Рентгенфлуоресцентный анализ отработавшего ядерного топлива

Размещено на http://www.allbest.ru/

Содержание

Введение

1. Теоретическая часть

1.1 Рентгенфлуоресцентный анализ

1.2 Фоновое излучение

1.3. Выбор полосового дифракционного фильтра и детектора

2. Практическая часть

2.1 Расчетная модель

2.2 Вывод функций распределения актиноидов в периферийном слое топливной таблетки

2.3 Расчет выхода характеристических КЬ1-линий трансурановых элементов с поверхности циркониевой оболочки

2.4 Оценка фонового излучения

2.4.1 Фон от тормозного излучения

2.4.2 Фон от продуктов деления

3. Анализ полученных данных

4. Выводы

Список используемой литературы

Введение

За многолетнюю работу АЭС по всей стране накопилось огромное количество ТВС с отработавшим ядерным топливом (ОЯТ). Все скопившееся топливо требуется переработать. Перед переработкой ТВС следует отсортировать по конечному содержанию актиноидов на переработку, дожигание топлива в реакторе с близким обогащением по урану-235 или на захоронение, если два предыдущих способа их использования неприемлемы.

Так же, в настоящее время большое значение придается обеспечению гарантий по нераспространению и сохранность ядерного оружия и ядреных материалов в связи с развитием в странах «третьего» мира ядерной энергетики. Потенциальная ядерная и радиационная опасность ядерных материалов, их высокая ценность оказывают существенное влияние на государственную и международную безопасность, экономическое и политическое положение стран. Для обеспечения сохранности ядерных материалов на предприятиях ядерного комплекса различных стран созданы и функционируют системы учета, контроля и физической защиты. В рамках совместных международных программ эти системы постоянно совершенствуются, вводится в эксплуатацию новое оборудование, разрабатываются и внедряются новые процедуры и документы.

В свете двух данных проблем по переработке ОЯТ и нераспространению ядерного оружия необходимо ужесточать учет и контроль ядерных материалов, путем разработки более эффективных и надежных методов анализа ядерных материалов.

Данная работа - попытка обосновать возможность проведения и внедрения нового метода - неразрушающего рентгенфлуоресцентного анализа отработавшего ядерного топлива. В основе этого метода лежит сохранение целостности ядерных материалов, а предметом исследования является характеристическое излучение, испускаемое атомами элементов, входящих в состав рассматриваемого образца. Этот метод позволяет без радиохимического анализа дать качественную и количественную оценку элементного состава образца. Он также интересен тем, что дает возможность оценить соотношение содержания тяжелых элементов отработавшего ядерного топлива, находящегося в поверхностных слоях топливных таблеток, то есть там, где из-за резонансного поглощения нейтронов ураном-238 происходит повышенное накопление (в разы) плутония-239, его выгорание со значительным поверхностным энерговыделением и накоплением более тяжелых нуклидов трансуранов. Эти данные о соотношении концентраций тяжелых элементов в поверхностном слое топливных таблеток сообщают непосредственную информацию об интегральной истории выгорания-накопления отработавшего ядерного топлива за время его кампании.

1. Теоретическая часть

1.1 Рентгенфлуоресцентный метод анализа

Рентген флуоресцентный анализ - активный неразрушающий метод анализа. Возможность использования рентгеновского излучения для качественного и количественного элементного анализа было оценена вскоре после его открытия. В начале для регистрации рентгеновских лучей использовали счетчики Гейгера-Мюллера и тщательно подобранный набор поглотителей или кристаллические дифракционные решетки. Позднее преимущества полупроводниковых детекторов и соответствующей электронной техники открыли возможности для широкого использования дисперсионно-энергетического рентгенфлуоресцентного анализа для общего элементного анализа.

Рентгенфлуоресцентный анализ основан на том, что рентгеновские лучи, испускаемые ионизированными атомами, обладают энергиями, которые являются характерной особенностью элемента. Интенсивность рентгеновского излучения пропорциональна как концентрации элемента, так и мощности ионизирующего источника. Для неразрушающего анализа ядерных материалов наиболее применима фотонная ионизация, которая достигается использованием рентгеновской трубки или радиоизотопного источника. Не исключен метод ионизации ускоренными электронами, однако, при этом возникают сложности при аппаратном оформлении установок и малой проникающей способности электронов.

