Исследование накопления трития в реакторе

Для выделения металлического бериллия его оксид или гидроксид сначала переводят в хлорид или фторид. Металл получают электролизом расплавленных смесей хлоридов бериллия и щелочных элементов или действием магния на фторид бериллия при температуре около 1300°С:

BeF₂ + Mg = MgF₂ + Be

Для получения заготовок и изделий из бериллия используют, в основном, методы порошковой металлургии.

Бериллий - легирующая добавка в медных, никелевых, железных и других сплавах. Способность бериллия увеличивать твердость меди была открыта в 1926 году. Сплавы меди с 2% бериллия назвали бериллиевыми бронзами. Сейчас известно, что добавка около 2% бериллия в шесть раз увеличивают прочность меди. Кроме того, такие сплавы (которые также обычно содержат 0.25% кобальта) имеют хорошую электрическую проводимость, высокую прочность и сопротивление износу. Они не магнитны, устойчивы к коррозии и находят многочисленные области применения в движущихся частях двигателей самолетов, точных инструментах, управляющих реле в электронике. Кроме того, они не искрят и поэтому широко применяются для изготовления ручного инструмента в нефтяной промышленности. Никелевый сплав, содержащий 2% бериллия, используется также для высокотемпературных пружин, зажимов, мехов и электрических контактов. Все большее значение приобретают бериллий-алюминиевые сплавы, в которых содержание бериллия достигает 65%. Они имеют широкий круг сфер использования - от авиакосмической промышленности до производства компьютеров.

С помощью бериллия улучшают качество поверхности деталей машин и механизмов. Для этого готовое изделие выдерживают в порошке бериллия при 950°С, и его поверхность делается тверже, чем у лучших сортов закаленной стали.

Еще одна важная область применения бериллия - в ядерных реакторах, так как он является одним из наиболее эффективных замедлителей и отражателей нейтронов. Его используют и в качестве материала для окошек в рентгеновских трубках. Бериллий пропускает рентгеновские лучи в 17 раз лучше, чем алюминий и в 8 раз лучше, чем линдемановское стекло.

Смесь соединений радия и бериллия долгое время использовалась как удобный лабораторный источник нейтронов, образующихся по ядерной реакции:

⁹Be + ⁴He = ¹²C + ¹n

В 1932 при использовании именно этой смеси английским физиком Джеймсом Чедвиком был открыт нейтрон.

В производстве металлического бериллия доминируют США (американская фирма «Brush Wellman», базирующаяся в Кливленде). Китай и Казахстан также имеют производственные мощности по выпуску металлического бериллия.

Потребление бериллия в США, где этот металл применяется больше всего, в 2000 составило примерно 260 т (по содержанию металла), из которых 75% использовалось в виде медно-бериллиевых сплавов для изготовления пружин, соединителей и переключателей, применяемых в автомобилях, летательных аппаратах и компьютерах. В течение 1990-х цены на медно-бериллиевые сплавы оставались стабильными и составляли примерно 400 долларов за килограмм бериллия, этот уровень цен сохраняется и сейчас.

По оценке компании «Roskill», мировой спрос на бериллий в 2001 резко снизился, в частности, за счет сокращения рынка телекоммуникационного оборудования, являющегося, вероятно, крупнейшей сферой потребления этого металла. Однако эксперты «Roskill» полагают, что в среднесрочной перспективе это снижение будет компенсироваться ростом спроса на медно-бериллиевую ленту со стороны производителей автомобильных электронных устройств и компьютеров. В более отдаленной перспективе, как ожидают, продолжится рост потребления медно-бериллиевых сплавов в производстве подводного телекоммуникационного оборудования, а также повысится спрос на трубы для нефтегазовой промышленности, в состав материала которых входит бериллий.

Маловероятно, что спрос на металлический бериллий заметно возрастет, поскольку цены на альтернативные материалы ниже, чем на бериллий, который является весьма дорогостоящим металлом. Так, в ряде сфер потребления альтернативными ему материалами могут служить графит, сталь, алюминий и титан, а вместо медно-бериллиевых сплавов может использоваться фосфорная бронза.

1.5.1 Распространение бериллия в природе

Бериллий - редкий элемент, среднее содержание его в земной коре 6·10^-4% по массе. Бериллий - типичный литофильный элемент, характерный для кислых, субщелочных и щелочных магм. Известно около 40 минералов бериллия. Из них наибольшее практическое значение имеет берилл, перспективны и частично используются фенакит, гельвин, хризоберилл, бертрандит.

1.5.2 Физические свойства бериллия

Кристаллическая решетка бериллия гексагональная плотноупакованная. Бериллий легче алюминия, его плотность 1847.7 кг/м³ (у Аl около 2700 кг/м³), t_пл = 1285°С, t_кип = 2470°С.

Бериллий обладает наиболее высокой из всех металлов теплоемкостью, 1.80 кДж/(кг·К) или 0.43 ккал/(кг·°С), высокой теплопроводностью, 178 Вт/(м·К) или 0.45 кал/(см·сек·°С) при 50°С, низким электросопротивлением от 3.6 до 4.5 мкОм·см при 20°С; коэффициент линейного расширения от 10.3 до 131 (от 25 до 100°С). Эти свойства зависят от качества и структуры металла и заметно меняются с температурой. Модуль продольной упругости (модуль Юнга) 300 Гн/м² (3·10⁴ кгс/мм²). Механические свойства бериллия зависят от чистоты металла, величины зерна и текстуры, определяемой характером обработки. Предел прочности бериллия при растяжении от 200 до 550 Мн/м² (от 20 до 55 кгс/мм²), удлинение от 0.2 до 2%. Обработка давлением приводит к определенной ориентации кристаллов бериллия, возникает анизотропия, становится возможным улучшение свойств. Предел прочности в направлении вытяжки доходит до 600 Мн/м² (600 кгс/мм²), предел текучести от 250 до 600 Мн/м² (от 25 до 60 кгс/мм²), а относительное удлинение до 8%. Механические свойства в направлении, перпендикулярном вытяжке, почти не меняются. Бериллий - хрупкий металл; его ударная вязкость от 10 до 50 кДж/м² (от 0.1 до 0.5 кгс·м/см²). Температура перехода бериллия из хрупкого состояния в пластическое приблизительно 300°С.

