измеряемом диапазоне энергий 120 кэВ - 2,7 МэВ выявила более 100 линий. Были отброшены линии, погрешность которых превышала 50%, так как они являются неинформативными для дальнейшего анализа.

На рисунке 3.1.1 изображен измеренный спектр. Наиболее интересные участки спектра изображены на рисунках 3.1.2 (а, б и в). На рис. 3.1.2 (а) наиболее сильными линиями являются линия U235 185.7 кэВ, а так же линии осколков Ce141 145 кэВ, La140 328,7 кэВ и I131 364,5 кэВ. Самыми сильными линиями в данном спектре (см. рис. 3.1.2 (б)) являются линии Ru103 497 кэВ, и триплет линий Zr95 и Nb95 в районе 750 кэВ. Из-за большого содержания в данном блочке U238 (99,6 %), в спектре наблюдаются 17 линий протактиния-234m, самой сильной из которых является линия Pa234m 1001 кэВ (см. рис 3.1.2 (в))



Рис. 3.1.1. Спектр обедненной окиси урана с месячной выдержкой

Рис. 3.1.2(а). Участок спектра 130-450 кэВ



Рис. 3.1.2(б). Участок спектра 450-800 кэВ

Рис. 3.1.2(в). Участок спектра 700-1050 кэВ

В спектре удалось обнаружить следующие типы радиоактивности:

-активность изотопов свежего урана: U235, Pa234m;

-регенерированный уран: Th228;

-активация урана сопровождающаяся делением (осколочная активность): La140, Ba140, Ru103, Ru106, I131, I132, Ce141, Ce144, Nb95, Zr95, Nd147;

-активация урана без деления: Np239, U237.

Дальнейший анализ спектра сводится к определению соотношения интенсивностей излучения линий гамма-квантов разных энергий. Первым шагом этого анализа является аппаратурное определение интенсивностей линий: используя известную удельную активность урана-235 для блочка данного обогащения и соотношения площадей неизвестных линий к площади линии урана-235 185,7 кэВ, находим интенсивности любых линий спектра. Эта оценка интенсивностей линий требует некоторой поправки, так как эффективность регистрации гамма-квантов зависит от энергии. Для введения такой поправки на эффективность для каждой линии спектра необходимо располагать сведениями об энергетическом ходе относительной эффективности спектрометра.

Определять зависимость относительной эффективности от энергии будем следующим образом.

Относительная эффективность определяется как отношение площади пика к интенсивности линии. Для линий с известными интенсивностями (которыми в спектре являются линии урана-235 и протактиния-234m) мы сразу получаем значения относительных эффективностей. Но, как правило в спектрах небольшой выдержки после активации выявляется не достаточное количество линий U235 и Pa234m для построения приемлемой зависимости относительной эффективности от энергии. Поэтому приходится использовать информацию об эффективности, которую дают другие изотопы, наблюдаемые в спектре. К уран-протактиниевой зависимости мы будем привязывать энергетическую зависимость эффективности этих изотопов.

Для изотопов (с неизвестными интенсивностями), которые имеют две и более линий в спектре, составляем отношения площади пика (S) к квантовому выходу (n), тем самым исключая зависимость площадей от него. Для удобства эти отношения нормируем на наиболее сильные линии изотопов.

В таблице 3.1.1 приведены данные об идентифицированных линиях в спектре, используемых для определения энергетической зависимости эффективности - изотоп, энергия линии, площадь пика с относительной погрешностью, квантовый выход линии с относительной погрешностью и относительная эффективность с абсолютной погрешностью (не сглаженная).