Рентгеновское излучение возникает в результате переходов атомных электронов и является характеристикой элемента. В стабильном атоме электроны занимают дискретные энергетические уровни, которые обозначаются (в порядке убывания энергии связи) К, L1, L2, L3, M1, …, M5, N1, …, N7 и так далее. Энергия связи представляет собой энергию, которая должна быть затрачена для удаления электрона с данной орбиты. Образовавшаяся таким образом вакансия заполняется электроном с внешней орбиты. Результирующая потеря потенциальной энергии может проявиться в виде рентгеновского кванта, энергия которого равна разности энергий связи двух состояний электрона. Например, если из атома урана удаляется К-электрон, а на его место переходит электрон с уровня L3, энергия испущенного рентгеновского кванта составляет 98,428 кэВ (111,591 кэВ минус 17,163 кэВ). Рентгеновские кванты, образованные при этом переходе, обозначаются как КЬ1. Рентгеновские кванты К-серии образуются заполнением внешними электронами вакансий на К-оболочке. Каждый рентгеновский переход имеет соответствующую вероятность или интенсивность. Переход с L3-уровня на К-уровень является самым вероятным, поэтому другие интенсивности обычно выражаются относительно КЬ1. На рисунке 1 показаны переходы, в которых образуются рентгеновские кванты наиболее распространенных К- и L-серий

Рис. 1.

В таблице 1 представлены основные К- и L-линии урана и плутония с их относительными интенсивностями.

Таблица1. Энергии и относительные интенсивности основных линий рентгеновского излучения К- и L-серий для урана и плутония.

Линия	Переход (конец - начало)	Энергия, кэВ
		уран(%)	плутоний(%)
КЬ1	K - L3	98.44(100)	103.76(100)
КЬ2	K - L2	94.66(61.9)	99.55(62.5)
Кв1	K -M3	111.31(22.0)	117.26(22.2)
Кв2	K -N2,3	114.34(12.3)	120.44(12.5)
Кв3	K - M3	110.43(11.6)	116.27(11.7)
LЬ1	L3 - M5	13.62(100)	14.28(100)
LЬ2	L3 - M4	13.44(10)	14.08(10)
Lв1	L2 - M4	17.22(50)	18.29(50)
Lв2	L3 - N5	16.43(20)	17.26(20)
Lв3	L1 - M3	17.45(1-6)	18.54(1-6)
Lв4	L1 - M2	16.58(3-5)	17.56(3-5)
Lг1	L2 - N4	20.17(1-10)	21.42(1-10)

Не всякая ионизация приводит к испусканию рентгеновских квантов. Конкурирующим процессом является эффект Оже. В этом процессе возбужденный атом вновь обретает энергетическую стабильность за счет испускания электрона с внешней оболочки. Отношение число испущенных рентгеновских квантов к общему числу возбужденных атомов называется выходом флуоресценции, щi, где i обозначает оболочку, с которой испускается квант. Выход флуоресценции возрастает с атомным номером и составляет более 95 % для элементом с Z>78. Для данного элемента выход флуоресценции уменьшается при переходе от К-серии к L- и М-сериям. Выход флуоресценции может быть приближенно описан следующим выражением:

(1.1)

где, Аi приблизительно равно 106 для К-оболочки и 108 для L-оболочки.

Что бы удалить электрон с оболочки атома, энергия падающего фотона должна быть больше или равна энергии связи электрона. Например, чтобы возбудить, К-электроны плутония, энергия возбуждающего фотона должна быть не менее 121,82 кэВ.

Доля фотонов Ф, которые провзаимодействуют с атомными электронами данного материала, определяется по формуле

Ф = 1-ехр(-мсх), (1.2)

где м - массовый коэффициент ослабления;

с - плотность образца;

х - толщина образца.

Если построить график зависимости массового коэффициента ослабления от энергии фотона для данного элемента, то на нем будут наблюдаться ярко выраженные разрывы, известные, как «края поглощения». Наличие края поглощения указывает на резкое уменьшение сечения фотоэффекта для энергий падающих фотонов в области ниже энергии связи данного состояния электрона. Фотоэлектрическое взаимодействие является основным процессом, приводящим к образованию рентгеновского излучения при возбуждении фотонным излучением.

Ослабление ограничивает размер образца, котроый может быть проанализирован методиками пропускания рентгеновского излучения. В основном методики пропускания применимы для образцов, толщина которых меньше 4 или 5 средних длин свободного пробега.

Уравнение (1.2) полезно для сравнения К- и L-рентгенфлуоресценции. Для L-рентгенфлуоресценции м больше, и потому взаимодействие возбуждающего потока с образцом сильнее. Для К-рентгенфлуоресценции м меньше и, следовательно, ослабление как возбуждающих фотонов, так и рентгеновского излучения меньше (относительно L-рентгенфлуоресценции). Эта разность в эффектах ослабления приводит к тому, что L-рентгенфлуоресценция обладает большей чувствительностью (образуется больше рентгеновских квантов на единицу возбудающего потока и площади поперечного сечения), чем К-рентгенфлуоресценция. С другой стороны, К-рентгенфлуоресценция допускает большую гибкость в отношении выбора контейнера для образца и примесных поглотителей.

Для осуществления количественного анализа необходимо установить связь между скоростью испускания рентгеновских квантов и концентрацией элемента. Требуемым соотношением является:

, (1.3)

где с - концентрация элемента;

RR - исходная скорость регистрации рентгеновских квантов;

CF(RL) - коэффициент поправки на просчеты;

CF(AT) - коэффициент поправки на ослабление;

K - градуировочная постоянная.

