Общее количество центров по обработке только продуктов питания в мире ~120, больше всего в США и Китае, около 40. В настоящее время облучение ионизирующими излучениями пищевых продуктов разрешено более, чем в 50 государствах. При помощи этого метода обрабатывается около 40 различных видов пищевых продуктов. В каждой стране, которая использует технологии обработки с помощью облучения существует нормативно-правовая база. В США и в Европе эта база современная и обширная, в странах СНГ - устаревшая и недостаточная, в развивающихся странах - формирующаяся на базе западных норм и стандартов. Ситуация на рынке продуктов радиационных технологий: в США и в Европе наблюдается высокое содержание на рынке продуктов, подвергшихся обработке с помощью радиационных технологий, в странах СНГ происходит начальное формирование рынка продуктов радиационных технологий, в развивающихся странах происходит стабильный рост концентрации продуктов, обработанных при помощи радиационных технологий на внутреннем и внешнем рынках. Таким образом, в настоящее время создано множество ускорительных центров по всему миру, разработаны технологии обработки для различных продуктов, ведётся постепенный выход данной продукции на мировой рынок. Не каждую ускорительную установку можно использовать для облучения продуктов питания, поэтому для выбора установки необходимо уметь оценивать её параметры и выбирать наиболее подходящую.

2.2 Ускорительно-радиационный комплекс в ИФХЭ РАН

В учреждении российской академии наук институте физической химии и электрохимии им.А.Н. Фрумкина (ИФХЭРАН) находится промышленный электронный ускоритель УЭЛВ-10-10-С-70. Ускорители электронов серии "Электроника УЭЛВ” являются многоцелевыми источниками ионизирующего излучения и предназначены для применения в промышленных радиационно-технологических процессах.

Структурная схема электрофизического комплекса ускорителя представлена на рисунке 2.1 Работа ускорителя основана на принципе резонансного взаимодействия электронов с полем стоячей электромагнитной волны СВЧ-диапазона длин волн. Электронный поток формируется трёхэлектродной пушкой 1, позволяющей управлять током пучка. Ускорение пучка до номинальной энергии осуществляется в оптимизированной для эффективного захвата частиц в режим ускорения бипериодической структурой 2. Питание ускоряющей структуры высокочастотной мощностью осуществляется низковольтным многолучевым клистроном 15 собственного производства через высокочастотный тракт, включающий в себя волновод 14, отрезок линии для подачи избыточного давления воздуха или элегаза 13, циркулятор 12, вакуумное окно 11. Напряжение накала катода и импульсы высокого напряжения поступают на клистрон от твердотельного модулятора. Сканирование электронным пучком в камере развертки 8 производится электромагнитом 7. Рабочее положение излучателя. Охлаждение теплонагруженных узлов осуществляется дистиллированной водой с температурой, поступающей от независимого модуля охлаждения.

Управление ускорителем, контроль его параметров, состояния систем защиты и блокировок выполняется с помощью удаленного пульта со встроенной цифровой системой управления и контроля на базе специализированных контроллеров и компьютера. Для обеспечения безопасной работы ускоритель снабжен системой аварийного выключения (блоком красных кнопок), электронным замком, системой внутренних блокировок, возможно подключение дополнительных внешних блокировок, отключающих генерацию излучения в нештатных ситуациях (открытые двери, превышение мощности дозы в контролируемых точках и т.п.), выходом сигнала о включении излучения.

В частности, одной из областей применения данного типа ускорителя является облучение сельскохозяйственных продуктов и продуктов питания.

В таблице 2.2 представлены основные характеристики ускорителя.

Особенностью ускорителя УЭЛВ-10-10-С-70 является возможность регулировки выходных параметров, таких как ток пучка и скорость обращения транспортёра.

Рисунок 2.1 - Структурная схема ускорителя электронов УЭЛВ-10-10-С-70 [12]

Таблица 2.2 - Основные параметры ускорителяУЭЛВ-10-10-С-70 [5]

Энергия пучка	7±0,4 МэВ
Ток пучка	500±20 мкА
Скорость вращения крайней точки транспортёра	1-2,8 см/сек
Поглощённая доза на расстоянии 600 мм от выходного окна ускорителя	11,5±1,2 кГр
Поглощённая доза на расстоянии 4300 мм от выходного окна ускорителя.	3±0,5 кГр
Ширина горизонтальной развёртки пучка	До 600 мм
Частота следования импульсов тока пучка	300-400 МГц
Расстояние от выходного окна ускорителя до облучаемой продукции	600 мм
Мощность пучка, подаваемая на вход ускорителя	До 40 кВт
Длительность импульса	7 мкс
Частота сканирования пучка	До 3 Гц

Из таблицы 2.2 видно, что энергия данного ускорителя не превышает 10 МэВ и значения поглощённой дозы подходит для проведения экспериментов по облучению пищевых продуктов.

На рисунке 2.2 представлена схема конвейера, который используется совместно с ускорителем УЭЛВ-10-10-С-70, для облучения на радиационно-технологической установке.

Установка для облучения представляет из себя горизонтальный поворотный диск, на котором на расстоянии 50 сантиметров от края к центру горизонтально расположена металлическая сетка, на которую попадает пучок электронов из ускорителя "Электроника УЭЛВ 10-10-С-70". На данной установке осуществляется радиационная стерилизация медицинской продукции с обязательным контролем поглощённой дозы.

Рисунок 2.2 Конвейер для транспортировки облучаемых образцов [12]

Регулируя скорость вращения и ток пучка конвейера, а также положение образца от выходного окна ускорителя и время облучения возможно получение необходимой поглощённой дозы.

Эта установка использовалась мной для обработки ампул с модельными растворами микроорганизмов, так как с её использованием можно набрать необходимые для исследования дозы в диапазоне от 3 кГр до 10 кГр.

2.3 Методы контроля поглощённой дозы продуктов питания на ускорителеУЭЛВ-10-10-70С

Дозиметрия ионизирующих излучений рассматривает свойства ионизирующих излучений, физические величины, характеризующие поле излучения или взаимодействие излучения с веществом, а также принципы и методы их определения. Обнаружение и измерение ионизирующих излучений возможно в основном с помощью различных детекторных приборов, регистрирующих эффект действия излучений на физические, химические, биологические и другие свойства, на которых основаны методы измерения. В зависимости от регистрируемого эффекта выделяют следующие методы дозиметрии излучения: физические методы, химические методы, ионизационный метод, люминесцентный метод.