Благодаря самой высокой внутренней теплоте правления, этот металл обладает уникальными характеристиками, определяющими его востребованность в ведущих отраслях производства и науки. Вышеупомянутая редкость бериллия в природе делает этот элемент своеобразным дефицитом в мире современных металлических сплавов.

Относительно низкая температура плавления 1284°С позволяет создавать бериллиевые слитки в условиях вакуума, однако чаще всего практикуется производство бериллия в порошкообразном состоянии. Литой бериллий отличает высокая хрупкость структуры, так что наибольший интерес этот металл представляет в деформированном виде. Термическая обработка под давлением позволяет на порядок повысить конструкционную прочность бериллия, который в конечном состоянии, благодаря высокой пластичности становится схожим по многим характеристикам с магнием и алюминием. В частности, бериллий на открытом воздухе также образуют оксидную плёнку, препятствующую коррозии. Этот металл без труда растворяется во многих кислотах и даже щелочах, за исключением концентрированной азотной кислоты.

Получают бериллий путём выделения из алюминиевых сплавов с помощью разнообразных технологий очистки, а также из минералов бериллов, на которые воздействуют концентрированной серной кислотой. Металлический бериллий производится путём обработки бериллиевых оксидов и сульфатов (Ве(ОН) 2 или BeSO4). Технологические процессы производства бериллия достаточно сложны и требуют значительных энергозатрат, поэтому этот металл относится к дорогостоящим материалам.

Уникальное природное свойство бериллия - не вступать во взаимодействие с рентгеновским излучением определило активное использование этого металла в изготовлении рентгенотехнических приборов и оборудования.

Кроме того, сегодня бериллиевые сплавы применяются для изготовления нейтронных отражателей и замедлителей в ядерных реакторах. Оксид бериллия отличается предельно высокой теплопроводностью и огнеупорностью, которая также используется в производстве оборудования для ядерной энергетики.

Аэрокосмическая и авиационная промышленность - ещё две отрасли, в которых находят успешное применение прочности, антикоррозийности и огнеупорности бериллиевых сплавов. В металлургии бериллий используется в качестве легирующего элемента, увеличивающего антикоррозийную и конструкционную прочность стали.

1.5.3 Химические свойства бериллия

В химических соединениях бериллий двух валентен (конфигурация внешних электронов 2s²). Бериллий обладает высокой химической активностью, но компактный металл устойчив на воздухе благодаря образованию тонкой и прочной пленки оксида ВеО. При нагревании выше 800°С быстро окисляется. С водой до 100°С бериллий практически не взаимодействует. Легко растворяется в плавиковой, соляной, разбавленной серной кислотах, слабо реагирует с концентрированной серной и разбавленной азотной кислотами и не реагирует с концентрированной азотной. Растворяется в водных растворах щелочей, образуя соли бериллаты, например Na₂BeO₂. При комнатной температуре реагирует с фтором, а при повышенных - с других галогенами и сероводородом. Взаимодействует с азотом при температуре выше 650°С с образованием нитрида Be₃N₂ и при температуре выше 1200°С с углеродом, образуя карбид Ве₂С. С водородом практически не реагирует во всем диапазоне температур. Гидрид бериллия получен при разложении бериллийорганических соединений и устойчив до 240°С. При высоких температурах бериллий взаимодействует с большинством металлов, образуя бериллиды; с алюминием и кремнием дает эвтектические сплавы. Растворимость примесных элементов в бериллии чрезвычайно мала. Мелкодисперсный порошок бериллия сгорает в парах серы, селена, теллура. Расплавленный бериллий взаимодействует с большинством оксидов, нитридов, сульфидов и карбидов. Единственно пригодным материалом тиглей для плавки Бериллия служит оксид бериллия.

Гидрооксид Be(OH)₂ - слабое основание с амфотерными свойствами. Соли Бериллия сильно гигроскопичны и за небольшим исключением (фосфат, карбонат) хорошо растворимы в воде, их водные растворы вследствие гидролиза имеют кислую реакцию. Фторид BeF₂ с фторидами щелочных металлов и аммония образует фторбериллаты, например Na₂BeF₄, имеющие большое промышленное значение. Известен ряд сложных бериллий органических соединений, гидролиз и окисление некоторых из них протекают со взрывом.

1.5.4 Получение бериллия

В промышленности металлический бериллий и его соединения получают переработкой берилла в гидрооксид Ве(ОН)₂ или сульфат BeSO₄. По одному из способов, измельченный берилл спекают с Na₂SiF₆, образующиеся фторбериллаты натрия Na₂BeF₄ и NaBeF₃ выщелачивают из смеси водой; при добавлении к этому раствору NaOH в осадок выпадает Ве(ОН)₂. По другому способу, берилл спекают с известью или мелом, спек обрабатывают серной кислотой; образующийся BeSO₄ выщелачивают водой и осаждают аммиаком Ве(ОН)₂. Более полная очистка достигается многократной кристаллизацией BeSO₄, из которого прокаливанием получают ВеО. Известно также вскрытие берилла хлорированием или действием фосгена. Дальнейшая обработка ведется с целью получения BeF₂ или ВеCl₂.

Металлический бериллий получают восстановлением BeF₂ магнием при температуре от 900 до 1300°С или электролизом ВеСl₂ в смеси с NaCl при 350°С.

Полученный металл переплавляют в вакууме. Металл высокой чистоты получают дистилляцией в вакууме, а в небольших количествах - зонной плавкой; применяют также электролитическое рафинирование.