Таблица 3.1.1

Изотоп	E,кэВ	S	dS	n, %	dn	?отн	d?отн
U235	143,77	12046	5,1	10,96	0,73	36,38	1,9
U235	162,91	16121	4,6	5,08	0,79	105,05	4,99
U235	185,7	96189	0,9	57,2	0,87	55,66	0,85
U235	201,93	2745	33,4	1,08	1,85	84,13	28,15
U235	205,29	9496	5,9	5,01	1	62,74	3,79
U235	221,32	1423	44	0,12	8,33	392,53	175,81
Pa234m	258	5958	10,8	0,0728	0,55	93,71	10,19
Pa234m	740	926	24	0,0117	2,56	90,62	21,9
Pa234m	743	7691	3,2	0,08	5	110,08	6,66
Pa234m	782	602	32,6	0,00778	2,31	88,6	28,98
Pa234m	786	4636	5,1	0,0485	3,92	109,45	7,16
Pa234m	805	564	31,6	0,0043	11,63	150,18	50,6
Pa234m	851	572	31,3	0,0062	9,68	105,64	34,63
Pa234m	887	560	28,4	0,00798	1,63	80,35	22,88
Pa234m	1001	60005	0,6	0,837	1,19	82,09	1,47
Pa234m	1194	762	20,9	0,01347	0,97	64,77	13,57
Pa234m	1434	394	35,5	0,00968	1,34	46,6	16,56
Pa234m	1510	771	14,6	0,01287	1,24	68,59	10,08
Pa234m	1554	380	20,3	0,00808	1,61	53,85	10,98
Pa234m	1737	1087	6,9	0,0211	1,42	58,99	4,21
Pa234m	1765	444	12,6	0,00868	1,5	58,57	7,46
Pa234m	1831	831	6,9	0,0172	1,74	55,32	3,99
Pa234m	1911	241	21	0,00628	1,59	43,94	9,27
La140	241,93	1460	41,7	0,414	1,93	96,28	40,54
La140	266,543	2237	28,5	0,466	1,72	131,1	38,11
La140	328,74	81114	0,9	20,3	1,48	109,1	6,31
La140	432,55	13793	3,8	2,9	1,03	129,9	8,8
La140	487,02	191209	0,4	45,5	1,32	114,7	6,52
La140	751,64	15264	1,7	4,33	0,92	96,24	5,62
La140	815,79	77692	0,5	23,28	0,82	91,11	5,1
La140	867,84	17926	1,4	5,5	1,27	88,98	5,19
La140	919,65	10332	2,3	2,66	1,13	106	6,45
La140	925,25	24333	1	6,9	1,01	96,28	5,48
La140	950,97	1387	11,1	0,519	1,35	72,96	9,1
La140	1596,17	189796	0,2	95,4	1,47	54,31	3,1
La140	2347,88	1218	4,9	0,85	3,53	39,12	3,2
La140	2521,21	4358	1,6	3,46	1,16	34,39	2,01
La140	2546,88	183	8,2	0,101	2,97	49,47	5,1
Ru103	284,42	1817	32,2	0,303	1,65	123,7	41,16
Ru103	443,82	1674	23,5	0,345	1,16	100,1	24,96
Ru103	497,07	480035	0,2	91	1,1	108,8	9,07
Ru103	557,11	4260	9,8	0,868	1,15	101,2	13,03
Ru103	610,34	28311	1,6	5,76	0,87	101,4	8,58
I131	284,42	5484	10,7	6,14	0,81	110,8	15,14
I131	364,46	77843	0,9	81,7	0,73	117,8	10,39
I131	636,97	6075	5,8	5,76	0,87	130,8	13,94
Ce144	133,46	4069	13,1	11,09	0,99	33,28	7,31
Pr144	686,35	1458	15,6	1,342	0	97,87	22,79
Pr144	2185,81	538	8,9	0,694	1,87	69,49	13,79
I132	522,75	878	42,4	16	3,13	124,6	54,25
I132	630,09	1239	22,4	13,3	3,01	212,6	53,01
I132	667,82	4282	7,5	98,7	0	98,89	13,27
I132	772,62	2851	8,1	75,6	1,72	86,03	11,89
I132	955,17	720	20,6	17,6	2,84	92,96	21,96
Np239	228,09	11600	6,3	11,14	0,99	129,8	15,55
Np239	277,67	11139	5,4	14,44	0,69	96,48	11
Np239	334,78	1971	27,1	2,06	0,97	119,1	34,92
Nd147	319,4	1945	23,9	1,95	5,64	80,06	21,27
Nd147	398,3	1716	26	0,87	6,9	158	45,55
Nd147	531	17495	2,8	13,1	5,34	106,7	12,85
Nd147	685,7	680	35,6	0,81	6,17	67,25	25,13

В данном спектре было идентифицировано 15 линий лантана-140 (Т1/2=40 часов). Наиболее сильные из них находятся от 300 кэВ и выше. Наличие лантана-140 при месячной выдержке связано с его возникновением при распаде бария-140 (Т1/2=13 дней). Сглаживая методом наименьших квадратов зависимость отношений S/n линий лантана от энергии мы получаем энергетический ход эффективности по линиям лантана-140 (см. рис. 3.1.3). Для сглаживания методом наименьших квадратов была использована программа Deming.