Физические методы дозиметрии основаны на оценке степени ионизации вещества под влиянием ионизирующих излучений, изменения его электропроводности, характера свечения и др. Ионизационные методы дозиметрии основаны на том, что число образованных пар ионов в каком-либо определенном объеме вещества находится в прямой зависимости от количества поглощенного в нем излучения. В зависимости от природы проявления ионизирующего излучения различают следующие физические методы дозиметрии: ионизационный, калометрический, метод измерения заряда, индуцированного пучком заряженных частиц в веществе, сцинтиляционный и прочие. Физические методы используются преимущественно для калибровки химических дозиметров, а также в тех случаях, когда с помощью химических методов невозможно определить поглощённую дозу. Для регистрации дозы с помощью физических методов используются такие детекторы как ионизационная камера, калориметр, сцинтилляторы и прочие.

Химический метод дозиметрии основан на измерении числа молекул ионов, образующихся или претерпевших изменения при поглощении веществом излучения. Например, ферросульфатный детектор основан на свойстве ионов двухвалентного железа Fe²⁺ окисляться в кислой среде радикалами ОН* до трехвалентного Fe³⁺; в нитратном детекторе ионы нитрата NO₃ ^- восстанавливаются атомарным водородом до нитрит-ионов NO₂^-, в цериевом детекторе ионы четырехвалентного церия Се⁴⁺ восстанавливаются атомарным водородом до трехвалентного Се³⁺.

Число образующихся молекул или ионов (выход радиационно-химической реакции) пропорционально поглощенной дозе излучения.

(3.1)

где: D - доза излучения; К - коэффициент пропорциональности; С - концентрация продукта радиационно-химической реакции; B - плотность вещества, подвергшегося облучению; G - (выход продукта) - выражается числом молекул атомов, ионов или свободных радикалов, образующихся или расходуемых при поглощении энергии 100 эВ.

Многие химические дозиметры представляют собой водные растворы некоторых веществ. Химический метод основан на том, что по изменению оптической плотности раствора можно определить концентрацию продукта, образовавшегося в растворе под действием излучения. Зная концентрацию образованных ионов и радиационно-химический выход реакции их образования, можно вычислить поглощенную дозу облучения

Ионизационный метод основан на способности ионизирующего излучения вызывать ионизацию среды. При прохождении ионизирующего излучения через вещество в нём появляются положительно и отрицательно заряженные ионы.

Если к веществу приложить разность потенциалов, то в цепи возникает электрический ток. При определенных условиях сила тока пропорциональна интенсивности излучения, воздействующего на вещество.

Ионизационная камера - простейший газонаполненный детектор. Она представляет собой систему из двух или трёх электродов в объеме, заполненном газом (He+Ar, Ar+C2H2, Ne). Её схема показана на рисунке 2.3.

Рисунок 2.3 - Схема устройства ионизационной камеры, где E_кс - вектор напряжённости электрического поля [13]

Импульсные камеры обычно трехэлектродные (катод, анод, сетка). Рабочим объемом служит пространство между катодом и сеткой. Образовавшиеся в результате ионизации электроны под действием поля E_кс двигаются по направлению к сетке, проходят ее под действием поля E_са>Е_кс собираются на аноде.

Недостатком ионизационной камеры является трудность определения низких токов. Этот недостаток ионизационной камеры преодолевается в ионизационных детекторах с газовым усилением.

Сущность метода заключается в том, что в некоторых веществах (люминофорах) образованные под действием ионизирующего излучения носители заряда (электроны и дырки) локализуются в центрах захвата, благодаря чему происходит накопление поглощенной энергии, которая может быть затем освобождена при дополнительном внешнем воздействии (возбуждении) с испусканием световых фотонов.

В дальнейшем световые вспышки переводятся в электрический сигнал и происходит определение поглощённой дозы.

К люминесцирующим веществам, применяемым в сцинтилляторах относятся: неорганические и органические твердые (сульфид цинка, активированный серебром; антрацен), органические пластмассовые (полистирол с добавкой n-терфенила (1,4-дифенилбензол, III)), жидкостные органические (раствор n-терфенила в ароматическом соединении), газовые (ксенон). Достоинства сцинтилляционного метода: возможность регистрации практически любых видов ионизирующих излучений, возможность измерения энергии частиц или квантов, высокая эффективность регистрации излучения.

На ускорительном комплексе в ИФХЭ РАН контроль поглощённой дозы осуществляется на основе химического метода с помощью детектора СО ПД (Ф) Р-5/50. Для численного определения поглощённой дозы используются полимерные плёнки однократного использования "СОПД (Ф) Р-5/50”. Плёнку закрепляют в контрольной точке, производят облучение продукции, а затем снимают и помещают в спектрофотометр.

В спектрофотометре при длине волны л = 512 нм происходит измерение оптической плотности А в облученной пленке путём сравнения значений оптической плотности относительно контрольного образца. Зависимость поглощённой дозы фотонного и электронного излучения от оптической плотности плёнок определяется формулой (2.1):

(2.1)

Стандартные образцы представляют собой полимерные плёнки, однократного использования, из плёночного материала, изготовленные по ТУ 2379-006-1327176-00. Плёнка окрашенная радиационно-чувствительная типа ПОР. Плёнки, размером 10-12 x 30-35 мм, герметично упаковывают по 3 штуки (единичный СО ПД (ф) Р-5/50) в бумагу, ламинированную полиэтиленом ПЭВД марки 15803-020 ГОСТ 16377-87. Ранее для оценки воздействия излучения применялись плёнки, изменяющие свой цвет от зелёного до красного при увеличении дозы, поглощённой в веществе.

Диапазон измерения поглощённой дозы с помощью "СОПД (Ф) Р-5/50” варьируется в интервале от 5 до 50 кГр, погрешность не превышает 12%. Таким образом с помощью дозиметра "СОПД (Ф) Р-5/50” можно довольно точно определить дозу излучения, поглощённую в веществе.

При невозможности измерения меньшей поглощённой дозы, на которую рассчитан детектор применяется метод экстраполяции.