Коэффициент CF(RL) может быть определен нормировкой с использованием импульсного генератора или радиоизотопа. Поправка на ослабление имеет две составные части, одна - для возбудждающих квантов, а другая для флуоресцентных рентгеновских квантов.

1.2 Фоновое излучение

При возбуждении рентгеновского излучения ускоренными электронами неизменно возникает фоновое излучение, налагающееся на КЬ-линии урана и плутония. При прохождении электронного пучка через циркониевую оболочку и слой топлива возникает тормозное излучение непрерывного спектра. Сечение образования тормозного излучения вычисляется по формуле:

(1.4)

где z - зярядовое число атомов среды, в которой происходить томожение;

е - заряд электрона;

k - энергия образующегося кванта тормозного излучения;

ф - функция Пенфолда, вычисляется с помощью программы.

Фоновое излучение при этом будет складываться из нескольких компонент: 1) тормозное излучение, рассеянное по эффекту Комптона от циркониевой оболочки; 2) обратное рассеяние тормозного излучения непосредственно от циркониевой оболочки; 3) тормозное излучение рассеянное по эффекту Комптона в топливе; 4) томсоновское рассеяние в циркониевой оболочке тормозного излучения, образовавшегося в циркониевой оболочке; 5) томсоновское рассеяние в топливе тормозного излучения, которое возникло от циркониевой оболочки; 6) томсоновское рассеяние в топливе тормозного излучения, которое возникло в топливе. Все эти компоненты фонового излучения будут составлять постоянную долю от интенсивности КЬ-линии урана и плутония, так как зависят только от интенсивности электронного пучка, возбуждающего флуоресценцию в топливе.

Однако к фону, обусловленному излучение, возникшим при торможении электронов в циркониевой оболочке, добавляется также фон от продуктов деления урана. Гамма кванты от продуктов деления также могут рассеяться по эффекту Комптона в интересующий нас диапазон энергий - КЬ-линии урана и плутония. Подавить фон от продуктов деления можно выбрав такую мощность электронного ускорителя, при которой интенсивность фонового излучения будет много меньше интенсивности КЬ-линии урана и плутония.

Сложнее дело обстоит с фоном, возникающим от тормозного излучения, так как он составляет постоянную долю от регистрируемого характеристического излучения. В данном случае уменьшить фон можно выбрав детектор рентгеновского излучения с наилучшим энергетическим разрешением и полосовой дифракционный фильтр с возможно меньшей полосой пропускания излучения.

1.3 Выбор полосового дифракционного фильтра и детектора

Основой полосовых кристалл дифракционных фильтров могут быть дифрагирующие гамма-излучение монокристаллы (Ge, Ag, Sn, C, Si, Be) в антипараллельной геометрии с функцией мозаичного распределения субблоков 20-60 угловых секунд до 6 угловых минут, что соответствует ширинам полос пропускания до 15 кэВ для квантов с энергиями в области 100 кэВ.

Принцип действия полосовых фильтров основан на законе Вульфа-Брегга. В кристаллической решетке всегда можно выделить ряд параллельных атомных плоскостей, удаленных друг от друга на постоянное расстояние d. Такие атомные плоскости могут быть выделены различными способами и в общем случае могут отличаться величиной d.

Рентгеновские лучи, падающие на такую систему атомных плоскостей под углом и (рис. 1) , отражаются, согласно законам отражения под таким же углом.



Рис. 2

Отраженные лучи, пришедшие от разных атомов, в значительной мере гасят друг друга, так что интенсивность отраженного излучения мала. Однако для определенных значений угла и, когда разность хода между лучами L1M2N2 и LMN равна целому числу длин волн, отраженные лучи распространяются в одинаковой фазе и, следовательно, усиливают друг друга. Разность хода равна PM2+QM2, где P и Q - основания перпендикуляров, опущенныхиз точки М на прямые L1M2 и M2N2. Из треугольников РММ2 и QMM2 следует, что PM2=QM2=d*sin и. Следовательно, интенсивность отраженных лучей максимальна при выполнении условия (закон Вульфа-Брегга):

(1.5)

При n=1 отражение называется отражение первого порядка, при n=2 - отражение второго порядка и так далее.

Наиболее удобными монокристаллами для полосовых фильтров являются монокристаллы германия и кремния, так как они производятся промышленностью и имеют мозаичную структуру, соответствующую требованиям, предъявляемым к разрешению полосовых фильтров. В данном случае был выбран кремниевый дифракционный полосовой фильтр с шириной полосы пропускания 0.5 кэВ. Расстояние в кремнии между атомными плоскостями составляет 1.92 Е, угол брегговского отражения при энергии излучения 100 кэВ составит 1?51'2''. При этом будет пропускаться излучение в диапазоне энергий от 99.5 кэВ до 100.5 кэВ, так как ширина полосы пропускания 0.5 кэВ.