Из-за трудностей получения качественных отливок заготовки для изделий из Бериллия готовят методами порошковой металлургии. Бериллий измельчают в порошок и подвергают горячему прессованию в вакууме при температуре от 1140 до 1180°С. Прутки, трубы и другие профили получают выдавливанием при температуре от 800 до 1050°С (горячее выдавливание) или при температуре от 400 до 500°С (теплое выдавливание). Листы из бериллия получают прокаткой горячепрессованных заготовок или выдавленных полос при температуре от 760 до 840°С. Применяют и других виды обработки - ковку, штамповку, волочение. При механической обработке бериллия пользуются твердосплавным инструментом.

1.5.5 Применение бериллия

Сочетание малой атомной массы, малого сечения захвата тепловых нейтронов (0.009 барн на атом) и удовлетворительной стойкости в условиях радиации делает бериллий одним из лучших материалов для изготовления замедлителей и отражателей нейтронов в атомных реакторах. В бериллии выгодно сочетаются малая плотность, высокий модуль упругости, прочность, теплопроводность. По удельной прочности бериллий превосходит все металлы. Благодаря этому в конце пятидесятых начале шестидесятых годов бериллий стали применять в авиационной, ракетной и космической технике и гироприборостроении. Однако высокая хрупкость бериллия при комнатной температуре - главное препятствие к его широкому использованию как конструкционного материала. Бериллий входит в состав сплавов на основе Al, Mg, Cu и других цветных металлов.

Некоторые бериллиды тугоплавких металлов рассматриваются как перспективные конструкционные материалы в авиа- и ракетостроении. Бериллий применяется также для поверхностной бериллизации стали. Из бериллия изготовляют окна рентгеновских трубок, используя его высокую проницаемость для рентгеновских лучей (в 17 раз большую, чем у алюминия). Бериллий применяется в нейтронных источниках на основе радия, полония, актиния, плутония, так как он обладает свойством интенсивного излучения нейтронов при бомбардировке б-частицами. Бериллий и некоторые его соединения рассматриваются как перспективное твердое ракетное топливо с наиболее высокими удельными импульсами.

Широкое производство чистого бериллия началось после второй мировой войны. Переработка бериллия осложняется высокой токсичностью летучих соединений и пыли, содержащей бериллий, поэтому при работе с бериллием и его соединениями нужны специальные меры защиты.

1.6 Переработка облученного бериллия

Изобретение относится к ядерной технике и может быть использовано при утилизации и захоронении облученных изделий из бериллия, применяемых в качестве отражателя и замедлителя нейтронов ядерных реакторов, а также компонентов бланкета и других элементов термоядерного реактора. Заявляемый способ позволяет снизить объем высокоактивных отходов, что приведет к повышению безопасности и снижению стоимости при последующем хранении. Извлекают облученный бериллий или изделия из него из ядерного реактора, удаляют поверхностные загрязнения путем стравливания поверхностного слоя в кислоте, удаляют тритий, отжигая в среде инертного газа в присутствии водородопоглощающих материалов, растворяют бериллий в соляной кислоте, добавляют азотнокислый лантан и едкий натрий, удаляют осажденные радиоактивные примеси, переводят раствор в кислый и осаждают бериллий из раствора, добавляя в него водный раствор аммиака. Техническим эффектом является снижение объема высокоактивных отходов, что позволяет снизить стоимость и повысить безопасность при последующем хранении.

Изобретение относится к ядерной технике и может быть использовано при утилизации и захоронении облученных изделий из бериллия, применяемых в качестве отражателя и замедлителя нейтронов ядерных реакторов, а также компонентов бланкета и других элементов термоядерного реактора.

Изделия из бериллия в виде массивных блоков отражателя или замедлителя нейтронов ядерных реакторов исчерпывают свой эксплуатационный ресурс в реакторе вследствие деградации механических свойств бериллия, что проявляется в охрупчивании, образовании трещин и частичном разрушении блоков. После исчерпания ресурса блок выгружается из реактора и перемещается в хранилище высокоактивных отходов. Однако хранилище высокоактивных отходов, в основном предназначенное для захоронения облученных тепловыделяющих сборок с ядерным топливом, имеет ограниченный объем и высокую стоимость захоронения. Поэтому целесообразнее производить захоронение облученных бериллиевых блоков в хранилище низкоактивных отходов, что значительно дешевле и безопаснее с точки зрения сохранения нормальной экологической обстановки в районе хранилища радиоактивных отходов.

В настоящее время известен способ переработки облученного бериллия, который заключается в извлечении облученного бериллия или изделий из него из ядерного реактора и перемещении их в хранилище высокоактивных отходов.

Данный способ имеет основной недостаток, заключающийся в сохранении высокого уровня радиоактивности облученного бериллия или изделий из него и, соответственно, высокой стоимости захоронения облученного бериллия в хранилище высокоактивных отходов.

Техническим эффектом заявляемого способа является снижение объема высокоактивных отходов, что позволяет снизить стоимость и повысить безопасность при последующем хранении.

Предлагаемый способ переработки облученного бериллия включает извлечение облученного бериллия или изделия из него из ядерного реактора, при необходимости разделку изделия из облученного бериллия на фрагменты, удаление поверхностного загрязнения радионуклидами на глубину коррозионного повреждения, преимущественно путем стравливания поверхностного слоя в кислоте или смеси кислот, преимущественно в растворе соляной кислоты на глубину до 100 микрометров. Затем для удаления трития производят отжиг в среде инертного газа, преимущественно аргона, с содержанием кислорода или в вакууме в присутствии водородопоглощающих материалов. В качестве водородопоглощающих материалов используют металлические геттеры, преимущественно цирконий, титан, гафний. Отжиг производят преимущественно при температуре от 300 до 1200°С в течение от 0.1 до 10 часов, при этом при меньшей температуре выбирают большие значения времени, а при большей температуре выбирают меньшие значения времени из указанных интервалов. После чего растворяют бериллий в соляной кислоте и добавляют азотнокислый лантан до концентрации от 0.5 до 2 мг/л и едкий натрий, при избытке едкого натрия. Удаляют осажденные радиоактивные примеси, затем вводят азотную кислоту до закисления раствора, предпочтительно до уровня кислотности раствора рН 1, и вводят водный раствор аммиака до полного выделения осадка. Отделяют осадок и при необходимости нагревают осадок до получения окиси бериллия.