Суть метода заключается в том, что зная зависимость значения поглощённой дозы от расстояния до выходного окна установки и времени облучения, можно построить графики. По этим графикам для определённого расстояния и времени облучения можно найти соответствующее значение поглощённой дозы, которое не регистрируется детектором, вследствие ограничения технических возможностей. Этот метод дозиметрии прост в применении и широко применяется для получения необходимых доз облучения.

Использование электронных технологий в установленных для каждого продукта оптимальных режимах обработки является самым безвредным, среди возможных альтернативных способов обработки как для свойств продуктов, так и для их потребителей. Для применении такого способа обработки необходим жёсткий дозиметрический контроль, за дозой которая не должна выходить за допустимые пределы для каждого вида продукта. При взаимодействии электронов с веществом возникают различные физические эффекты, один из них - появление тормозного излучения, которое необходимо учитывать.

2.4 Описания поведения тормозного излучения электронов в среде

Тормозное излучение электрона - электромагнитное излучение, испускаемое электроном при его торможении в электрическом поле, которое имеется у молекул или атомов вещества.

Механизм его можно пояснить следующим образом. С движущимся электрическим зарядом связано магнитное поле, индукция которого зависит от скорости электрона. При торможении уменьшается магнитная индукция и в соответствии с теорией Максвелла появляется электромагнитная волна. При торможении электронов с энергиями от 100 кэВ до 100 МэВ лишь часть энергии идет на создание фотона рентгеновского излучения, другая часть преобразуется в тепло, выделяемое в веществе. Так как соотношение между этими частями случайно, то при торможении большого количества электронов образуется непрерывный спектр рентгеновского излучения. В связи с этим тормозное излучение называют также и сплошным. В каждом из спектров наиболее коротковолновое тормозное излучение возникает тогда, когда энергия, приобретенная электроном в ускоряющем поле, полностью переходит в энергию фотона.

Энергетический спектр г-квантов тормозного излучения непрерывен и имеет верхнюю границу Т. Если полная энергия электронов до взаимодействия с мишенью равна Е₀, то кинетическая максимальная энергия электронов определяется по формуле (2.2):

Т = Е₀ - mc², (2.2)

где mc² - энергия покоя электрона (0,511 МэВ). Исключая область вблизи верхней границы, энергетический спектр тормозного излучения подчиняется простой зависимости l/E_г, где E_г - энергия испущенного г-кванта.

Таким образом, при ускорении электрона и последующем его соударении с мишенью возникает тормозное излучение максимум которого зависит от энергии электронов и плотности вещества.

Рассмотрим более подробно процессы, происходящие при взаимодействии заряженного ускоренного электрона с веществом. Теоретически глубина проникновения электронов в вещество, определяется следующим образом [14]:

1. S ? 2,1^.10^-12U ²/сдля интервала энергий 10 кэВ до 100 кэВ;

2. S ? 6,7^.10^-11U ^5/3/сeU ? 1 МэВ;

3. S = 1/с (5,1^.10 - ⁷U - 0,26) eU 1 МэВ,

где S - глубина проникновения, см; e - заряд электрона, Кл; U - ускоряющая разность потенциалов, В, с - плотность вещества, бомбардируемого электронами, г/см³.

В таблице 2.3 даны эффективные пробеги электронов различных энергий в зависимости от вещества. Большинство продуктов питания содержат в своем составе до 80% воды, таким образом, эффективный пробег электронов в воде и в продуктах питания, содержащих достаточное количество воды в своём составе будет несущественно различаться.

Таблица 2.3 - Эффективные пробеги (в см) электронов в различных веществах в зависимости от их энергии [5]

	Вещество	Энергия электрона, МэВ
		0,05	0,5	5	50	500
Пробег в веществе, см	Воздух	4,1	160	2.103	1,7.104	6,3.104
	Вода	4,7.10-4	0, 19	2,6	19	78
	Алюминий	2 10-3	0,056	0,95	4,3	8,6
	Свинец	5 10-4	0,02	0,3	1,25	2,5

Поэтому, для увеличения проникающей способности при использовании тормозного облучения электронами вещества отдаётся предпочтение двухстороннему облучению, так как происходит более равномерная ионизация среды. Из рисунка 2.4, на котором представлен случай распределения дозы в веществе при одностороннем и двухстороннем облучении видно, что равномерность плотности ионизации будет больше при двухстороннем облучении.

Рисунок 2.4 - Распределение плотности ионизации для одностороннего (1) и двухстороннего (2) облучения в зависимости от дозы [5]

Спектр рентгеновского излучения при торможении электронов в веществе простирается от до , т.е. спектр непрерывный. Существование коротковолновой границы объясняется тем, что кинетическая энергия электрона должна перейти в энергию одного фотона:

или

т.е. . На рисунке 2.5 представлены типичные зависимости интенсивности тормозного ионизирующего излучения, взятого из работы [6].

Рисунок 2.5 - Распределение интенсивности излучения от длины волны [6]

Распределение интенсивности излучения от длины волны неравномерное и максимум смещается в сторону коротких волн. Увеличивается жесткость излучения.

При изменении тока пучка при одинаковом ускоряющем напряжении практически линейно возрастает; максимум остается на одном уровне, соответствующем .

Интенсивность излучения возрастает с увеличением атомного номера Z. Экспериментально установлено, что интенсивность тормозного излучения пропорциональна атомному номеру материала мишени, току луча и квадрату ускоряющего напряжения: .

Для точечного источника интенсивность излучения падает обратно пропорционально квадрату расстояния от источника. Коэффициент преобразования электронного излучения в рентгеновское излучение где P - мощность полного потока рентгеновского излучения; P_э - мощность электронного луча определяется из формулы (2.3):

(2.3)

где k₀ - коэффициент, который по экспериментальным данным для 200 кВ от (0,80,2) 10^_9 т.к. подводимая мощность P_э = I^. U, то .

Численные значения для ускоряющего напряжения приведены в таблице 2.4 для вольфрама. Видно, что КПД для средних ускоряющих напряжений не превышает долей и единиц процентов.