При выборе детектора в первую очередь следует руководствоваться его энергетическим разрешением. Энергетическое разрешение детектора - это мера его способности различать (разрешать) два пика, которые близки друг к другу по энергии. Параметром, используемым для указания разрешения детектора, является полная ширина фотопика на половине его высоты Н1/2 (полуширина пика). Если предположить, что фотопик имеет стандартную форму распределения Гаусса, полуширина дается уравнением:

(1.6)

где у - параметр ширины распределения Гаусса.

Высокое разрешение (небольшая полуширина пика) не только облегчает индивидуальное определение близко лежащих пиков, но также снижает неопределенность комптоновского континуума, поскольку оно занимает меньшую часть спектра в области пика. Чем сложнее спектр гамма-излучения, тем желательнее иметь наилучшее из возможных энергетическое разрешение.

Существуют как естественные, так и технологические ограничения того, насколько точно детектирующая система может зарегистрировать энергию события регистрации гамма-излучения. Естественное ограничение точности определения энергии возникает, в основном, из-за статистических флуктуаций, связанных с процессами образования заряда в детекторе. Положения пиков полного поглощения могут также быть искажены такими электронными эффектами как шум, наложение импульсов, некорректная установка схемы «полюс-ноль» и т.п. Эти электронные эффекты стали менее важными с усовершенствованием технологии, но их возможное влияние на разрешение должно учитываться при установке измерительной системы.

В применения неразрушающего рентгенфлуоресцентного анализа наиболее широко используются два типа детекторов: сцинтилляцонный детектор NaI(Tl) и германиевый твердотельный детектор. Пики полного поглощения, образованные детектором NaI, гораздо шире, чем образованные германиевым детектором.

Рассматривая статистический предел точности определения энергии, возможно понять источник различия энергетических разрешений, достижимых с различными типами детекторов. В идеале число электронных зарядов n, образованных основными событиями регистрации, зависит от полной потерянной энергии Е и среднего количества энергии д, необходимого для образования пары электрон-ион:

n = E/ д. (1.7)

Случайная статистическая дисперсия в числе n является основным источником флуктуаций в амплитуде импульса полной энергии. Однако для некоторых типов детекторов наблюдается, что эта статистическая дисперсия меньше (т.е. лучше) теоретического значения на коэффициет, известный как фактор Фано:

у2(n) = Fn = FE/ д. (1.8)

Этот эффект обусловлен тем, что часть энергии, потерянной падающим фотоном, идет на формирование ионных пар, а часть - на нагревание структуры кристаллической решетки (тепловая энергия). Деление энергии между нагреванием и ионизацией носит статистический характер. В отсутствие конкурирующего процесса нагревания вся энергия падающего фотона пошла бы на образование ионной пары, и не существовало бы статистической флуктуации в числе n (F=0). И наоборот, если вероятность образования ионной пары мала, то статистические флуктуации были бы доминирующими (F=1). Для сцинтилляторов коэффициент F приблизительно равен единиц; для германия, кремния и газов он составляет приблизительно 0.15. Поскольку число носителей заряда n пропорционально потерянной энергии фотона (см. уравнение 1.5) статистическая доля относительного энергетического разрешения дается выражением :

(1.9)

Вклад электроники в флуктуации энергии (ДЕэлектр) по существу не зависим от энергии фотона и определяется, главным образом, емкостью детектора и предусилителем. Таким образом, полное энергетическое разрешение может быть выражено как комбинация электронных и статистических эффектов:

(1.10)

Эффективность сцинтилляции является основным фактором, влияющим на число электронов, образованных на фотокатоде сцинтилляционного детектора. Также важную роль играют и другие факторы, например, такие как прозрачность сцинтиллятора. Для эффективной работы в качестве детектора, сцинтиллирующий материал должен иметь высокую прозрачность для своего собственного света сцинтилляции. Аналогичным образом, такие факторы, как, например, подвижность носителей заряда, играют важную роль в определении разрешения твердотельных детекторов. По необходимости данное обсуждение упрощено, но оно иллюстрирует основную причину, почему разрешение германиевых детекторов намного лучше, чем разрешение сцинтилляционных детекторов.

В таблице 2 приведены некоторые детекторы рентгеновского и гамма-излучения, а также их энергетические разрешения.

Таблица 2. Сравнение нескольких материалов детекторов.

Материал детектора	Атомные номера	Энергия на образование пары электрон-дырка, эВ.	Наилучшее энергетическое разрешение при 122 кэВ, кэВ.
Ge (77 K)	32	2,96	0,46
CdTe (300 K)	48,52	4,43	3,80
HgI2 (300 K)	80,53	6,5	3,50
GaAs (300 K)	31,33	4,2	2,6
NaI (300 K)	11,53	-	14.20

Как видно из таблицы самым лучшим энергетическим разрешением обладает германиевый детектор. В данном случае он наилучшим образом подходит для регистрации характеристического излучения урана и плутония, так как значительно уменьшит фон от тормозного излучения ускоренных электронов в циркониевой оболочке и топливе. Однако, у данного детектора есть и свои недостатки: к примеру, возникают некоторые сложности в аппаратном оформлении детектора, так как германиевый кристалл требует постоянного охлаждения жидким азотом.