Рис. 3.1.3. Энергетический ход эффективности по линиям лантана-140

К полученной по линиям лантана зависимости эффективности привязываем линии остальных изотопов. Для этого для наиболее сильной линии каждого изотопа находим коэффициент связки между отношением S/n данной линии и отношением S/n , полученным из лантановой зависимости эффективности для энергии данной линии, и все отношения S/n линий изотопа умножаем на этот коэффициент. Результаты по привязке линий представлены в таблице 3.1.2 (K - коэффициент связки, dК - абсолютная погрешность коэффициента связки).

Таблица 3.1.2

Изотоп	Энергия	K	dK
Np239	334,8	1,31	0,09
I131	364,5	1,29	0,09
Ru103	497	1,19	0,07
Nd147	531	1,17	0,07
I132	668	1,09	0,06
Ce144	696,4	1,07	0,06
Pa234m	1001	91,11	4,95

В таблице 3.1.2 так же представлен коэффициент связки с линией протактиния-234m, с помощью которого мы привязываем облако точек по 7-ми изотопам к уран-протактиниевой зависимости эффективности. На рис. 3.1.4 представлены не сглаженный энергетический ход относительной эффективности по 9-ти изотопам. Сглаживание проводилось методом наименьших квадратов с помощью программы Deming.

Таким образом, привязав все линии к уран-протактиниевой зависимости и сгладив их мы получаем окончательную зависимость относительной эффективности от энергии по 9-ти изотопам, из которой можем определить значение относительной эффективности для любой энергии в данном спектре.

Для получения удельной активности, вносимой каждым изотопом, не требуется определять интенсивности всех линий этого изотопа. Достаточно определить интенсивность одной линии, и зная ее квантовый выход и суммарный выход всех линий данного изотопа посчитать удельную активность этого изотопа.

Рис. 3.1.4. Энергетический ход эффективности по 9-ти изотопам

В таблице 3.1.3 приводятся полученные результаты: изотоп, энергия гамма линии, квантовый выход линии, суммарный выход всех линий данного изотопа, отношение площади линии к площади линии урана-235 185,7 кэВ относительная эффективность с абсолютной погрешностью для данной энергии и удельная активность изотопа с абсолютной погрешностью.

Таблица 3.1.3

Изотоп	E, кэВ	n, %	N, %	S/S185	?отн	d?отн	A
Ce141	145,43	48,3	48,3	0,814	36,65	5,27	215,27
U235	185,72	57,2	193,534	1	56,09	2,6	584,66
U237	208,3	21,2	115,97	0,087	65,89	3,32	69,79
Np239	277,67	14,44	101,65	0,116	89,87	7,03	87,92
Nd147	531,05	13,1	47,85	0,182	118,19	9,06	54,48
Ba140	537,29	24,39	54,521	0,902	118,03	9,01	165,52
Ru103	610,34	5,76	98,98	0,294	114,13	8,6	429,52
Ru106	622,14	9,94	34,237	0,06	114,63	9,55	17,41
I131	636,97	7,17	101	0,063	111,99	8,56	77
Cs137	661,55	85,1	92,02	0,094	111,52	9,41	8,8
I132	667,82	98,7	298,835	0,045	109,15	8,57	11,97
Ce144	696,35	1,342	24,789	0,015	107,3	8,59	25,29
Zr95	756,72	54,38	98,92	1,902	99,78	8,62	336,03
Nb95	765,86	99,808	99,85	2,852	98,77	8,59	279,95
La140	867,84	5,5	211,369	0,186	89,57	3,7	775
Pa234m	1001,05	0,837	1,627	0,624	82,95	3,06	141,69
Th228	2614,5	34,5	167,76	0,008	32,69	3,84	12,2

Некоторые линии в спектре не удалось идентифицировать. Эти линии являются довольно слабыми и вклад от них в суммарную активность является незначительным. Результаты по их обработке приведены в таблице 3.1.4. В ней указаны энергия неизвестной линии, площадь, эффективность с абсолютной погрешностью и интенсивность (в гамма квантах в секунду на грамм урана).

Таблица 3.1.4

Е, кэВ	S	S/S185	?отн	d?отн	I
352	1472	0,015	105,88	10,55	1,37
511	30615	0,318	117,95	9,21	26,13
574	4987	0,052	115,88	8,77	4,35
1063	847	0,009	80,81	3,17	1,08
1085	3856	0,04	79,02	3,29	4,91
1204	408	0,004	74,4	2,95	0,52
1499,7	873	0,009	62,53	3,21	1,4
2010	640	0,007	46,33	4,2	1,46

Сравним вклад различных типов радиоактивности.