Таблица 2.4 - Зависимость коэффициента преобразования электронного излучения в рентгеновское излучение от энергии электронов на свинцовой мишени [6]

U, кВ
	Расчёт	Эксперимент
43	0,33	0,46
100	0,74	1,11
150	1,01	1,64
200	1,48	2,2
1000	7,5	9,0

На рисунке 2.6 представлены зависимость коэффициента конверсии энергии ускоренных электронов в энергию тормозного излучения от энергии электронов для вольфрамовой (1,2) и алюминиевой (3,4) мишеней. Кривые 1 и 3 соответствуют полной энергии потока г-квантов; 2, 4 - в направлении движения пучка.

Рисунок 2.6 - Коэффициент преобразования энергии электронов на вольфрамовой и алюминиевой мишенях [5]

Таким образом, коэффициент преобразования энергии электронов на мишени с большим порядковым номером оказывается больше.

На рисунке 2.7 представлены угловые распределения электронов с энергией 2,0 (а) и 8,0 МэВ (б) для мишени из алюминия различной толщины.

Рисунок 2.7 - Угловые распределения электронов (а) - 1 - 0,1; 2 - 0,5 г/см²; (б) - 1 - 0,5; 2 - 1,5 г/см² [15]

На рисунке 2.8 представлены угловые распределения электронов с энергией 2,0 (а) и 8,0 МэВ (б) для мишени из меди различной толщины.

Рисунок 2.8 Угловые распределения электронов (а) - 1 - 0,4; 2 - 0,8 г/см²; (б) - 1 - 0,4; 2 - 1,2 г/см² [15]

Из рисунков 2.7 и 2.8 видно, что для большей плотности вещества угловое распределение провзаимодействующих электронов имеет больший угловой интервал.

Зависимость мощности дозы рентгеновского излучения на расстоянии 1 м от вольфрамовой мишени от энергии электронов и тока пучка представлена на рисунке 2.9.

Рисунок 2.9 - Доза рентгеновского излучения на вольфрамовой мишени [5]

Из рисунка видно, что при увеличении подводимого напряжения увеличение дозы происходит гораздо меньшими темпами.

Таким образом, стерилизация при помощи гамма-излучения и электронов высокой энергии, именуемая радиационной стерилизацией известна уже около 50 лет. Установлены зависимости характеристик тормозного излучения электронов от материалов мишени, от энергии и от тока пучка. Часть этих зависимостей приведена в литературе [14], и они могут быть использованы при исследовании процессов облучения различных пищевых продуктов. Электронное облучение кроме физических особенностей, также вызывает протекание в облучённых объектах радиационно-химических реакций, которые необходимо изучать.

2.5 О возможности получения негативных эффектов при радиационной обработки пищевых продуктов

Рассмотрим процессы, возникающие при радиационной обработке пищевых продуктов электронами. Эффекты протекания химических реакций при радиационном воздействии рассматривает такая наука как радиохимия.

В результате взаимодействия электронов с веществом происходит частичная ионизация составляющих этого вещества. В результате взаимодействия -излучения полученного от электронов в процессе ионизации образуются ионы и радикалы, обладающие повышенной химической активностью. Они способны вступать в химические реакции, как друг с другом, так и с молекулами и атомами облучаемой системы. Не менее важную роль в этих процессах играет протекающее одновременно с ионизацией возбуждение молекул. Оно заключается в переходе электронов молекул на более высокие энергетические уровни. Образование ионизованных и возбуждённых молекул (и атомов) вызывается не только первичными ионизирующими частицами (электронами и тяжёлыми ионами), но и вторичными электронами, выбиваемыми первичными частицами и имеющими достаточную энергию, чтобы производить ионизацию и возбуждение. Основные физико-химические реакции приведены в таблице 2.5.

Таблица 2.5 - Основные радиационно-химические реакции [16]

Этап	Основные реакции
Первичный этап реакции	Посредством быстрых электронов (электронов пучка) 1) ионизация: ABAB+ + e- 2) возбуждение: ABAB* 3) ионизация: ABA+ +B + e-
	Посредством тепловых электронов 1) захват электронов: AB + e-AB- 2) диссоциативный захват электронов: AB + e- A +B
Вторичный этап реакции	Молекулы, возбуждённые электронами, ионами 1) рекомбинация иона и электрона: AB + e-AB2+ + A' 2) реакция иона с молекулой AB + A'B AB2+ + D (A, C, D - стабильные молекулы; B+ - положительный ион) 3) образование свободных радикалов: AB*A + B 4) образование стабильных молекул: AB*C + D (A, В - свободные радикалы; B* - возбуждённая молекула)
Дальнейшие этапы реакции	1) водородное отщепление: R1 +R2HR1H + R2 2) присоединение к двойным связям:

* - стрелка указывает на поглощение определенного излучения

При взаимодействии электронов с веществами, состоящими из многоатомных молекул, происходят более сложные процессы, приводящие к радиационно-химическим превращениями:

1. Возбуждение молекулы с последующей ее диссоциацией на активные частицы:

ABAB^*1) + (разложение на радикалы);

2) A⁺+ B ^{- (}диссоциация на ионы),

где А и В - атомы, * - возбужденные состояния.

2. Перегруппировка атомов в структуре молекулы под действием электронного удара:

3. Перемещение (аутомеризация) отдельных атомов из одной части молекулы конфигурации молекулы в другую:

4. Присоединение к возбужденной молекуле другой молекулы:

A^* + AAB^* (A^*A) A₂ (димеризация),

A^* + H₂OHAOH (гидролиз),

A^* + O₂ (A^*O₂) OAO (окисление).

5. Передача электронной энергии возбуждения от одной молекулы к другой или от одной части молекулы к другой:

A^* + BCA+B^* + C^*.

В процессе радиационно-химических превращений после осуществления первичных химических превращений возникают вторичные, или "темновые", реакции различных химических соединений:

1. Захват "тепловых" электронов с образованием иона:

AB+e^-AB^-

2. Диссоциативный захват электрона:

AB+ e^-A + B^-

3. Рекомбинация иона с электроном или иона с молекулой:

AB⁺+ e^-AB,

A⁺ + CDAC ^- + D

При облучении частицами (нейтронами, протонами, гамма-квантами) стабильные ядра могут превращаться в радиоактивные ядра с различным периодом полураспада, которые продолжают излучать длительное время после прекращения облучения. Пороговая энергия фотоядерных реакций с образованием нейтронов под действием тормозного излучения электронов г > n.

⁹Be 1,666 МэВ,

²Н 2,226 МэВ.