Извлечение облученного изделия из бериллия из ядерного реактора производят дистанционно с помощью специального оборудования в виде перегрузочной машины. Часто после окончания эксплуатации в реакторе массивные бериллиевые блоки имеют развитую сеть трещин или видимые разрушения, поэтому необходимы особые меры предосторожности при манипуляциях с ними. При необходимости, в том случае если величина образовавшихся фрагментов велика, для последующей работы с ними дальнейшую разделку изделий из бериллия на фрагменты производят в защитных камерах на станках с дистанционным управлением. Разделку на фрагменты производят для обеспечения удобства проведения последующих операций с более компактным материалом, а также для увеличения поверхности контакта и, соответственно, эффективности последующей химической обработки облученного бериллия.

В процессе эксплуатации изделия из бериллия в ядерном реакторе происходит его омывание водой - теплоносителем первого контура. В водяном теплоносителе присутствует некоторое количество радиоактивных примесей - это продукты деления ядерного топлива, продукты коррозии элементов активной зоны и т.п. Бериллий при температуре воды от 50 до 100°С подвержен коррозии, которая к тому же несколько усиливается под облучением. Характер коррозии бериллия заключается в образовании локальных зон повреждения, расположенных в местах выхода на поверхность многочисленных включений карбооксидов, имеющихся уже в исходном состоянии бериллия. Эти зоны обладают рыхлой структурой, поэтому способны задерживать в себе находящиеся в водяном теплоносителе радиоактивные примеси. Для того чтобы провести дезактивацию фрагментов от поверхностных загрязнений радионуклидами, необходимо полностью удалить поверхностный слой с коррозионными зонами повреждения, содержащими радионуклиды. Наиболее эффективный способ удаления поверхностного слоя состоит в его стравливании в кислоте или смеси кислот. Экспериментально установлено, что наиболее эффективно происходит стравливание в водном растворе соляной кислоты. Глубина стравливания определяется величиной зон коррозионного повреждения, размер которых может достигать в отдельных случаях 100 микрометров. Поэтому необходима поверхностная обработка, то есть стравливание облученных бериллиевых фрагментов, на глубину до 100 мкм, в результате чего достигается полное удаление поверхностного загрязнения радионуклидами.

Эксплуатация изделий из бериллия в ядерном реакторе сопровождается их интенсивным нейтронным облучением. В результате ядерных реакций нейтронов с атомами бериллия и присутствующими в нем металлическими примесями происходит образование радиоактивных изотопов, в частности газообразного трития, а также некоторых радиоактивных металлов. Эти радиоактивные изотопы, образующиеся во всем объеме изделия из бериллия при нахождении в реакторе, вносят основной вклад в величину наведенной радиоактивности бериллия.

Для удаления трития производят отжиг при температуре от 300 до 1200°С в течение от 0.1 до 10 часов, при этом при меньшей температуре выбирают большие значения времени, а при большей температуре выбирают меньшие значения времени из указанных интервалов, что объясняется необходимостью полного прохождения процесса удаления трития из всего объема облученного бериллия, поскольку при сравнительно меньшей температуре скорость диффузии трития ниже, чем при более высокой. Чем больше размер отжигаемых фрагментов облученного бериллия, тем должна быть выше температура нагрева и дольше время выдержки при данной температуре. Эти взаимосвязи размера фрагментов бериллия, температуры и длительности отжига были установлены экспериментально, поэтому для каждой партии фрагментов параметры отжига подбираются индивидуально экспериментальным путем, но при этом параметры всегда лежат в указанных пределах. Ниже 300°С накопленный тритий не выделяется из бериллия, поскольку при этих температурах низка его диффузионная подвижность, и он остается в зернах материала в растворенном состоянии. При температурах выше 1200°С из облученного бериллия выделяется весь накопленный тритий и более высокие температуры увеличивают энергозатраты, не создавая дополнительного эффекта, то есть нецелесообразны.

Нагрев облученного бериллия в вакууме производят в присутствии водородопоглощающих материалов, которыми являются, например, металлические геттеры. В качестве геттеров используются губка, проволока, фольга или другого вида и формы изделия из циркония, титана, гафния или другого металла, склонного к поглощению водорода, что позволяет перевести газообразный тритий в твердые гидриды металлов, находящиеся внутри геттера. Емкость металлических геттеров для поглощения трития очень велика, при этом объем самого геттера по сравнению с объемом бериллиевых фрагментов незначителен, то есть незначителен объем высокоактивных отходов, подлежащих захоронению.

Отжиг облученного бериллия может быть также проведен в среде инертного газа, преимущественно аргона, с содержанием кислорода, достаточного для полного перевода трития в тритиевую воду. Необходимое количество кислорода определяется в каждом случае экспериментально с учетом соотношения трития и кислорода в молекуле тритиевой воды. В дальнейшем образовавшаяся тритиевая вода аккумулируется в емкости с радиоактивными жидкими отходами с последующим захоронением. Объем жидких радиоактивных отходов, содержащих тритиевую воду, также имеет сравнительно меньший объем, чем объем фрагментов облученного бериллия, при этом в процессе захоронения происходит значительное растворение радиоактивной воды обычной, чем достигается максимальное снижение ее удельной активности.

Описанная выше операция отжига позволяет полностью удалить из облученного бериллия накопленный радиоактивный тритий, поглотить его либо геттером, либо связать в виде тритиевой воды, то есть исключить его появление в последующих этапах переработки.