2. Практическая часть

2.1 Расчетная модель

В качестве расчетной модели была принята плоская циркониевая оболочка с располагающимся за ней тонким слоем топлива (рис ). Площадь циркониевой оболочки, на которую падает поток ускоренных электронов принята 1 см2.

ядерный фон излучение актиноид

Рис. 3.

При облучении ускоренными электронами в циркониевой оболочке и в облученном топливе возникает тормозное излучение, которое также вызывает флуоресценцию. При этом тормозное излучение может рассеяться в оболочке и в топливе. Рассеяние идет по трем механизмам: 1) Комптоновское рассеяние; 2) Томсоновское рассеяние; 3) резонансное рассеяние (рис. 4). Излучение, рассеянное в область энергий близкую к КЬ1-линиям урана и плутония, будет создавать фон, мешающий количественному анализу актиноидов.

Рис. 4.

2.2 Вывод функций распределения актиноидов в периферийном слое топливной таблетки

Известно, что наибольшее выгорание U235 и накопление Pu239 наблюдается в периферийном слое топливной таблетки. В работе [1] приведены экспериментальные данные по радиальному распределению плутония в топливе с исходным обогащением 3,6% при выгорании 50,6 (рис. 5, а) и 60,8 МВт*сут/кг (рис. 5, б).



Рис. 5, а.

Рис. 5, б.

С помощью программного обеспечения CurveExpert 1.3 были найдены функции оптимально описывающие данные экспериментальные точки. Для выгорания 50,6 МВт*сут/кг

, (2.1)

для выгорания 60,8 МВт*сут/кг

, (2.2)

где x - радиус топливной таблетки в относительных единицах,

СPu - процентное содержание плутония.

С помощью данных функций распределения были найдены функции распределения плутония в периферийном слое топливной таблетки с обогащением по урану-235 3.6% при выгораниях 9.89 МВт*сут/кг и 29.85 МВт*сут/кг.

Из справочника [2] были взяты данные о содержании основных актиноидов в облученном топливе обогащением 3.6% при выгораниях 9.89 и 29.85 МВт*сут/кг, и для них также были выведены функции распределения на базе функций распределения плутония.

Функции распределения, описывающие процентное содержание актиноидов, при выгорании 9.89МВт*сут/кг:

Распределение урана, нептуния и продуктов деления принято равномерным:

СU = 0.8682 кг/кг; (2.6)

СNp = 0.00038СU=0.00033 кг/кг; (2.7)

CПД = 0.0094 кг/кг. (2.8)

Функции распределения, описывающие процентное содержание актиноидов, при выгорании 29.85 МВт*сут/кг:

(2.9)(2.10)(2.11)

Распределение урана, нептуния и продуктов деления принято равномерным:

СU = 0.8453 кг/кг; (2.12)

СNp = 0.00115СU=0.00097 кг/кг; (2.13)

CПД = 0.0279 кг/кг. (2.14)

2.3 Расчет выхода характеристических КЬ1-линий трансурановых элементов с поверхности циркониевой оболочки

Для проведения данного расчета были использованы следующие программы:

- расчет генерации КЬ1-линий от урана за счет тормозного излучения от циркониевой оболочки, которое образуется при торможении ускоренных электронов;

- расчет генерации КЬ1-линий от урана за счет тормозного излучения от облученного топлива.

Исходные данные для расчета.

Таблица 3. Значения энергий К-края поглощения для трансурановых элементов.

	U	Pu	Am	Cm	Np
Eк, МэВ	0.1156	0.1218	0.1249	0.1286	0.1187

Таблица 4. Значения сечений ионизации К-оболочки.

	U	Pu	Am	Cm	Np
уион, см2	8.0•10-24	7.3•10-24	7.25•10-24	7.2•10-24	7.6•10-24

Расчет выхода КЬ1-линий.

Сначала идет вычисление ионизационных и радиационных потерь энергии ускоренными электронами в циркониевой оболочке:

(2.15)

(2.16)

где ДЕion - ионизационный потери энергии электрона в веществе, МэВ/см;

ДЕrad - радиационные потери энергии электрона в веществе, МэВ/см;

сZr = 6.5 г/см3 - плотность циркония;

в2 = 1-(Ер/Е);

Ер - энергия покоя электрона, МэВ;

Е - полная энергия электрона, МэВ;

n0 =1.716*1024 см-3, плотность электронов в цирконии;

r0 = 2.818*10-13 см - классический радиус электрона;

I = 13.5*Z -средний ионизационный потенциал атомов среды, эВ;

Z = 40 - зарядовое число атома циркония.