Опасность в диапазоне до 5 МэВ относительно мала. Следует отметить, что обработка пучками электронов со значениями энергии до 10 МэВ, тормозным излучением и г-квантами с энергией до 5 МэВ не создает наведенной радиоактивности в пищевых продуктах.

Прохождение электронов через вещество приводит к потере их энергии. Пока энергия электронов больше энергии ионизации атомов и молекул, она расходуется, главным образом, на их ионизацию. В нетермических электронно-лучевых процессах используют радиационно-химические превращения в твердом теле, приводящие к изменению структуры или состава, изменению механических и электрофизических свойств исходных материалов.

При воздействии электронного луча возможны:

· Химические преобразования исходного материала;

· Образование радиационных дефектов;

· Появление сил растяжения и сжатия, обусловленные образованием электрически заряженных областей и других физических процессов.

Элементарные процессы разнообразны, могут проходить в разной последовательности, поэтому механизм радиационно-химических преобразований очень сложный и точно установлен лишь для некоторых реакций. При облучении энергией электронов до 10 МэВ наведённая радиоактивность не возникает или практически отсутствует.

3. Экспериментальное исследование по облучению пищевых продуктов

3.1 Расчёт параметров тормозного излучения электронов на вольфрамовой и алюминиевой мишенях

В качестве примера выполним расчет тормозного излучения при воздействии электронов на вольфрамовые и алюминиевые мишени. Для расчета воспользуемся выражением, полученным в [17].

На вольфрамовой мишени с зарядовым номером Z=74 и алюминиевой мишени с зарядовым номером Z=13 для кинетической энергии электронов T_e = 3; 5; 7 МэВ были рассчитаны следующие параметры:

Радиационная длина (толщина вещества, на которой энергия электрона в среднем за счет тормозного излучения уменьшается в e раз) рассчитывалась по формуле (3.1):

(3.1)

где n - концентрация ядер среды, Z - заряд ядра мишени, r_e - классический радиус электрона, - константа, численно равная 1/137.

В результате расчета получено для вольфрама L_r = 0,187 см и алюминия L_r = 6,532. Критическая энергия (энергия электрона E_кр, при которой потери на излучение становятся равными потерям на ионизацию) определяется формулой (3.2):

(3.2)

где Z - заряд ядра мишени.

В результате расчета получено для вольфрама E_кр=8,108 МэВ и алюминия E_кр = 46,154 МэВ.

Отношение удельных потерь энергии ультрарелятивистского электрона на тормозное излучение и ионизацию определяется формулой (3.3):

(2.5)

где T_e - начальная энергия электронов, Z - заряд ядра мишени. В таблице 3.1 даны результаты расчёта отношения удельных потерь энергии ультрарелятивистского электрона на тормозное излучение и ионизацию от начальной энергии электрона. Из таблицы 3.1 видно, что отношению удельных потерь энергии на тормозное излучение и ионизацию для мишеней с большим зарядовым номером будет больше.

Таблица 3.1 - Отношение удельных потерь энергии ультрарелятивистского электрона на тормозное излучение и ионизацию от начальной энергии электрона

Материал мишени	Начальная энергия электронов, МэВ	Отношение удельных потерь энергии на тормозное излучение и ионизацию
W	3	0,37
	5	0,617
	7	0,863
Al	3	0,065
	5	0,108
	7	0,152

Полный пробег R (толщина мишени, при которой электрон теряет всю свою энергию E₀) определяется формулой (3.4):

(3.4)

где L_r - радиационная длина, T_e - начальная энергия электронов, E_крит - критическая энергия для вещества мишени.

В таблице 3.2 даны результаты расчёта полного пробега электронов.

Из таблицы 3.2 видно, что для мишеней с большим порядковым номером полный пробег будет меньше. Угол тормозного излучения для начальных энергий электронов T_e = 3, 5, 7 МэВ определяется формулой (3.5):

(3.5)

где

m_e - масса электрона, с - скорость света, T_e - начальная энергия электронов.

Таблица 3.2 - Полный пробег электронов в среде от начальной энергии электрона

Материал мишени	Начальная энергия электронов, МэВ	Полный пробег R, см
W	3	0,059
	5	0,09
	7	0,116
Al	3	0,411
	5	0,672
	7	0,922

В таблице 3.3 даны результаты расчёта величины тормозного излучения от начальной энергии электрона.

Таблица 3.3 - Величина угла тормозного излучения от начальной энергии электрона

Материал мишени	Начальная энергия электронов, МэВ	Угол тормозного излучения , рад
W	3	0,17
	5	0,102
	7	0,073
Al	3	0,17
	5	0,102
	7	0,073

Из таблицы 3.3 видно, что для мишеней с высоким зарядовым номером величина угла тормозного излучения остаётся примерно одинаковой.

Закон убывания энергии электрона за счет тормозного излучения определяется формулой (3.6):

(3.6)

где T_{e (}0) - начальная энергия электронов, L_r - радиационная длина, x - пройденное расстояние электронами в веществе.

Используя пакет прикладных программ mathcad 15.0, мною выполнен расчёт убывания энергии электронов от пройденного расстояния в вольфрамовых и алюминиевых мишенях. Для начальных энергий электронов T_e = 3, 5, 7 МэВ расчёт убывания энергии электронов от пройденного расстояния представлено на рисунке 3.1 и рисунке 3.2.

Из рисунков 3.1 и 3.2 видно, что чем больше начальная энергия электрона, тем больший пробег он сможет осуществить в веществе, сохраняя определённый минимальный уровень энергии.

Рисунок 3.1 - Закон убывания энергии электрона на вольфрамовой мишени, с начальной кинетической энергией электронов T_e = 3, 5, 7 МэВ

Рисунок 3.2 - Закон убывания энергии электрона на алюминиевой мишени, с начальной кинетической энергией электронов T_e = 3, 5, 7 МэВ

Используя пакет прикладных программ mathcad 15.0, мною выполнен расчёт сечения тормозного излучения электронов от энергии гамма-квантов в вольфрамовых и алюминиевых мишенях. Для начальных энергий электронов T_e = 3, 5, 7 МэВ результаты представлены на рисунке 3.3 и рисунке 3.4.

