Размещено на http://www.allbest.ru/

Введение

В ряду актуальных задач науки и техники важную роль играет разработка аналитических методик определения содержания элементов. Требуется обеспечить возможность ответить на вопрос, какие вещества присутствуют в анализируемом объекте, и в каком количестве. Необходимо, чтобы методика была по возможности универсальной (применимой ко всем элементам) и обеспечивала бы приемлемую точность. Кроме того, существенным оказывается диапазон измеримого содержания и оперативность методики, а также сохраняется ли анализируемый объект после проведения анализа.

Нейтронный спектральный анализ (НСА) основан на пропускании нейтронов через исследуемый образец. Наличие ярко выраженных резонансов в полном нейтронном сечении большинства элементов (за исключением водорода) делает метод практически универсальным. Получаемая информация здесь относится даже не к элементам, а к изотопам, что резко повышает ценность методики в случаях, когда соотношение содержания изотопов может отличаться от природного. Немаловажно и то, что НСА является неразрушающим методом, что очень существенно при работе с дорогостоящими или радиоактивными образцами.

Нейтронный спектральный метод неразрушающего контроля изотопного состава сводится к измерению и последующему анализу спектра пропускания нейтронов через исследуемый образец в резонансной области энергий. Он основывается на использовании энергетической зависимости полного нейтронного сечения, которая к настоящему времени достаточно хорошо изучена. Наиболее удобная область энергий нейтронов 1-500 эВ, где расположено значительное число резонансов в энергетическом ходе полного сечения средних и тяжелых ядер.

Преимущество данной методики состоит в том, что она измеряет именно количество вещества, а не его радиоактивность. Из-за удаления детектора на метры от исследуемого объекта НСА нечувствителен не только к относительно небольшой активности топлива критических сборок, но и к высокой активности отработавшего ядерного материала энергетических реакторов.

К недостаткам методики следует отнести необходимость значительных затрат на создание времяпролётного спектрометра медленных нейтронов с достаточно мощным импульсным источником нейтронов на основе реактора или ускорителя и не слишком высокую оперативность (спектры надо набирать 1-3 часа).

В данной работе нейтронный спектральный анализ (НСА) использован для проверки заявленного изотопного состава проб кадмия из Изотопного Фонда страны. Некоторое время назад возникла необходимость проверить, действительно ли предложенные пробы отличаются в нужную сторону от природного соотношения содержания изотопов и имеют заявленный изотопный состав. Применение этой достаточно новой методики было вызвано необходимостью избежать затрат дорогостоящего материала, к чему неизбежно вело применение разрушающих методик (например, масс-спектрометрии).

1. ФИЗИЧЕСКАЯ ПОСТАНОВКА ЗАДАЧИ

Цель работы:

Необходимо было путем анализа измеренных ранее спектров определить относительное содержание изотопов плутония, проверив их заявленное обогащение по одному из изотопов - PU238, Pu239, Pu240,Pu241, Pu242. Имелись также результаты контрольных измерений в тех же условиях спектра пробы с природным соотношением изотопов.

Были привлечены файлы оцененных энергетических зависимостей полного сечения, взятых в Центре Ядерных Данных (ЦЯД ФЭИ). Для определения количественного соотношения содержания изотопов по идентифицированным линиям их обработка проводилась методом площадей. Использовалось кардинальное предположение о независимости значения площади резонансного провала в пропускания нейтронов от энергетического разрешения эксперимента.

2. УСТАНОВКА

В настоящее время существует много типов установок, которые предназначены для измерения спектров нейтронов методом времени пролета. Данный эксперимент проводился в ФЭИ на времяпролетном спектрометре медленных нейтронов при микротроне МИ-30 комплекса БФС. Источником нейтронов являлся циклический ускоритель электронов микротрон МИ-30.

Рабочие параметры МИ-30:

-энергия электронов 4-30 Мэв;

-длительность вспышки 0.1-3 мкс;

-частота следования вспышек 50 Гц - 3 кГц;

-ток в импульсе 40мА.

Пучок ускоренных электронов попадает на свинцовую мишень и тормозится в ней. На мишени, в результате торможения электрона в поле ядра свинца образуются гамма кванты высоких энергий. Гамма кванты возбуждают ядра свинца, которые при переходе в основное состояние испускают нейтроны. Для того чтобы их замедлить, у свинцовой мишени установлен полиэтиленовый блок. На него ориентирована труба пролетной базы (16,388м). В конце трубы расположен детектор - батарея гелиевых счетчиков, работающих в пропорциональном режиме. При регистрации нейтрона происходит реакция Не3(n,p)Н3 с выделением энергии. Образующие протон и гелий ионизируют газ чувствительного объема детектора, что приводит к появлению скачка потенциала собирающего электрода, улавливаемого электронной аппаратурой. Энергия зарегистрированного нейтрона определяется по времени, прошедшему между стартом - вспышкой тока на мишени - и отсчетом в детекторе. Это время определяется номером и шириной канала временного анализатора с учетом времени задержки его запуска, вводимой для того, чтобы избежать перегрузок при регистрации вспышки быстрых нейтронов в начале аппаратурного спектра.