1) Активность свежего урана - 726,35 гамма-квантов в секунду на грамм урана (100%);

2) Активность регенерированного урана - 12,2 гамма-кванта в секунду на грамм урана (+1,7%);

3) Осколочная активность - 2396,24 гамма-квантов в секунду на грамм урана (+330%). Наибольший вклад в нее вносят изотопы La140, Ru103, Nb95, Zr95 и Ba140;

4) Активация урана без деления - 157,71 гамма-квантов в секунду на грамм урана (+22%).

5) Не идентифицированные линии - 40,6 гамма-кванта в секунду на грамм урана (+5,6%)

Суммарный вклад всех типов радиоактивности по сравнению с активностью свежего урана составил 353,7 %. Основной его частью является активность за счет осколков деления.

3.2 Обработка спектра урана (содержание урана-235 36,5 %) с месячной выдержкой

Обработка данного спектра проводилась аналогично обработке спектра обедненной окиси урана (содержание урана-235 0,4%) с месячной выдержкой.

Содержание U235 в данном блочке значительно выше (36,5%), чем в обедненной окиси (0,4 %). Поэтому интенсивность линий гамма излучения U235 в этом спектре гораздо выше. Напротив, из-за уменьшения количества U238 линии протактиния становятся заметно слабее. При обработке удалось идентифицировать лишь самую сильную линию Pa234m - 1001 кэВ (см. рис. 3.2.2 (в)).

На рисунке 3.2.1 изображен измеренный спектр. Наиболее интересные участки спектра изображены на рисунках 3.2.2 (а, б и в). Самой сильной линией спектра является линия U235 185,7 кэВ (см. рис 3.2.2 (а)). Так же как и в предыдущем спектре, в данном спектре наблюдается много сильных осколочных линий (см. рис. 3.2.2 (а, б, в)) La140, Ru103, Zr95, Nb95 и др.

Рис. 3.2.1. Спектр 36% урана с месячной выдержкой



Рис. 3.2.2(а). Участок спектра 130-450 кэВ

Рис. 3.2.2(б). Участок спектра 450-800 кэВ



Рис. 3.2.2(в). Участок спектра 700-1050 кэВ

В таблице 3.2.1 приводятся полученные результаты по данному спектру: изотоп, энергия гамма линии, квантовый выход линии, суммарный выход всех линий данного изотопа, отношение площади линии к площади линии урана-235 185,7 кэВ относительная эффективность с абсолютной погрешностью для данной энергии и удельная активность изотопа с абсолютной погрешностью.

Таблица 3.2.1

Изотоп	E, кэВ	n, %	N, %	S/S185	?отн	d?отн	A
Ce141	145,43	48,3	48,3	0,176	26,38	5,43	4389,98
U235	185,72	57,2	193,534	1	41,73	3,13	53350,4
Np239	277,67	14,44	101,65	0,013	63,71	8,55	945,15
Nd147	531,05	13,1	47,85	0,028	99,79	15,6	674,38
Ba140	537,29	24,39	54,521	0,165	100,23	15,6	2421,38
Ru103	610,34	5,76	98,98	0,032	103,7	15,4	3489,16
Ru106	622,14	9,94	34,237	0,003	104	15,2	65,38
I131	636,97	7,17	101	0,012	104,2	15	1067,13
Cs137	661,55	85,1	92,02	0,042	104,4	14,6	286,32
I132	667,82	98,7	298,835	0,007	104,3	14,5	133,66
Ce144	696,35	1,342	24,789	0,005	104	13,9	584,51
Zr95	756,72	54,38	98,92	0,416	101,7	12,29	4896,49
Nb95	765,86	99,808	99,85	0,563	101,2	12	3663,59
La140	867,84	5,5	211,369	0,035	92,16	9,63	9603,49
Pa234m	1001,05	0,837	1,627	0,007	78,2	2,67	114,49
Th228	2614,5	34,5	167,76	0,003	30,85	2,58	311,14

В таблице 3.2.2 приводятся результаты по обработке неизвестных линий, наблюдаемых в спектре.