Cечение тормозного излучения релятивистских электронов от энергии гамма-квантов с начальной энергией T_e = 3, 5, 7 МэВ при отсутствии экранирования, рассчитанные по формуле (3.7):

(3.7)

где n - концентрация ядер среды, T_e - начальная энергия электронов, m_e - масса электрона, с - скорость света, Z - заряд ядра мишени, r_e - классический радиус электрона.

Рисунок 3.3 - Сечение тормозного излучения релятивистских электронов на вольфрамовой мишени, с начальной кинетической энергией электронов T_e = 3, 5, 7 МэВ

Рисунок 3.4 - Сечение тормозного излучения релятивистских электронов на алюминиевой мишени, с начальной кинетической энергией электронов T_e = 3, 5, 7 МэВ

Из рисунков 3.3 и 3.4 видно, что сечение тормозного излучения релятивистских электронов тем больше, чем больше начальная энергия налетающего электрона.

Были проведены расчёты параметров тормозного излучения для вольфрамовой и алюминиевой мишени, таких как: радиационная длина, критическая энергия, отношение удельных потерь энергии электрона на тормозное излучение и ионизацию, полный пробег электронов, угол тормозного излучения. Также построены графики для закона убывания энергии электрона за счет тормозного излучения и графики зависимости сечения тормозного излучения релятивистских электронов от энергии гамма-квантов. Возможность находить параметры тормозного излучения может пригодиться при расчёте и проектировании мишеней при разработке радиационно-ускорительных комплексов. Кроме облучения с помощью ускорителей частиц, есть возможность использовать гамма-источники, которые также представляют научный интерес.

3.2 Результаты облучения пищевых продуктов гамма-источником

Экспериментальное исследование влияния малых доз облучения были выполнены в 2013 г. совместно ВНИИ сельскохозяйственной радиологии Россельхозакадемии и ВНИИКОП. Данные предоставлены мне научным консультантом старшим научным сотрудником ВНИИ КОП Филипповичем Виталием Павловичем. Исследования проводились во ВНИИАРЕ на имеющемся там экспериментальном изотопном источнике кобальт-60 с мощностью дозы до 12 кГр.

Для исследования использовались следующие продукты питания: шпинат, морковь резаная, перец резаный. Выращенные продукты питания (субстраты) осеменялись четырьмя видами микроорганизмов: КМАФАнМ (мезофильные аэробные и факультативно-анаэробные микроорганизмы), бактерии семейства Enterobacteriaceae, дрожжи, плесневые грибы и подвергались радиационной обработке при разных дозных режимах. После обработки производилось построение графиков выживших клеток микроорганизмов (рисунок 3.5 - рисунок 3.8), на которых присутствует кривая выживаемости, а также положительная и отрицательная погрешность обработки результатов.

Обработка результатов исследований велась по оригинальной методике, в которой не использовалась десятичная логарифмическая аппроксимация и понятия летальной дозы D₁₀.

Для всех трёх видов субстрата можно использовать одну модель аппроксимационной кривой зависимости выживших микроорганизмов от дозы облучения вида , однако такая аппроксимация не является достаточно точной. Таким образом, для более точного моделирования зависимости количества выживших микроорганизмов на различных субстратах были применены следующие модели, представленные в таблице 3.4.

Рисунок 3.5 - Количество выживших микроорганизмов КМАФАнМ на трёх субстратах от дозы гамма-излучения [18]

Рисунок 3.6 - Количество выживших микроорганизмов бактерий семейства Enterobacteriaceae на трёх субстратах от дозы гамма-излучения [18]

Рисунок 3.7 - Количество выживших микроорганизмов дрожжей на трёх субстратах от дозы гамма-излучения [18]

Рисунок 3.8 - Количество выживших микроорганизмов плесневых грибов на трёх субстратах от дозы гамма-излучения [7*]

В результате анализа полученных результатов установлено, что выживаемость одних и тех же микроорганизмов, посеянных на различных субстратах не одинакова и зависит от его типа.

Таблица 3.4 - Моделирование зависимости количества выживших микроорганизмов на различных субстратах от дозы гамма-излучения [18]

Тип микроорганизма	Наиболее совершенная модель аппроксимации	a	b	Среднеквадратичная погрешность ()	Субстрат
КМАФАнМ		0,12415	0,07898	0,9826	шпинат
КМАФАнМ		0,12321	0,10450	0,9990	Резаные корнеплоды моркови
КМАФАнМ		7,27194	-3,27959	0,9999	резаные плоды перца
Бактерии семейства Enterobacteriaceae		7,73184	-3,37050	0,9999	шпинат
Бактерии семейства Enterobacteriaceae		7,16552	-3,00073	0,9972	Резаные корнеплоды моркови
Бактерии семейства Enterobacteriaceae		7,26293	-3,27456	0,9999	резаные плоды перца
Дрожжи		0, 20014	0,73902	0,9974	шпинат
Дрожжи		0, 19069	0,25805	0,9999	Резаные корнеплоды моркови
Дрожжи		0,16574	0,54733	0,9912	резаные плоды перца
Плесневые грибы		1,21314	-0,25276	0,9710	шпинат
Плесневые грибы		0,47561	-0,51161	0,9690	Резаные корнеплоды моркови
Плесневые грибы		0,99796	0,35822	0,9980	резаные плоды перца

В 2013 году ВНИИКОПом были произведены исследования по радиационной стерилизации сухих специй и ингредиентов на установке с тормозным рентгеновским излучением дозой порядка 15 кГр на основе ускорителя электронов с энергией 10 МэВ (МРТИ, г. Москва). После облучения микробиологическое загрязнение снизилось на порядок (содержание КМАФиН уменьшилось с 510⁵ Кое/г до410⁴ Кое/г) и микробиологический брак кетчугов уменьшился до приемлемой нормы.

Вторым (другим) примером применения радиационной стерилизации является облучение порошка экстракта белой фасоли на радиационной установке на основе изотопного источника ⁶⁰Co с энергией квантов 1,4 МэВ. ("Мегарад”, г. Москва).

Порошок экстракта белой фасоли облучали дозой 810 кГр. Перед облучением порошок имел микробиологическую контаминацию: дрожжи и плесени на уровне 2,3104 Кое/г. После облучения концентрация снизилась до 90 Кое/г. Однако, после облучения появился резкий запах сероводорода (). По мнению специалистов по радиационной химии появление сероводорода вызвано тем, что белая фасоль имеет серосодержащий белок, что и приводит к появлению запаха сероводорода. Вероятно, высокая энергия гамма-квантов (1,4 МэВ) и является причиной появления сероводорода.