Последующее растворение бериллия в соляной кислоте и добавление азотнокислого лантана до концентрации от 0.5 до 2 мг/л при избытке едкого натрия приводит к полному растворению бериллия с одновременным выпадением нерастворимого осадка, содержащего посторонние, в том числе радиоактивные, примеси. Указанное соотношение азотнокислого лантана и едкого натрия является наиболее оптимальным с точки зрения эффективности процесса растворения бериллия и осаждения радиоактивных примесей. При количестве азотнокислого лантана менее 0.5 мг/л процесс осаждения примесей проходит не полностью, часть примесей остается в растворе, при количестве его 2 мг/л осаждение завершилось полностью, поэтому дальнейшее увеличение содержания является нецелесообразным. Удаление осажденных радиоактивных примесей проводят преимущественно фильтрацией раствора с улавливанием радиоактивных примесей в виде удаляемого осадка. Радиоактивный осадок собирается в отдельную емкость и помещается в хранилище высокоактивных отходов в компактном виде. Полученный раствор, содержащий бериллий, является низкоактивным.

Далее вводят в раствор азотную кислоту до закисления раствора. Оптимальным является уровень кислотности раствора рН 1, что обеспечивает повышение эффективности прохождения последующей операции экстракции бериллия. Затем добавляют водный раствор аммиака до полного выделения осадка, содержащего бериллий. После фильтрации раствора и отделения осадка при необходимости проводят нагрев осадка, преимущественно путем прокаливания на воздухе при температуре от 800 до 900°С в течение от 1 до 3 часов с получением окиси бериллия в виде порошка. Интервалы температуры и длительности прокаливания выбраны экспериментально исходя из критерия максимальной эффективности процесса. При меньшей температуре и длительности реакция проходит не полностью и не вся окись бериллия образуется из осадка. При превышении указанных температурно-временных пределов происходит ненужная трата энергоресурсов, поскольку вся окись бериллия уже образовалась и дальнейшие энергозатраты не требуются.

Таким образом, способ обеспечивает эффективную переработку облученных в ядерном реакторе изделий из бериллия с высокой удельной активностью до низко активной порошкообразной окиси бериллия. Побочными радиоактивными продуктами этой переработки, подлежащими захоронению в виде радиоактивных отходов, являются геттер с аккумулированным тритием или жидкая тритиевая вода, а также осадок радиоактивных металлических примесей. Все эти продукты переработки облученного бериллия занимают значительно меньший объем сравнительно с объемом переработанных фрагментов бериллия, чем достигается существенная экономия места в хранилище радиоактивных отходов. В частности, в хранилище высокоактивных отходов может быть помещен геттер с аккумулированным тритием и осадок металлических радиоактивных примесей, остальные продукты переработки могут размещаться в хранилище низкоактивных отходов.

Заявляемый способ реализован следующим образом.

Пример 1.

Данный способ был использован для переработки бериллиевой передней пластины первого ряда отражателя, отработавшей свой ресурс в исследовательском реакторе СМ. Пластина имеет форму прямоугольного параллелепипеда с размерами 500Ч209Ч26 мм, имеющего сложные вырезы по граням. Отработавшая в реакторе пластина имела сеть сквозных трещин, расположенных в центральной части, где был максимальный нейтронный поток и, соответственно, произошло максимальное радиационное повреждение бериллия. После извлечения из активной зоны реактора пластина была перемещена в защитную камеру, где на отрезном станке была разрезана на фрагменты с габаритами примерно 50Ч105Ч20 мм. Подготовленные фрагменты были помещены в емкость с раствором десяти процентной соляной кислоты, где было проведено стравливание поверхностного слоя фрагментов на глубину от 50 до 60 мкм. Данная глубина травления была выбрана после проведения исследований бериллия из этого изделия и определения глубины очагов коррозии, которая составила от 20 до 55 мкм. После травления были проведены промывка бериллиевых фрагментов проточной водой и последующая сушка в потоке горячего воздуха. В результате наведенная активность радионуклидов, снимаемых с поверхности бериллиевых фрагментов мазком влажным тампоном, снижалась до естественного фона. Далее фрагменты бериллия размещали в емкость из молибдена, содержащую металлическую стружку геттеров: циркония и титана. Возможно использование в качестве геттера компактного гафния. Емкость герметично закрывали и помещали в вакуумную печь для удаления трития. После откачивания камеры печи до вакуума и нагрева до 900°С произвели выдержку в течение 6 часов. После остывания печи бериллий извлекли из емкости и поместили в стальной контейнер. Определение содержания трития в отожженном бериллии спектрометрическим методом показало, что тритий не фиксируется при чувствительности метода до 10^-6%. Далее фрагменты бериллия порциями по четыре фрагмента загружали в емкость, изготовленную из коррозионно-стойкой нержавеющей стали. В емкость была залита соляная кислота семидесяти процентной концентрации, в результате чего произошло полное растворение бериллия. Затем в емкость добавляли азотнокислый лантан до концентрации 1.2 мг/л и едкий натрий, при избытке едкого натрия. В результате произошло выпадение осадка. В дальнейшем полученный раствор через систему фильтров был перекачен во вторую емкость, также выполненную из коррозионностойкой нержавеющей стали. Оставшийся осадок был слит в емкость для последующего захоронения в качестве радиоактивных отходов. Корректировку оставшегося раствора, содержащего бериллий, во второй емкости проводили добавлением азотной кислоты до рН 1, после чего добавляли водный раствор аммиака до выпадения осадка. Полученный раствор пропустили через систему фильтров, в результате чего в емкости остался осадок, содержащий бериллий. Осадок был перегружен в керамический тигель, который помещался в печь. Была проведена операция прокаливания на воздухе при температуре 830°С в течение 2 часов. В результате был получен порошок окиси бериллия темно-серого цвета. По результатам анализов химического и изотопного состава было показано, что порошок действительно является окисью бериллия. Радиоактивность полученного порошка окиси бериллия была на уровне категории низкоактивных отходов.

Пример 2.

После удаления поверхностного загрязнения (по примеру 1) проводили отжиг в среде инертного газа (аргона либо гелия). Содержание кислорода в смеси при этом составляло 0.8%. В результате реакции кислорода с тритием образовалась тритиевая вода в виде пара с удельной активностью, достигающей величины 30 Бк/л. Нагрев печи производили до температуры 800°С, выдерживали при этой температуре 8 часов. В итоге измерение количества трития в отожженном бериллии спектрометрическим методом показало, что тритий не фиксируется при чувствительности метода до 10^-6%. Последующую переработку вели по примеру 1.