Таблица 3.2.2

Е, кэВ	S	S/S185	?отн	d?отн	I
352	1354	0,002	71,14	16,8	18,5
511	27557	0,048	98,25	15,5	321,46
574	5761	0,01	102,35	15,6	64,29
1063	967	0,002	75,45	2,52	17,44
1085	3529	0,006	74,5	2,47	52,99
1204	667	0,001	69,56	2,28	9,46
1499,7	916	0,002	58,66	2,17	22,43
2010	651	0,001	43,71	2,41	15,05

Сравним вклад различных типов радиоактивности.

1) Активность свежего урана - 53465 гамма-квантов в секунду на грамм урана (100%);

2) Активность регенерированного урана - 311,14 гамма-кванта в секунду на грамм урана (+0,6%);

3) Осколочная активность - 31275 гамма-квантов в секунду на грамм урана (+58,5%);

4) Активация урана без деления - 945,15 гамма-квантов в секунду на грамм урана ((+1,8%).

Суммарный вклад всех типов радиоактивности по сравнению с активностью свежего урана составил 60,9 %. Основной его частью является активность за счет свежего урана. Так же большой вклад вносят осколки деления.

5) Не идентифицированные линии - 521,62 гамма-кванта в секунду на грамм урана (1%)

3.3 Обработка спектра урана (содержание урана-235 89,2 %) с месячной выдержкой

Из-за большего обогащения по U235 данный спектр отличается от предыдущих еще более сильными линиями U235 и более слабыми линиями Pa234m. Как и в случае со спектром блочка с обогащением 36%, в этом спектре удалось выявить лишь самую сильную линию Pa234m - 1001 кэВ.

На рисунках 3.3.1 и 3.3.2 изображены измеренный спектр и наиболее интересные участки спектра.

Рис. 3.3.1. Спектр 90% урана с месячной выдержкой



Рис. 3.3.2(а). Участок спектра 130-450 кэВ

Рис. 3.3.2(б). Участок спектра 450-800 кэВ



Рис. 3.2.2(в). Участок спектра 2300-2650 кэВ

В таблице 3.3.1 приводятся полученные результаты по данному спектру: изотоп, энергия гамма линии, квантовый выход линии, суммарный выход всех линий данного изотопа, отношение площади линии к площади линии урана-235 185,7 кэВ относительная эффективность с абсолютной погрешностью для данной энергии и удельная активность изотопа с абсолютной погрешностью. В отличие от предыдущих спектров, в спектре 90% урана удалось выявить следы активации стальной оболочки урана - была идентифицирована линия Co58 811 кэВ.

Таблица 3.3.1

Изотоп	E, кэВ	n, %	N, %	S/S185	?отн	d?отн	A	dA
Ce141	145,4	48,3	48,3	0,137	7,23	4,82	12011	8009
U235	185,72	57,2	193,53	1	16,45	0,18	130380	2375
Np239	277,67	14,44	101,65	0,01	55,4	8,1	805,46	143,03
Nd147	531,05	13,1	47,85	0,023	89,43	10,2	595,48	77,69
Ba140	537,29	24,39	54,521	0,15	89,32	10,1	2379,6	270,5
Ru103	610,34	5,76	98,98	0,028	85,87	9,61	3551,9	409,7
Ru106	622,14	9,94	34,237	0,003	85,02	9,6	77,04	14,68
I131	636,97	7,17	101	0,012	83,86	9,61	1277,7	159,2
Cs137	661,55	85,1	92,02	0,039	81,76	9,67	326,96	39,12
I132	667,82	98,7	298,84	0,007	81,28	9,69	165,29	22,52
Се144	696,35	1,342	24,789	0,004	78,52	9,78	596,49	95,52
Zr95	756,72	54,38	98,92	0,389	70,05	5,02	6403,3	465,6
Nb95	765,86	99,808	99,85	0,524	69,69	4,96	4768,2	343,8
Co58	810,8	99,45	100,63	0,003	67,98	4,68	28,31	3,38
La140	867,84	5,5	211,37	0,033	65,86	4,35	12206	845
Pa234m	1001,1	0,837	1,627	0,001	61,19	2,67	20,14	6,27
Th228	2614,5	34,5	167,76	0,002	25,06	3,81	246	38,5

В таблице 3.3.2 приводятся результаты по обработке неизвестных линий, наблюдаемых в спектре.