Таким образом, при радиационной обработке наряду с улучшением микробиологических показателей, необходимо сохранять потребительские свойства продукта и определять возможность радиационной обработки того или иного вида продукта питания. Облучение с помощью гамма-источников имеет недостатки, которые описаны ранее, поэтому для проведения опытов в качестве экспериментальной установки был выбран ускоритель заряженных частиц.

3.3 Облучение микроорганизмов потоками электронов

В ходе выполнения дипломного проекта планировалось провести опыты на ускорительной установке с целью определения выживаемости микроорганизмов при облучении потоком электронов. В такого опыта стало возможно совместно с ВНИИКОП ГОСНИИХП и ускорительным центром в ИФХЭ РАН. В четвёртом квартале 2013 года на ускорительной установке проводилось облучение запаянных ампул с модельными растворами микроорганизмов диаметром 10 мм и высотой 60 мм различными дозами облучения.

В исследовании использовались чистые культуры молочнокислых бактерий (Lactobacillus acidophilus а-146) и спорообразующих бактерий (Bacillus subtilis 40) из коллекции хлебопекарных микроорганизмов ГНУ ГОСНИИХП Россельхозакадемии.

Выращенные культуры микроорганизмов стерильно запаивались в стеклянные ампулы и подвергались радиационной обработке при разных режимах. После обработки производился подсчет клеток микроорганизмов. Для подсчета клеток МКБ используют метод посева на чашки Петри с сусло-агаром с мелом (ГОСТ 10444.12-88). Для подсчета клеток спорообразующих бактерий используют метод посева на чашки Петри со средой КМАФАнМ.

В результате получился график, представленный на рисунке 3.9, который характеризует содержание выживших МКБ от поглощённой дозы.

Из рисунка 3.9 видно, что при увеличении поглощённой дозы содержание МКБ (L. Acidophilus) убывает по экспоненциальному закону и при дозе около 7 кГр происходит полное уничтожение МКБ. Споры (B. subtilis 40) уже при дозе в 3кГр полностью погибли.

Во втором эксперименте по облучению микроорганизмов производилось исследование дрожжевых организмов (Saccharomyces cerevisae) из коллекции хлебопекарных микроорганизмов ГНУ ГОСНИИХП Россельхозакадемии.

Рисунок 3.9 - График зависимости содержания МКБ КОЕ/г от поглощённой дозы Гр.

(Экспериментальные точки на рисунке аппроксимированы экспоненциальной функцией)

Выращенные культуры микроорганизмов стерильно запаивались в стеклянные ампулы и подвергались радиационной обработке при разных режимах. После обработки производился подсчет клеток микроорганизмов.

Для подсчета клеток дрожжевых организмов (Saccharomycescerevisae) используют метод посева на чашки Петри со средой КМАФАнМ.

Результаты исследований приведены на рисунке 3.10. Из рисунка 3.10 видно, что при увеличении поглощённой дозы содержание дрожжевых организмов (Saccharomyces cerevisae) убывает по экспоненциальному закону и при дозе около 7,5 кГр произойдёт полное уничтожение дрожжевых организмов (Saccharomyces cerevisae).

Ранее также проводились опыты по облучению чистых микроорганизмов, использованием гамма облучения на кобальтовом источнике [18].

На рисунке 3.11 представлена радиочувствительность микроорганизмов в зависимости от дозы.

Сравнение результатов радиоустойчивости микроорганизмов, полученные при обработке на гамма-источнике и на ускорителе электронов представлены в таблице 3.7 и таблице 3.8.

Рисунок 3.10 - График зависимости содержания Дрожжей КОЕ/г от поглощённой дозы Гр.

(Экспериментальные точки на рисунке аппроксимированы экспоненциальной функцией)

Рисунок 3.11 - Радиочувствительность микроорганизмов: 1 - Psendomonas; 2 - E. coli; 3 - S. typhimyrium; 4 - B. brevls; 5 - Micrococcus; 6 - Streptococcus faecium R-53; 7 - Cl. botulinum, типE, штамм белуга (споры); 8 - B. megatherium (споры); 9 - Cl. botulinum, типE, штамм 16'63 (споры); 10 - Cl. welebil (споры); 11 - Cl. botulinum, тип А, (споры); 12 - Micrococcus radiodurans [4]

Основной задачей данных опытов является установление возможности облучения пищевой продукции, а также подбор интервала значений доз для получения баланса между уничтожением патогенной микрофлоры до необходимых значений и сохранением потребительских свойств продукта.

Таблица 3.7 - Результаты, полученные на ускорителе в ИФХЭ РАН

Микроорганизмы	Среда	Радиоустойчивость ( в кГр)
МКБ (Lactobacillusacidophilus а-146)	Буферный раствор	0,8
Дрожжи (Saccharomycescerevisiae)	Буферный раствор	1

Таблица 3.8 - Результаты, при обработке на гамма-источнике [19]

Микроорганизмы	Среда	Радиоустойчивость ( в кГр)
Cl. botulinum, тип А	Пищевые продукты	4
То же, тип В	Буферный раствор	3,3
Micrococcus radiodurans	Говядина	2,5
Cl. Welchii	Мясо	2,4
Cl. Sporogenes	Буферный раствор	2,1
Cl. botulinum, тип E	Бульон	2
B. stearothermephilus	Буферный раствор	1
S. typhimurium	Яичный меланж	0,7
	Буферный раствор	0,2
Streptococcus faecalis	Бульон	0,5
E. Coli	Бульон	0,2
Pseudomonas	Буферный раствор	0,04

Из таблиц 3.7 и 3.8 видно, что радиоустойчивость D₁₀ многих микроорганизмов составляет несколько кГр, и при облучении сравнительно небольшими дозами можно добиться значительного уменьшения концентрации микроорганизмов в пище. Это подтверждается как ранее полученными результатами, так и более новыми. В дальнейшем представляет интерес установление возможности облучения пищевой продукции, а также подбор интервала значений доз для получения баланса между уничтожением патогенной микрофлоры микроорганизмов до необходимых значений и сохранением потребительских свойств продукта.