Захоронение отходов, полученных после переработки облученной бериллиевой пластины первого ряда отражателя реактора СМ, было проведено в хранилищах низко- и высокоактивных отходов. При этом экономия занимаемого объема в хранилище высокоактивных отходов по сравнению с захоронением полномасштабной передней пластины отражателя составляет несколько сот раз, поскольку захоронению подлежат только осадок металлических радиоактивных примесей и металлический геттер с аккумулированным тритием.

Таким образом, заявляемый способ переработки облученного бериллия позволяет снизить количество высокоактивных отходов, что обеспечивает снижение стоимости и повышение безопасности при последующем хранении.

1.7 Влияние отравления бериллия на нейтронно-физические характеристики реактора МИР

По физическим особенностям реактор МИР - тепловой гетерогенный реактор с замедлителем и отражателем из металлического бериллия. По конструктивным особенностям он является канальным и размещен в бассейне с водой. Такое конструкторское решение позволило совместить основные преимущества бассейновых и канальных реакторов.

Реактор МИР спроектирован для испытаний опытных твэлов и конструкционных материалов ядерных установок различного назначения (транспортных, энергетических), работающих при различных нагрузках в разных средах (газ, вода, жидкие металлы, органические соединения). Главной особенностью реактора является наличие в активной зоне 11 петлевых экспериментальных каналов, подключенных к автономным петлевым установкам с разнородными типами теплоносителей, для проведения испытаний при различных теплогидравлических режимах.

В настоящее время на реакторе МИР действуют 7 петлевых установок, каждая из которых подсоединяется к 1 или 2 петлевым каналам, в которых размещаются экспериментальные устройства с твэлами или макеты ТВС.

Активную зону исследовательского реактора МИР, предназначенного для ресурсных испытаний ТВС и отдельных твэлов реакторов различного назначения, размещают в бериллиевой кладке. Кладка состоит из шестигранных блоков, имеющих отверстия вдоль вертикальной оси, в которых устанавливают рабочие каналы со штатными ТВС и петлевые каналы с экспериментальными сборками.

В 1991 году из-за необходимости выполнения мероприятий, связанных с повышением надежности и безопасности реактора в процессе эксплуатации, была существенно увеличена продолжительность остановки для планового ремонта. В процессе выхода в критическое состояние с типичной загрузкой топлива в активной зоне отмечено значительное уменьшение запаса реактивности. Так, на реакторе МИР впервые выявлены эффекты реактивности, связанные с отравлением бериллия.

Процессы, протекающие в бериллии под воздействием реакторного излучения, достаточно хорошо изучены. Известны цепочки преобразования ядер и характерные времена протекания реакций. В частности, известно, что при взаимодействии бериллия с нейтронами образуются нуклиды Li⁶ и He³, обладающий достаточно большими сечениями захвата тепловых нейтронов. Однако до последнего времени практически не исследовали влияния происходящих в бериллии изменений на реактивность реакторных систем. Отсутствие публикация, по-видимому, объясняется тем, что влияние на реактивность продуктов отравления бериллия может быть заметным только при значительном времени его эксплуатации и только в реакторах, где бериллий используют в качестве замедлителя. Однако и в этом случае выявить такие эффекты трудно. Как правило, такие реакторы являются исследовательскими, в них применяют режим частичных перегрузок топлива, одновременно выполняют несколько независимых программ, т.е. состав активной зоны от кампании к кампании значительно изменяется; за время эксплуатации реактора один и тот же состав маловероятен. Это не позволяет впрямую сравнивать физические характеристики активных зон различных кампаний между собой.

Рассмотрим ядерные реакции, которые происходят в бериллии под действием реакторного излучения. Реакция (n, б), в результате которой в конечном итоге накапливается He³, - пороговая и начинается при энергии нейтронов выше 0.7 МэВ:

Ве⁹ + n > He⁴ + He⁶.

В результате бета-распада (период полураспада 0.8 с) He⁶ переходит в Li⁶. При взаимодействии Li⁶ с нейтроном происходит образование трития:

Li⁶ + n > He⁴ + H³.

Тритий, являясь бета-излучателем превращается в He³, который, поглощая нейтроны вновь превращается в тритий:

Hе³ + n > H³ + H¹.

В результате проведенных расчетных исследований показано, что при характерных для реактора МИР режимах работы и значениях плотности потока нейтронов концентрация ядер Li⁶ выходит на стационарный уровень через 450 суток работы реактора на мощности. Ядерная концентрация трития из-за специфики его накопления не достигает стационарного уровня. В процессе работы реакторы на номинальной мощности концентрация трития увеличивается, а во время остановок или при работе реактора на пониженной мощности - уменьшается с превращением трития в He³. Чем больше срок эксплуатации бериллиевой кладки, и чем продолжительнее остановка, тем выше на момент ее окончания концентрация He³. После выхода ректора на мощность He³ ведет себя как поглотитель: при взаимодействии с нейтронами часть его постепенно вновь превращается в тритий, высвобождая реактивность. Однако концентрация He³ в бериллии от кампании к кампании монотонно возрастает.

Расчетный анализ работы реактора МИР показал, что за пятнадцать лет эксплуатации бериллиевой кладки суммарная потеря реактивности из-за накопления Li⁶ и HE³ составила 7%, причем большая часть этого значения (приблизительно 65%) приходится на изменение концентрации Li⁶ в течение первых двух лет работы реактора. За время длительной остановки в 1991 году, запас реактивности дополнительно уменьшился на 7%.

Уменьшение реактивности из-за увеличения ядерной концентрации He³ ограничивает продолжительность остановки реактора. Проведенные расчеты показали, что допустимая продолжительность остановки, после которой реактор с максимальной загрузкой топлива еще может быть выведен на мощность, значительно уменьшается в зависимости от времени эксплуатации. Так, после пяти лет эксплуатации бериллиевой кладки допустимая продолжительность остановки составляет 15 месяцев, а после тридцати - всего 1.5 месяцев.