Таблица 3.3.2

Е, кэВ	S	S/S185	?отн	d?отн	I
511	27254	0,043	89,59	10,4	304,24
574	5386	0,009	88,02	9,76	64,82
1063	744	0,001	59,13	3,54	10,72
1085	4112	0,006	58,41	3,47	65,11
1204	551	0,001	54,69	3,22	11,59
1499	1005	0,002	46,46	3,09	27,29
2010	779	0,001	35,02	3,51	18,1

Сравним вклад различных типов радиоактивности.

1) Активность свежего урана - 130400 гамма-квантов в секунду на грамм урана (100%);

2) Активность регенерированного урана - 246 гамма-кванта в секунду на грамм урана (+0,2%);

3) Осколочная активность - 44360 гамма-квантов в секунду на грамм урана (+34%);

4) Активация урана без деления - 805,46 гамма-квантов в секунду на грамм урана (+0,6%).

5) Активация стальной оболочки - 28,31 гамма-квант в секунду на грамм урана (+0,02%)

6) Не идентифицированные линии - 501,87 гамма-кванта в секунду на грамм урана (0,4%)

Суммарный вклад всех типов радиоактивности по сравнению с активностью свежего урана составил 34,82 %. Основной его частью является активность за счет свежего урана. Так же большой вклад вносят осколки деления.

3.4 Обработка спектров обедненной окиси урана (содержание урана-235 0,4 %) и урана с обогащениями 36% и 90% с длительной (несколько лет) выдержкой

В спектрах с длительной выдержкой после активации большая часть осколков распалась из-за их небольшого периода полураспада. В частности в измеренных спектрах из радиоактивных продуктов деления удалось идентифицировать только Cs137, период полураспада которого 30,17 лет. На рисунках 3.4.1 (а, б, в) приводятся измеренные спектры. На них отчетливо видна единственная линия активации урана - линия Cs137 661,66 кэВ.

Рис. 3.4.1.(а) Спектр обедненной окиси урана

В спектре обедненной окиси урана из-за большого содержания (99,6%) U238 хорошо видны наиболее сильные линии Pa234m - 766 кэВ и 1001 кэВ.



Рис. 3.4.1.(б) Спектр 36% урана

Рис. 3.4.1.(в) Спектр 90% урана

В данных спектрах проявляется значительное количество линий U235 и Pa234m, что позволило качественно выполнить требуемую оценку относительной эффективности регистрации с учетом поглощения. В таблице 3.4.1 представлены следующие результаты обработки спектра обедненной окиси урана: изотоп, энергия линии Е (кэВ), интенсивность линии I (гамма квантов в секунду на грамм урана), площадь пика, относительная погрешность площади, относительная эффективность (площадь линии деленная на ее интенсивность) с абсолютной погрешностью, относительная эффективность с абсолютной погрешностью, сглаженная методом наименьших квадратов.

Таблица 3.4.1

Изотоп	Е	I	S	dS	?отн	d?отн	?отн.сгл	d?отн.сгл
U235	143,6	33,11	41451	1,5	125,19	2,36	127,93	7,69
U235	163	15,35	26395	2,9	171,99	5,38	161,82	5,72
U235	185,7	172,8	343746	0,2	198,93	2,48	198,6	6,58
U235	202	3,263	7853	8,5	240,69	21,04	223,16	8,49
U235	205,13	15,14	34992	1,8	231,2	5,17	227,66	8,9
Pa234m	258	6,358	18499	4	290,95	12,25	296,23	15,83
Pa234m	544	0,314	1402	23,9	447,16	109,1	445,06	27,86
Pa234m	691	0,681	3292	9,5	483,25	63,4	418,79	23,12
Pa234m	702	0,618	2435	10,2	393,8	41,53	415,09	22,67
Pa234m	743	6,987	28140	1,1	402,76	21,17	399,76	21,02
Pa234m	766,3	25,68	94174	0,5	366,77	15,7	390,12	20,11
Pa234m	786	4,236	15589	1,8	368,03	16,47	381,54	19,36
Pa234m	887,3	0,697	2549	6,7	365,74	25,59	333,77	16,27
Pa234m	921,7	1,108	3454	4,7	311,65	15,49	309,11	13,23
Pa234m	1001	73,1	204958	0,2	280,38	4,75	288,39	10,88
Pa234m	1120,2	0,148	441	29,3	297,03	90,96	262,38	8,62
Pa234m	1194	1,176	2797	3,6	237,76	9,31	248,68	7,85
Pa234m	1237,3	0,462	1015	8,3	219,69	18,88	241,36	7,57
Pa234m	1393	0,3	726	10,8	241,65	29,77	218,46	7,3
Pa234m	1413,4	0,2	472	16,2	236	43,52	215,81	7,33
Pa234m	1434	0,845	1923	5,1	227,46	12,3	213,2	7,36
Pa234m	1510	1,124	2362	3,9	210,14	8,96	204,15	7,55
Pa234m	1554	0,706	1301	5,2	184,36	10,27	199,28	7,68
Pa234m	1737,7	1,843	3405	2,2	184,77	5,31	181,42	8,32
Pa234m	1765,5	0,758	1308	3,8	172,54	7,34	179,02	8,42
Pa234m	1831	1,502	2729	2,4	181,67	5,8	173,62	8,64
Pa234m	1875	0,714	1284	3,5	179,73	7,23	170,19	8,78
Pa234m	1911	0,548	845	4,6	154,07	7,72	167,49	8,9
Pa234m	1937	0,252	447	8,1	177,1	15,12	165,6	8,97