Полные потери энергии электрона в циркониевой оболочке:

ДЕpoln = h*( ДЕion+ ДЕrad), (2.17)

где h = 0.065 см - толщина циркониевой оболочки.

Толщина слоя, из которого рассчитывается выход характеристического излучения, равна пробегу электронов с энергией равной

Е = Енач - ДЕpoln в топливе за циркониевой оболочкой (Енач - начальная кинетическая энергия электрона). Вычисляется по формуле:

(2.18)

где L - средний побег электронов в веществе;

щAl - отношение заряда к атомной массе для алюминия;

щUO2 - отношение заряда к атомной массе для UO2.

Следующим этапом является вычисление количества атомов трансуранового элемента в слое топлива за циркониевой оболчкой:

, (2.19)

где NTA - количество атомов трансуранового элемента;

СТА - функция распределения элемента;

NA - число Авогдаро;

МТА - молярная масса элемента;

сUO2 - плотность UO2.

Уравнение для определения коэффициентов поглощения выглядит следующим образом:

, см2/г. (2.20)

Генерация характеристических КЬ1-линий за счет ионизации электронами:

, (2.21)

где 0.97 - выход флуоресценции;

100/196.2 - отношение выхода КЬ1-линии к суммарному выходу КЬ- и Кв-линий (выход КЬ1-линии взят за 100%).

Суммарный выход характеристической КЬ1-линии элементов с поверхности циркониевой оболочки:

I = Iэл+IUO2+IZr, (2.22)

IUO2 и IZr вычисляются по программам.

Пример расчета для энергии электронов 5 МэВ, при выгорании топлива 9.89 МэВ.

ДЕion=4.11 МэВ/см,

ДЕrad=2.367 МэВ/см,

Полные потери энергии в циркониевой оболочке:

ДЕpoln=0.421 МэВ.

Толщина слоя, из которого вычисляется выход характеристического излучения:

L=0.19 см.

Количества атомов плутония в слое топлива за циркониевой оболочкой:

NPu=2.26*1019.

Коэффициет поглощения:

м(ЕК)=4.505 см2/г.

Генерация характеристической КЬ1-линии за счет ионизации электронами:

Iэл=1.811*10-5 квантов/электрон.

Результаты расчетов для остальных элементов представлены в таблице 5.

Таблица 5. Результаты расчета выхода КЬ1-линий.

Выгорание 9.89 МВт*сут/кг
	Iэл	Iuo2	Izr	У
5 МэВ
U	3,18E-03	1,92E-02	1,55E-02	3,76E-02
Pu	1,81E-05	4,08E-04	1,00E-04	5,24E-04
Am	4,12E-08	9,68E-07	2,22E-07	1,23E-06
Cm	9,68E-10	2,39E-08	4,99E-09	2,97E-08
Np	1,23E-06	6,83E-06	5,91E-06	1,39E-05
4 МэВ
U	2,46E-03	1,88E-02	1,54E-02	3,65E-02
Pu	1,48E-05	3,99E-04	9,94E-05	5,11E-04
Am	3,37E-08	9,68E-07	2,20E-07	1,22E-06
Cm	7,93E-10	2,33E-08	4,93E-09	2,89E-08
Np	9,56E-07	6,68E-06	5,91E-06	1,34E-05
3 МэВ
U	1,74E-03	1,82E-02	1,54E-02	3,52E-02
Pu	1,15E-03	3,85E-04	9,73E-05	4,93E-04
Am	2,62E-08	9,17E-07	2,15E-07	1,15E-06
Cm	6,16E-10	2,25E-08	4,83E-09	2,78E-08
Np	6,75E-07	6,47E-06	5,86E-06	1,29E-05
Выгорание 29.75 МВт*сут/кг
	Iэл	Iuo2	Izr	У
5 МэВ
U	3,08E-03	1,92E-02	1,55E-02	3,75E-02
Pu	3,79E-05	4,08E-04	1,00E-04	5,41E-04
Am	5,84E-07	6,68E-06	1,50E-06	8,68E-06
Cm	1,23E-07	1,43E-06	3,04E-07	1,83E-06
Np	3,72E-06	2,07E-05	1,79E-05	4,19E-05
4 МэВ
U	2,38E-03	1,88E-02	1,54E-02	3,64E-02
Pu	3,11E-05	3,99E-04	9,94E-05	5,26E-04
Am	4,79E-07	6,52E-06	1,49E-06	8,42E-06
Cm	1,01E-07	1,43E-06	3,00E-07	1,81E-06
Np	2,84E-06	2,02E-05	1,79E-05	4,07E-05
3 МэВ
U	1,68E-03	1,82E-02	1,54E-02	3,51E-02
Pu	2,41E-05	6,48E-04	9,73E-05	5,04E-04
Am	3,72E-07	1,05E-05	1,46E-06	8,05E-06
Cm	7,85E-08	2,31E-06	2,94E-07	1,74E-06
Np	2,01E-06	3,29E-05	1,78E-05	3,92E-05

2.4 Оценка фонового излучения

2.4.1 Фон от тормозного излучения

За значения фона от тормозного излучения приняты значения вычисленные ранее в работе [3]. Для обоих значений выгорания принимаются одни и те же значения фона.