Накопление в процессе эксплуатации реактора в кристаллической решетки бериллия элементов с большим сечением захвата тепловых нейтронов значительно изменяет нейтронно-физические характеристики активной зоны. Сравнение результатов экспериментов, проведенных при одинаковых условиях в реакторе и на критической сборке его физической модели, показывает, что вследствие отравления бериллиевой кладки за пятнадцать лет её эксплуатации суммарная компенсирующая способность органов СУЗ и значения различных эффектов реактивности уменьшились в 2 раза. Невозмущенная критическая загрузка (критическая загрузка топлива при извлеченных органах СУЗ) возросла от 6.5 до 9 ТВС.

Таким образом, необходим тщательный учет отмеченного явления при эксплуатации реактора, а также при планировании и проведении на нем экспериментальных исследований.

2. Расчетная часть

Рисунок 1. Схема накопления изотопов

Для создания модели накопления H³ и других изотопов в бериллиевом отражателе были построены схема накопления изотопов и система дифференциальных уравнений.

2.1 Вычисление плотности потока нейтронов

Плотность потока быстрых нейтронов на поверхности активной зоны для E = 1.5 МэВ и = 2.5 удовлетворительно определяется соотношением:

, см-²с-¹.

где N - мощность активной зоны, Вт; - сечение выведения быстрых нейтронов в активной зоне, см-¹.

С учетом всего сечение выведения составило величину:

см-¹,

Поток быстрых нейтронов в активной зоне:

н/см²с.

Поток быстрых нейтронов в отражателе:

н/см²с.

2.2 Система дифференциальных уравнений

По данной схеме была записана система дифференциальных уравнений:

,

где- соответствующее сечение, - постоянная распада, Ф - поток, N - количество конкретного изотопа.

Обозначив , , и , , получим:

Необходимо решить эту систему аналитически и представить ответ в виде:

.

Рассмотрим первое уравнение системы (1). Это однородное дифференциальное уравнение первого порядка, оно решается методом разделения переменных:

,

Проинтегрируем обе части уравнения:

,

или .

Обозначим и .

(1.1)

Рассмотрим второе уравнение системы (2). Это неоднородное дифференциальное уравнение первого порядка. Решение находится в виде суммы общего и какого-то частного решения этого уравнения.

Найдем общее решение уравнения, для этого запишем характеристическое уравнение:

.

Решением уравнения (2) будет сумма общего и частного решения

.

Обозначив получим

. (2.2)

Подставив t=0, найдем :

,

Рассмотрим третье уравнение системы

(3)

Подставив вместо уравнение 2.2 получим

.

Оно решается также как уравнение (2):

Общее решение

Частные решения

,

,

.

,

.

Обозначив получим

.

Подставив t=0, найдем :

,

.

Рассмотрим четвертое

(4)

и пятое

(5) уравнения системы.

.

Это система неоднородных дифференциальных уравнений первого порядка. Для решения данной системы проведем несколько действий:

1. Продифференцируем уравнение 4 по t

. (4.1)

2. Подставим в получившееся уравнение вместо , уравнение 5

. (4.2)

3. Из уравнения 4 выразим и подставим его в уравнение 4.2

. (4.3)

. (4.4)

4. Преобразуем уравнение 4.4 и подставим

,

(4.5)

5. Это неоднородное дифференциальное уравнение второго порядка. Общее решение находиться из характеристического уравнения

,

,

,

,

.

Частные решения будем искать в виде

, , , где .

5.1 Подставим в уравнение 4.5 и выразим

,

.

Решив эти уравнения, можно сказать, что через 3000 часов непрерывной работы реактора концентрация бериллия составит:

.

Так как начальная концентрация бериллия составляет , то можно сказать, что изменение концентрации оказалось незначительным.

3. Производственная и экологическая безопасность при выполнении расчетных исследований на ЭВМ

В современных условиях одним из основных направлений коренного улучшения всей профилактической работы по снижению производственного травматизма и профессиональной заболеваемости является повсеместное внедрение комплексной системы управления охраной труда, путем объединения разрозненных мероприятий в единую систему целенаправленных действий на всех уровнях и стадиях производственного процесса.

Охрана труда - это система законодательных, социально-экономических, организационных, технологических, гигиенических и лечебно-профилактических мероприятий и средств, обеспечивающих безопасность, сохранение здоровья и работоспособности человека в процессе труда.

Правила по охране труда и техники безопасности вводятся в целях предупреждения несчастных случаев, обеспечения безопасных условий труда работающих и являются обязательными для исполнения рабочими, руководящими, инженерно-техническими работниками.

Опасным производственным фактором называется такой производственный фактор, воздействие которого в определенных условиях приводят к травме или другому внезапному, резкому ухудшению здоровья.

Вредным производственным фактором называется такой производственный фактор, воздействие которого на работающего, в определенных условиях, приводит к заболеванию или снижению трудоспособности.

3.1 Анализ опасных и вредных производственных факторов

Производственные условия на рабочем месте характеризуются наличием опасных и вредных факторов, которые классифицируются по группам элементов: физические, химические, биологические, психофизиологические.

Таблица 2 - Основные элементы производственного процесса, формирующие опасные и вредные факторы

Наименование видов работ и параметров производственного процесса	ФАКТОРЫ ГОСТ 12.0.003-74 ССБТ	Нормативные документы
	Вредные	Опасные
Работа с ПЭВМ НИТПУ 10 корпус 317 лаборатория	Электрический ток		ГОСТ 12.1.038-82 ССБТ. Электробезопасность
Работа с ПЭВМ НИТПУ 10 корпус 317 лаборатория	Воздействие радиации (ВЧ, УВЧ, СВЧ и так далее)		СанПиН 2.2.2/2.4.1340-03 Санитарно-эпидемиологические правила и нормативы. «Гигиенические требования к ПЭВМ и организация работы»

На инженера, работа которого связана с моделированием на компьютере, воздействуют следующие факторы:

- физические: температура и влажность воздуха; шум; статическое электричество; электромагнитное поле низкой чистоты; освещённость; наличие излучения;

- психофизиологические.