Вид зависимости относительной эффективности от энергии для спектра обедненной окиси урана представлен на рисунке 3.4.2.

Рис. 3.4.2. Энергетический ход эффективности по 9-ти изотопам

Также в спектрах блочков с длительной выдержкой были обнаружены линии Th228. Это следы регенерированного урана. В таблицах 3.4.2, 3.4.3 и 3.4.4 приводятся полученные результаты спектрам обедненной окиси урана, 36% урана и 90% урана соответственно: изотоп, энергия гамма линии, квантовый выход линии, суммарный выход всех линий данного изотопа, отношение площади линии к площади линии урана-235 185,7 кэВ относительная эффективность с абсолютной погрешностью для данной энергии и удельная активность изотопа с абсолютной погрешностью.

Таблица 3.4.2

Изотоп	E, кэВ	n, %	N, %	S/S185	?отн	d?отн	А	dA
U235	185,72	57,2	193,53	1	198,6	6,58	584,66	29,78
Cs137	661,55	85,1	92,02	0,166	427,7	24,28	14,43	0,98
Pa234m	1001	0,837	1,627	0,596	280,9	17,16	141,61	10,23
Th228	2614,5	34,5	167,76	0,002	128,7	10,32	2,7	0,26

Сравним вклад различных типов радиоактивности.

1) Активность свежего урана - 726 гамма-квантов в секунду на грамм урана (100%);

2) Активность регенерированного урана - 2,7 гамма-кванта в секунду на грамм урана (+0,4%);

3) Осколочная активность - 14,43 гамма-квантов в секунду на грамм урана (+2%);

В спектрах 36% и 90 % урана были выявлены линии Co60 - 1173,2 кэВ и 1332,5 кэВ. Это следы активации стальных оболочек урана.

Таблица 3.4.3

Изотоп	E, кэВ	n, %	N, %	S/S185	?отн	d?отн	А	dA
U235	185,72	57,2	193,53	1	29,27	0,42	53350	1178
Th228	583	28,7	167,76	0,002	89,94	2,78	68,15	2,85
Cs137	661,55	85,1	92,02	0,083	91,92	2,73	454	15,04
Pa234m	1001	0,837	1,627	0,006	62,55	2,37	90,29	3,85
Co60	1173,2	99,97	200	2,5·10-5	54,45	3,77	0,37	0,15

Сравним вклад различных типов радиоактивности.

1) Активность свежего урана - 53804 гамма-квантов в секунду на грамм урана (100%);

2) Активность регенерированного урана - 68,15 гамма-кванта в секунду на грамм урана (+0,13%);

3) Осколочная активность - 454 гамма-кванта в секунду на грамм урана (+0,84%);

Таблица 3.4.4

Изотоп	E, кэВ	n, %	N, %	S/S185	?отн	d?отн	А	dA
U235	185,72	57,2	193,53	1	13,67	0,28	130380	3944
Th228	238,6	44,8	167,76	0,0009	19,55	0,62	95,76	6,08
Cs137	661,55	85,1	92,02	0,0524	32,3	9,13	924,31	261
Pa234m	1001	0,837	1,627	0,0003	24,01	4,84	15,14	3,07
Co60	1173,2	99,97	200	2,9·10-5	22,33	4,56	1,37	0,42

Сравним вклад различных типов радиоактивности.