1) Рассеяние тормозного излучения от циркониевой оболочки.

Таблица 6. Сводная таблица результатов расчета компоненты 1.

Элемент	Ф	Ф'
5 МэВ
U	4.252*10-5	1.78*10-5
Pu	5.067*10-5	2.122*10-5
Np	4.651*10-5	1.974*10-5
Am	5.5*10-5	2.303*10-5
4 МэВ
U	4.176*10-5	1.748*10-5
Pu	4.977*10-5	2.084*10-5
Np	4.568*10-5	1.913*10-5
Am	5.402*10-5	2.262*10-5
3 МэВ
U	4.045*10-5	1.693*10-5
Pu	4.82*10-5	2.018*10-5
Np	4.424*10-5	1.852*10-5
Am	5.232*10-5	2.19*10-5

Ф - интенсивность излучения на 4р, квант/электрон;

Ф' - интенсивность излучения на 4р на 1 кэВ (т. к. принятая ширина пропускания фильтра 0.5 кэВ)

2) Обратное рассеяние непосредственно от циркониевой оболочки

Таблица 7. Сводная таблица результатов расчета компоненты 2.

Элемент	Ф	Ф'
5 МэВ
U	1.977*10-5	8.276*10-6
Pu	2.052*10-5	8.592*10-6
Np	2.016*10-5	8.439*10-6
Am	2.087*10-5	8.736*10-6
4 МэВ
U	1.942*10-5	8.129*10-6
Pu	2.016*10-5	8.439*10-6
Np	1.98*10-5	8.289*10-6
Am	2.049*10-5	8.851*10-6
3 МэВ
U	1.881*10-5	7.875*10-6
Pu	1.953*10-5	8.175*10-6
Np	1.918*10-5	8.030*10-6
Am	1.985*10-5	8.312*10-6

3) генерация тормозного излучения в UO2. Данные приведены с учетом поглощения излучения в циркониевой оболочке.

Таблица 8. Сводная таблица результатов расчета компоненты 3.

Элемент	Ф	Ф'
5 МэВ
U	2.791*10-5	1.169*10-5
Pu	3.503*10-5	1.466*10-5
Np	3.136*10-5	1.313*10-5
Am	3.892*10-5	1.63*10-5
4 МэВ
U	2.747*10-5	1.15*10-5
Pu	3.447*10-5	1.443*10-5
Np	3.086*10-5	1.292*10-5
Am	3.83*10-5	1.604*10-5
3 МэВ
U	2.67*10-5	1.118*10-5
Pu	3.35*10-5	1.403*10-5
Np	2.999*10-5	1.256*10-5
Am	3.723*10-5	1.31*10-5

4) Томсоновское рассеяние в циркониевой оболочке тормозного излучения, сгенерированного в циркониевой оболочке.

Таблица 9. Сводная таблица результатов расчета компоненты 4.

Элемент	Ф'
5 МэВ
U	1.447*10-7
Pu	1.45*10-7
Np	1.45*10-7
Am	1.442*10-7
4 МэВ
U	1.413*10-7
Pu	1.434*10-7
Np	1.434*10-7
Am	1.425*10-7
3 МэВ
U	1.403*10-7
Pu	1.406*10-7
Np	1.406*10-7
Am	1.394*10-7

5) Томсоновское рассеяние в UO2 от тормозного излучения, которое возникло от циркониевой оболочки.

Таблица 10. Сводная таблица результатов расчета компоненты 5.

Элемент	Ф	Ф'
5 МэВ
U	3.437*10-6	1.718*10-7
Pu	3.863*10-6	1.73*10-7
Np	3.647*10-6	1.643*10-7
Am	4.085*10-6	2.04*10-7
4 МэВ
U	2.35*10-6	1.089*10-7
Pu	2.94*10-6	1.3*10-7
Np	2.631*10-6	1.194*10-7
Am	3.279*10-6	1.411*10-7
3 МэВ
U	2.137*10-6	1.068*10-7
Pu	3.863*10-6	1.93*10-7
Np	3.647*10-6	1.82*10-7
Am	4.085*10-6	2.04*10-7

6) Томсоновское рассеяние в UO2 от тормозного излучения, которое возникло от UO2.

Таблица 11. Сводная таблица результатов расчета компоненты 6.