Психофизиологические опасные и вредные производственные факторы, делятся на: физические перегрузки (статические, динамические) и нервно-психические перегрузки (умственное перенапряжение, монотонность труда, эмоциональные перегрузки).

3.2 Обоснование и разработка мероприятий по снижению уровней опасного и вредного воздействия и устранению их влияния на работающих

3.2.1 Организационные мероприятия

Весь персонал обязан знать и строго соблюдать правила техники безопасности. Обучение персонала технике безопасности и производственной санитарии состоит из вводного инструктажа и инструктажа на рабочем месте ответственным лицом.

Проверка знаний правил техники безопасности проводится квалификационной комиссией после обучения на рабочем месте. Проверяемому присваивается соответствующая его знаниям и опыту работы квалификационная группа по технике безопасности и выдается специальной удостоверение.

Лица, обслуживающие электроустановки не должны иметь увечий и болезней, мешающих производственной работе. Состояние здоровья устанавливается медицинским освидетельствованием.

3.2.2 Технические мероприятия

Рациональная планировка рабочего места предусматривает четкий порядок и постоянство размещения предметов, средств труда и документации. То, что требуется для выполнения работ чаще должно располагаться в зоне легкой досягаемости рабочего пространства.

Оптимальное размещение предметов труда и документации в зонах досягаемости рук:

- дисплей размещается в зоне а (в центре);

- клавиатура - в зоне г/д;

- системный блок размещается в зоне б (слева);

- принтер находится в зоне а (справа);



Рисунок 3. Зоны досягаемости рук в горизонтальной плоскости: а - зона максимальной досягаемости рук; б - зона досягаемости пальцев при вытянутой руке; в-зона легкой досягаемости ладони; г - оптимальное пространство для грубой ручной работы; д - оптимальное пространство для тонкой ручной работы

- документация размещается в зоне легкой досягаемости ладони - в (слева) - литература и документация, необходимая при работе; в выдвижных ящиках стола - литература, не используемая постоянно.

При проектировании письменного стола должны быть учтены следующие требования.

Высота рабочей поверхности стола рекомендуется в пределах от 680 до 800 мм. Высота рабочей поверхности, на которую устанавливается клавиатура, должна быть 650 мм. Рабочий стол должен быть шириной не менее 700 мм и длиной не менее 1400 мм. Должно иметься пространство для ног высотой не менее 600 мм, шириной - не менее 500 мм, глубиной на уровне колен - не менее 450 мм и на уровне вытянутых ног - не менее 650 мм.

Рабочее кресло должно быть подъёмно-поворотным и регулируемым по высоте и углам наклона сиденья и спинки, а так же расстоянию спинки до переднего края сиденья. Рекомендуется высота сиденья над уровнем пола от 420 до 550 мм. Конструкция рабочего кресла должна обеспечивать: ширину и глубину поверхности сиденья не менее 400 мм; поверхность сиденья с заглублённым передним краем.

Монитор должен быть расположен на уровне глаз оператора на расстоянии от 500 до 600 мм. Согласно нормам угол наблюдения в горизонтальной плоскости должен быть не более 45 D к нормали экрана. Лучше если угол обзора будет составлять 30 D. Кроме того должна быть возможность выбирать уровень контрастности и яркости изображения на экране.

Должна предусматриваться возможность регулирования экрана:

- по высоте +3 см;

- по наклону от 10 до 20 градусов относительно вертикали;

- в левом и правом направлениях.

Клавиатуру следует располагать на поверхности стола на расстоянии от 100 до 300 мм от края. Нормальным положением клавиатуры является её размещение на уровне локтя оператора с углом наклона к горизонтальной плоскости 15 D. Более удобно работать с клавишами, имеющими вогнутую поверхность, четырёхугольную форму с закруглёнными углами. Конструкция клавиши должна обеспечивать оператору ощущение щелчка. Цвет клавиш должен контрастировать с цветом панели.

При однообразной умственной работе, требующей значительного нервного напряжения и большого сосредоточения, рекомендуется выбирать неяркие, малоконтрастные цветочные оттенки, которые не рассеивают внимание (малонасыщенные оттенки холодного зеленого или голубого цветов). При работе, требующей интенсивной умственной или физической напряженности, рекомендуются оттенки тёплых тонов, которые возбуждают активность человека.

3.2.3 Условия безопасной работы

Основные параметры, характеризующие условия труда это микроклимат, шум, вибрация, электромагнитное поле, излучение, освещённость.

Воздух рабочей зоны (микроклимат) производственных помещений определяют следующие параметры: температура, относительная влажность, скорость движения воздуха. Оптимальные и допустимые значения характеристик микроклимата приведены в таблице 3.

Таблица 3 - Оптимальные и допустимые параметры микроклимата

Период года	Температура, оС	Относительная влажность, %	Скорость движения воздуха, м/с
Холодный и переходный	23-25	40-60	0.1
Тёплый	23-25	40	0.1

К мероприятиям по оздоровлению воздушной среды в производственном помещении относятся: правильная организация вентиляции и кондиционирования воздуха, отопление помещений. Вентиляция может осуществляться естественным и механическим путём. В помещение должны подаваться следующие объёмы наружного воздуха: при объёме помещения до 20 м³ на человека - не менее 30 м³ в час на человека; при объёме помещения более 40 м³ на человека и отсутствии выделения вредных веществ допускается естественная вентиляция.

Система отопления должна обеспечивать достаточное, постоянное и равномерное нагревание воздуха. В помещениях с повышенными требованиями к чистоте воздуха должно использоваться водяное отопление. Параметры микроклимата в используемой лаборатории регулируются системой центрального отопления, и имеют следующие значения: влажность - 40%, скорость движения воздуха - 0,1 м/с, температура летом -20…25°С, зимой - 13…15°С. В лаборатории осуществляется естественная вентиляция. Воздух поступает и удаляется через щели, окна, двери. Основной недостаток такой вентиляции в том, что приточный воздух поступает в помещение без предварительной очистки и нагревания.