Для устранения рециклических нейтронов использован кадмиевый фильтр, выводящий из пучка все нейтроны с энергией ниже 0.3 эВ. Поэтому обычно анализируются отсчеты, приходящиеся на времена пролета от 50 до 2500 мкс, что для пролетной базы в 16.3м соответствует энергиям от 450 эВ до 0.3эВ. Спектр набирается при частых (до 1кГц) запусках многоканального анализатора в течение нескольких часов.

Диапазон энергии 0.3<E<400эв, в котором спектрометр наиболее эффективен, приходится на область резонансных нейтронов. Это позволяет наблюдать резонансы практически всех ядер, кроме самых легких.

3. ПРОГРАММНОЕ ОБЕСПЕЧЕНИЕ

При обработке результатов измерений использовалась ЭВМ типа IBM РС. Реализованные в ней программные средства включают в себя:

3.1 Программа FIL

Данная программа позволяет визуально обрабатывать аппаратурный спектр нейтронов для приблизительной оценки нахождения провалов и линейных участков спектра.

FIL. Масштаб: min x = 1

max x = 4096

min y = 0

max y = 65535

После нажатия клавиши [F3] появляется на мониторе экран, в котором:

Читать из файла:

первый канал чтения 1

последний канал чтения

первый канал памяти 1

После того как назвали имя файла, из которого надо читать, на графике n(имп.)=f(N кан.) появляется (рисуется) спектр (имя которого написали). В дальнейшем с ним работают, изменяя масштаб, что позволяет получать более точные результаты.

Alt/X-выход, [F1]-помощь, [Enter]-ввод, [Esc]-отмена.

3.2 Программа LOR

Данная программа позволяет определить энергию нейтронов в провалах, также определяется задержка, номер канала, пролетная база.

LOR. Что необходимо посчитать:

Энергию (1), номер канала (2), пролетную базу (3), задержку (4).

(1)

*tау 1:

Задержка:

Пролетная база:

Номер канала:

Энергия = …

*tay-ширина канала;

3.3 Программа areaex

Позволяет рассчитать площадь резонансного пропускания нейтронов через образец.

Аreaex. Запрашивает:

file name?

nn?

nk?

ответ:

3.4 Программа PLOCHR

Рассчитывает площадь провала в заданных границах. Позволяет найти содержание изотопа путем совмещения расчетных значений площади, получаемых по сечению изотопа при наращивании содержания, с экспериментальным (программа AREAEX).

Программа PLOCHR запрашивает:

*имя исходного файла?

имя файла для результатов?

начальная энергия?

конечная энергия?

начальная толщина?

конечная толщина?

шаг изменения толщины?

экспериментальная площадь?

количество точек в эксперименте?

* название файла зависимости полного нейтронного сечения данного изотопа от энергии.

3.5 Программа NABSUM

Реализует предположение о том, что вся погрешность экспериментального значения площади провала в пропускании определяется количеством отсчетов в соответствующем провале спектра.

Позволяет определить погрешность полученной площади, а по ней найти погрешность искомого содержания.

NABSUM. Запрашивает:

*имя исходного файла (спектра)?

Начало провала (номер канала)?

Конец провала?

И в самом конце выдает окончательный результат. После несложных вычислений получаем искомую погрешность.

4. ОБРАБОТКА СПЕКТРА

Были предоставлены измеренные ранее спектры резонансного пропускания проб плутония разного соотношения изотопов.

В обработку были взяты все выраженные провалы в аппаратурных спектрах. Все спектры обрабатывались по одинаковой схеме. Ниже приводится подробный расчет для одного из спектров - одного провала в этом спектре. Например, приведем пример обработки провала с энергией нейтронов эВ в спектре пробы, обогащенной по PU-8902.

Был предоставлен файл резонансного пропускания нейтронов через образец PU-8902 с шириной канала 0.2 мкс. Детали спектра можно посмотреть на экране по программе FIL. По оси абсцисс откладывается номер канала, по оси ординат - резонансное пропускание нейтронов (рис. 1).

Рис.1 - Изображение исследуемого провала в программе FIL.

Для последующих вычислений нужно найти начало и конец провала. Из данного графика видно, что начало провала, находится примерно в 1332 канале, а конец провала в 1346 канале. Зная задержку z и пролётную базу L, определяем границы, в которых нужно будет брать значения сечения данного изотопа.