1) Активность свежего урана - 130380 гамма-квантов в секунду на грамм урана (100%);

2) Активность регенерированного урана - 95,76 гамма-кванта в секунду на грамм урана (+0,07%);

3) Осколочная активность - 924,31 гамма-кванта в секунду на грамм урана (+0,71%);

В таблице 3.1 приведены интенсивности наиболее сильных осколочных линий относительно линии U235 186 кэВ в спектрах исследуемых блочков урана и увеличение активности, вызванное этими осколками. В 3-х первых столбцах приведены данные для блочков с длительной выдержкой, за ними данные для блочков с месячной выдержкой.

Таблица 3.1

Энергия и изотоп	0,4%	36%	90%	0,4%	36%	90%
186 U235	1,0	1,0	1,0	1,0	1,0	1,0
145 Ce141	-	-	-	1,25	0,28	0,31
487 La140	-	-	-	0,94	0,14	0,06
497 Ru103	-	-	-	2,36	0,2	0,08
537 Ba140	-	-	-	0,43	0,07	0,03
662 Cs137	0,08	0,03	0,02	0,05	0,02	0,01
757 Zr95	-	-	-	1,07	0,17	0,09
766 Nb95	-	-	-	1,62	0,23	0,12
Увеличение активности	+2%	+0,84%	+0,71%	+330%	+58,5%	+34%

В таблице 3.2 собраны результаты по оценке относительной эффективности полученные для разных спектров при одних и тех же энергиях. Во всех случаях использована привязка к точке 186 кэв.

Энергия	0,4%	36%	90%	0,4%	36%	90%
186	1,0	1,0	1,0	1,0	1,0	1,0
537	2,23±0,15	2,98±0,09	2,62±0,52	2,1±0,16	2,4±0,37	5,43±0,61
662	2,15±0,12	3,14±0,09	2,36±0,67	1,99±0,17	2,5±0,35	4,97±0,59
766	1,92±0,16	3,06±0,08	2,15±0,51	1,8±0,15	2,42±0,29	4,24±0,3
1001	1,41±0,09	2,14±0,08	1,76±0,35	1,48±0,05	2,11±0,06	3,72±0,16
1460	1,05±0,04	1,49±0,18	1,42±0,36	1,13±0,06	1,44±0,05	2,89±0,19
2614	0,65±0,05	0,85±0,23	0,97±0,46	0,58±0,07	0,74±0,06	1,52±0,23

3.5 Измерение обогащения блочков урана

В ходе работы проверялась возможность измерения обогащения активированных блочков урана. Измерения проводились на Na-I детекторе. В таблице 3.5.1 приведены результаты по измерению обогащения в зависимости от времени выдержки для 36% и 90% блочков урана. Параллельно с активированными блочками измерения обогащения проводились и у стандартов. В последней строке приведены средние значения обогащений стандартов.

Таблица 3.5.1

Время выдержки	Обогащение 36%	Обогащение 90%
33 дня	22,77%±0,69%	65,38%±0,91%
53 дня	28,69%±0,58%	74,18%±0,89%
61 день	31,20%±0,55%	79,81%±0,85%
69 дней	31,29%±0,37%	79,87%±0,58%
Несколько лет	89,10%±0,31%	36,44%±0,22%

4. Выводы

1. В результате анализа спектров гамма излучения, измеренных для блочков урана БФС с различным содержанием U235 с месячной выдержкой после участия в экспериментах были получены данные об изотопном составе спектров. Для каждого спектра была проведена оценка вкладов различных типов радиоактивности.

2. Было установлено, что наибольший вклад в активность урановых блочков с месячной выдержкой вносят осколки деления. Наиболее «сильными» из них являются следующие изотопы: Nb95, Zr95, Ce141, La140, Ru103.

3. Среди трех блочков с разным процентным содержанием U235 (0,4%, 36%, 90%) наибольшее увеличение активности наблюдалось у обедненной окиси урана (содержание U235 - 0,4%).

4. В результате анализа спектров гамма излучения блочков урана с длительной выдержкой после использования в экспериментах на критстендах, следы активации были обнаружены лишь по Ce137, период полураспада которого около 30 лет.

5. При сопоставлении энергетических зависимостей относительной эффективности было установлено, что для разных спектров они имеют разный вид. Это приводит к необходимости определения энергетического хода относительной эффективности для каждого нового спектра.

6. В ходе измерений обогащения было установлено, что стандартная аппаратура не подходит для определения обогащения активированного урана. С увеличением выдержки после активации (вследствие распада мешающих короткоживущих изотопов - продуктов деления) результаты измерений приближались к правильным (паспортному значению обогащения).

Размещено на Allbest.ru