Заключение

В ходе выполнения дипломной работы получены следующие результаты:

Определены параметры воздействия и рассчитаны зависимости сечения тормозного излучения релятивистских электронов от энергии.

Результаты расчёта параметров тормозного излучения на вольфрамовой и алюминиевой мишенях для начальной энергии электронов в 5 МэВ показали, что величина полного пробега в алюминиевой мишени составляет 0,9 см, а в вольфрамовой 0,09 см, таким образом для генерации тормозного излучения достаточно малой толщины мишени.

Эффективные пробег электронов в воде для энергии электронов составляет 2,6 см, таким образом при двухстороннем облучении электронным пучком продуктов питания, имеющих высокое содержание воды, можно подвергать данному виду обработки еду, толщиной в несколько см.

При проведёнии эксперимента исследовании на ускорителе УЭЛВ-10-10-С-70 было установлено, что летальная доза при облучении электронами для дрожжей составляет около 7,5 кГр, а для МКБ около 7 кГр, а также была вычислена. радиоустойчивость D₁₀. Для МКБ она составляет 0,8 кГр, а для дрожжей - 1 кГр, что позволяет оценивать содержание данных микроорганизмов при облучении продуктов питания, осеменённых данными культурами.

Проведено сравнение результатов радиоустойчивости D₁₀ микроорганизмов, полученных при облучении на ускорителе электронов с ранее полученными результатами при облучении на гамма-источнике. Установлено, что радиоустойчивость D₁₀ многих микроорганизмов составляет несколько кГр, и при облучении сравнительно небольшими дозами можно добиться значительного уменьшения концентрации микроорганизмов в пище.

В настоящее время задача применения для радиационной обработки ускорителей заряженных частиц как конкретно развивать исследования метода радиационной обработки с помощью ускорителей заряженных частиц актуальна и нуждается в дальнейшем изучении.

В настоящее время задача исследования метода радиационной обработки с помощью ускорителей заряженных частиц актуальна и нуждается в дальнейшем изучении.

Библиографический список

1. Чиж Т.В., Кузьмин Г.В., Полякова Л.П., Мельникова Т.В. Радиационная обработка как технологический прием в целях повышения продовольственной безопасности // Вестник Российской академии естественных наук. - 2011, № 3. - 44-49 с.

2. Food preservation by radiation // Radiation and agricalture, URL: http://www.iaea.org/Publications/Magazines/Bulletin/Bull233/23305783336. pdf - 2011, (дата обращения 13.12.13).

3. Дезинфекция // Медицинский центр иммунокоррекции им. Ходановой Р.М., URL: http://test. immun.ru/geptmme/gmme9 (дата обращения 11.12.13)

4. Список консервантов // Портал о здоровом образе жизни [Москва, 2011] URL: http://www.my-zozh.ru/konservantyi. (дата обращения 12.12.2013).

5. Метлицкий Л.В., Рогачев В.И., Хрущев В.Г. Радиационная обработка пищевых продуктов. - М.: "Экономика", 1967. - 159 с.

6. Аксенов А.И., Носков Д.А. Процессы лазерной и электронно-ионной технологии Учебное пособие. - Томск: томский государственный университет систем управления и радиоэлектроники, 2007. - 110 с.

7. Период полураспада // Свободная энциклопедия Wikipedia, URL: http://ru. wikipedia.org/Период полураспада (дата обращения 20.11.13)

8. Требования к регистрации, сертификации и метрологическому обеспечению процесса стерилизации радиационным способом медицинских изделий однократного применения // ФГУП "Всероссийский научно-исследовательский институт физико-технических и радиотехнических измерений" [Москва, 2008]. URL: http://www.medka.ru/archive/a080701.html. (дата обращения 22.12.2013).

9. Молин А.А. доклад Сравнительный анализ нормативной базы радиационных технологий в медицине, пищевой промышленности и сельском хозяйстве // Научный семинар по проблемам радиационных технологий обработки сельхозсырья и пищевых продуктов. Москва. - Москва, 2013 - 41-53 с.

10. Применение гамма-стерилизации в народном хозяйстве. Мировой опыт, достижения и перспективы. // Корпорация Укратомприбор [Москва, 2011]. URL: http://sofienko. hmarka.net/wp-content/Ster_report_gamma/ster_report_gamma_sofiienko. pdf (дата обращения 11.11.2013).

11. Проекты стандартов облучения // Фирма Атоммед, корпорация Росатом. [Москва, 2013]. URL: http://Atommedcenter.ru (дата обращения 28.11.2013).

12. Павлов Ю.С. Российские электронно-лучевые технологии в 2013 году. - Москва: ИФХЭ РАН, 2013. - 17 с.

13. Технологический регламент процесса радиационной стерилизации на радиационно-технологической установке "Электронный стерилизатор" с ускорителем электронов УЭЛВ-10-10-С-70 ИФХЭ РАН. - Москва, 2013 - 22 с.

14. Дозиметры ионизирующего излучения: Реферат по радиобиологии на тему "методы дозиметрии”. // URL: http://www.vevivi.ru (дата обращения 12.12.13).

15. Завьялов М.А. доклад Электронные радиационные технологии // Научный семинар по проблемам радиационных технологий обработки сельхозсырья и пищевых продуктов. Москва. - Москва, 2013 - 15-25 с.

16. Кудинов В.В., Смирнов В.В. Прохождение электронов с энергией 2ч8 МэВ в материалах и выход тормозного излучения из слоёв этих материалов различной толщины. Справочник. - М.: МИФИ, 2005. - 94с.

17. Пшежецкий С.Я., Механизм и кинетика радиационно-химических реакций. - М.: Химия, 1968. - 368 с.

18. Взаимодействие e ^- и e⁺ с веществом: Презентация на тему "Тормозное излучение" // Размещено на файлообменнике Myshared.ru [Москва, 2012]. URL: http://www.myshared.ru/slide/42057/ (дата обращения 15.12.2013).

19. Кондратенко В.Л. доклад Моделирование влияния дозы г-излучения на степень подавления патогенных и условно патогенных микроорганизмов // Научный семинар по проблемам радиационных технологий обработки сельхозсырья и пищевых продуктов. Москва. - Москва, 2013 - 60-71 с.