LOR: 1 - Нужно найти энергию.

Tay-0.2

Задержка-11

Пролетная база-16,388

Номер канала-1340

Энергия 17,48

По таблице №1 смотрим, к какой энергии ближе всего подходит найденная. Вывод: в канале 1340 лежит энергия 17,48 эВ. По этой же таблице узнаем изотопную принадлежность линии с энергией нейтронов в ней 17,48 эВ. В данном случае линия принадлежит изотопу Pu-241.

На следующем этапе выясняем, достаточно ли линия изолирована от других. Данная линия, с энергией 17.48 эв, изолирована от линий других энергий.

Для определения экспериментального значения площади резонансного пропускания применялась программа areaex.

Происходит следующий ввод данных.

имя файла пропускания спектра Pu8902

номер каналов подлежащих обработке:

nn-1332

nk-1346

S=4.4- площадь резонансного пропускания (выраженная в числе каналов).

Поскольку PLOSHR рассчитывает площадь в единицах энергии (так задан файл сечения), то далее эту площадь тоже надо перевести в электрон-вольт. Для этого нужно определить цену канала в центре провала, то есть нужно взять две соседние точки в этом провале и определить разницу их энергий. После чего данную разницу принимаем за среднюю цену канала в данном провале. И её нужно умножить на полученную ранее площадь, выраженную в числе каналов. В данном примере цена канала будет равняться 0,062 эВ/канал. Искомая площадь в электрон-вольтах будет равняться S=0,062*4,4=0,275 эв

Для дальнейшего нахождения содержания изотопов применяется программа PLOSHR.

происходит ввод данных:

имя исходного файла? Pu241

имя файла для результатов? Pu241O

начальная энергия? 16,39*

конечная энергия? 19.96

начальная толщина? 0,00001**

шаг изменения толщины? 0,000005

экспериментальная площадь? 0,275

количество точек в эксперименте? 14***

*Начальная и конечная энергия находились по программе LOR, для начала провала в канале 1332 и для конца провала в канале 1346.

**Начальная толщина и шаг изменения толщины был предоставлен ранее.

***1332-1346=14 разница между конечным и начальным каналом, которые были найдены ранее из графика.

Следующий этап это определение погрешностей полученных нами значений.

5. расчет погрешности содержания

Хотя в погрешность результата, получаемого при анализе резонансного пропускания методом площадей, вносят вклад многие процессы, примем, что основным является статистическая неопределённость значения площади исходного провала в спектре. Другими составляющими погрешности - например, неопределённостью фоновой поправки или неточностью проведения «потолка» над резонансным провалом (как и неточностью приближения «цены канала»), пренебрегаем.

Предварительно надо устранить небольшую неточность в работе программы PLOSHR, состоящую в преждевременной остановке наращивания содержания в процессе его подбора.

Именно, расчет останавливается при вхождении расчетной площади в коридор ошибок эксперимента. Надо его немного продолжить. Найдем содержание, которое соответствует “недосчитанной» площади S2; обозначим его t2.

Найдем величину недосчета площади S2 до площади S1, посчитанной в Areaex. Затем найдём содержание, соответствующее S1- - t3.

Из Рис.1 видно, что погрешность содержания - равна t1-t3,а итоговый результат: t .

Окончательный результат будет: t=6.07* ± 0,00086(атом/барн) и находиться в файле Pu8902O

изотоп плутоний спектр провал



Рис.4 - Определение действительного содержания.

Обработка остальных провалов в спектрах происходит по аналогичной методике, результаты обработки находятся в таблицах 1-7

6. Результаты обработки

Таблица 1 - Результаты обработки спектра Pu8902-11

№ канала	Энергия	Изотоп	Содержание
PU8902
662	67.5	PU242	5.89*10^-5
852	42.2	PU242	5.65*10^-5
927	35.8	PU239	1.87*10^-2
974	34.15	PU239	2.56*10^-2
1087	26.48	PU239	2.101*10^-2
1185	22.6	PU239	2.01*10^-2
1239	20.1	PU240	3.1*10^-4
1340	17.84	PU241	6.07*10^-3
1646+1714	11.28+11.56	PU239+PU239	1.98*10^-2
Pu8911
75	5.6	Am241	8.43*10^-4
87	5.3	Am241	8.29*10^-4
96	5.1	Pu241	6.58*10^-3
153	4.1	Pu241	6.23*10^-3
312	2.4	Am241	8.91*10-4
658	1.1	Pu240	3.24*10^-4

Пример обработанного спектра показан на рисунках 3,4,5:

Рисунок 3 - Спектр Pu8902



Рисунок 4 - Спектр Pu8902

Рисунок 5 - Спектр Pu8911

Таблица 2 - Результаты обработки спектра PU6505

PU6505
305	51.949	------	-------
345	41.24	Pu242	6.87*10^-5
361	35.86	Pu239	8.39*10^-3
472	22.131	Pu239	8.7*10^-3
501	20.31	Pu240	7.85*10^-6
541	17.52	Pu239	9.35*10^-3
595	14.59	Pu242	7.86*10^-5
665	11.77	Pu239	9.01*10^-3
692	10.896	Pu239	8.96*10^-3
821	7.81	Pu239	9.24*10^-3
1114	2.67	Am241	9.51*10^-4
1301	1.08	Pu240	7.35*10^-6
1494	0.57	Pu241	3.85*10^-3

Пример спектра показан на рисунках 6,7:

Рисунок 6 - Спектр Pu6505

Рисунок 7 - Спектр Pu6505

Таблица 3 - Результаты обработки спектра PU95U

№ канала	Энергия	Изотоп	Содержание
PU95U
662	67.5	PU242	1.35*10^-5
852	42.2	PU242	1.62*10^-5
927	35.8	PU239	6.86*10^-2
974	34.15	PU239	7.01*10^-2
1087	26.48	PU239	6.96*10^-2
1185	22.6	PU239	7.12*10^-2
1239	20.1	PU240	3.27*10^-6
1340	17.84	PU241	5.26*10^-3
1646+1714	11.28+11.56	PU239+PU239	7.08*10^-2
75	5.6	Am241	2.54*10^-4
87	5.3	Am241	2.36*10^-4
96	5.1	Pu241	5.16*10^-3
153	4.1	Pu241	5.34*10^-3
312	2.4	Am241	2.16*10-4
658	1.1	Pu240	3.12*10^-6

Пример обработанного спектра представлен на рисунках 8,9:

Рисунок 8 - Спектр Pu95U

Рисунок 9 - Спектр Pu95U

Таблица 4 - Результаты обработки спектра R710DS

R710DS
439	26.13	------	-------
479	22.13	Pu239	6.35*10^-3
502	20.23	Pu240	8.79*10^-5
541	17.49	Pu239	6.86*10^-3
595	14.63	Pu242	6.45*10^-6
664	11.64	Pu239	6.71*10^-3
692	10.893	Pu239	6.49*10^-3
824	7.76	Pu239	6.55*10^-3
1114	2.67	Am241	8.94*10^-4
1325	1.07	Pu240	8.76*10^-5

Пример обработанного спектра изображен на рисунках 10,11:

Рисунок 10 - Спектр R710ds

Рисунок 11 - Спектр R710ds

Таблица 5 - Результаты обработки спектра R5puwfa

R5puwfa
249	20.54	Pu240	5.67*10^-5
310+325	11.95+11.57	Pu239+pu239	6.35*10^-3
472	5.95	Pu241	1.25*10^-3
682	2.89	Pu238	6.86*10^-6
806	2.08	Pu242	6.45*10^-4

Пример обработанного спектра изображен на рисунке 12

Рисунок 12 - Спектр R5puwfa

Таблица 6 - Результаты обработки спектра R5puwfb

R5puwfb
310+325	11.95+11.57	Pu239+pu239	7.56*10^-3
388	8.72	Pu241	1.05*10^-3
472	5.95	Pu241	1.13*10^-3
482	5.71	------
544	4.5	Pu241	9.87*10^-4
682	2.89	Pu238	6.71*10^-6
806	2.08	Pu242	5.65*10^-4

Пример обработанного спектра изображен на рисунке 13

Рисунок 13 - Спектр R5wpub

Таблица 7 - Результаты обработки спектра R5puwfc

R5puwfc
472	5.95	Pu241	2.54*10^-3
482	5.71	------
544	4.5	Pu241	2.79*10^-3
682	2.89	Pu238	7.53*10^-6
806	2.08	Pu242	6.78*10^-4

Пример обработанного спектра изображен на рисунке 14:

Рисунок 12 - Спектр R5puwfc

Заключение

В результате проделанной работы со спектрами пропускания резонансных нейтронов для образцов 4 композиций изотопного состава плутония (заявленная доля Pu239 по массе составляла 95%,89%,77% и 67%) определено абсолютное содержание изотопов Pu239, Pu240, Pu241 и Pu242, а также Ам241.

Число спектров, количество провалов для каждого изотопа, оценка изотопного состава после усреднения по каждому спектру. Обсуждения качества результатов - роль статистики и ограничения метода площадей (только синглеты и потому обрабатывается лишь 10-20% спектра). Что определяет точность - статистика набора спектра и несовершенство расчетной модели - нужен метод формы.

Размещено на Allbest.ru