Элемент	Ф	Ф'
5 МэВ
U	2.391*10-6	1.145*10-7
Pu	2.991*10-6	1.445*10-7
Np	2.677*10-6	1.335*10-7
Am	3.336*10-6	1.265*10-7
4 МэВ
U	2.35*10-6	1.165*10-7
Pu	2.694*10-6	1.345*10-7
Np	2.631*10-6	1.315*10-7
Am	3.279*10-6	1.635*10-7
3 МэВ
U	2.284*10-6	1.142*10-7
Pu	2.857*10-6	1.425*10-7
Np	2.557*10-6	1.255*10-7
Am	3.186*10-6	1.593*10-7

Таблица 12. Суммарное значение фона для каждого элемента.

Элемент	УФ'
5 МэВ
U	3.809*10-5
Pu	4.485*10-5
Np	4.139*10-5
Am	4.846*10-5
4 МэВ
U	3.744*10-5
Pu	4.408*10-5
Np	4.068*10-5
Am	4.763*10-5
3 МэВ
U	3.631*10-5
Pu	4.275*10-5
Np	3.945*10-5
Am	4.619*10-5

2.4.2 Фон от продуктов деления

При выгораниях 9.89 МэВ*сут/кг и 29.85 МэВ*сут/кг для всех продуктов деления было просуммировано гамма-излучение в диапазонах 95-100 кэВ, 100-105 кэВ, 105-110 кэВ, 110-115 кэВ, 115-120 кэВ и 120-170 кэВ.

Таблица 13. Суммарное гамма-излучение продуктов деления, квантов/тонна.

97.5 кэВ	102.5 кэВ	107.5 кэВ	112.5 кэВ	117.5 кэВ	145 кэВ
Выгорание 9.89 МВт*сут/кг
1.76*1014	2.05*1014	8.51*1012	7.55*1013	2.04*1013	5.89*1015
Выгорание 29.85 МВт*сут/кг
1.76*1014	2.05*1014	4.44*1013	7.55*1013	2.04*1013	6.04*1015

Гамма-излучение более высокой энергии от продуктов деления не учитывается, так как в данном случае рассматривается только однократное рассеяние фотонов, а попадание в диапазон КЬ1-линий трансуранов при энергии кванта более 170 кэВ возможно только при двукратном рассеянии.

Сечение комптоновского рассеяния находится по формуле:

(2.22)

где r0 = 2.818*10-13 см - классический радиус электрона;

б=hн/mc2,

hн - энергия налетающего кванта;

mc2 - энергия покоя электрона.

Для расчета было принято, что толщина слоя облученного топлива за циркониевой оболочкой - 2 мм, масса слоя - 2 грамма. Соответственно, количество атомов урана - 5.06*1021. Рассчет интенсивности излучения велся по формуле:

(2.23)

где NU - количество атомов урана;

10-6 - переводной коэффициент из тонн в граммы;

I0 - интенсивность излучения продуктов деления в данном интервале (см. таблицу 13.);

(2.24, 2.25)

В таблице 14 приведен суммарный фон от продуктов деления для каждого элемента, интенсивность рассчитана на 4р на 1 кэВ (т. к. принятая ширина пропускания фильтра 0.5 кэВ).

Таблица 14. Сводная таблица результатов вычисления.

Элемент	Ф, квант/с
Выгорание 9.89 МВт*сут/кг
U	2.943*103
Pu	1.059*104
Am	1.385*103
Np	9.856*103
Выгорание 29.85 МВт*сут/кг
U	2.943*103
Pu	1.059*104
Am	6.351*103
Np	9.856*103

3. Анализ полученных данных

В результате проведенных расчетов были получены данные:

1) об интенсивность характеристических КЬ1-линий элементов U, Pu, Np и Am;

2) об интенсивности фонового излучения, обусловленного тормозным излучением, возникающего при прохождении ускоренных электронов через циркониевую оболочку и слой облученного топлива.

2) об интенсивности фонового излучения, обусловленного рассеянным гамма-излучением продуктов деления урана-235.

Глядя на полученные данные, можно сказать, что интенсивность характеристического излучения слабо зависит от энергии электронов. Около 90% интенсивности КЬ1-линий сгенерировано за счет тормозного излучения от ускоренных электронов.

Если сравнить отношение полезного сигнала к фону для разных элементов, то можно заметить, что для урана оно составляет примерно 980, для плутония - 10, для америция - 0.1, для нептуния - 1. С достаточной точностью можно измерять КЬ1-линии урана и плутония, для измерений КЬ1-линий америция и плутония нужно каким-либо образом уменьшить фон от тормозного излучения.

Перекрыть фон от продуктов деления можно правильно выбрав интенсивность потока ускоренных электронов. Наибольший фон наблюдается КЬ1-линии плутония - примерно 104 квантов/секунду. При интенсивности потока электронов 109 фон от продуктов деления будет перекрыт в 50 раз. Если принять эффективность регистрации детектора 10-8, то требуемый поток электронов составит 1017, что соответствует току в 16 мА, что с технической точки зрения вполне осуществимо.

4. Выводы

По результатам расчетов можно с уверенностью сказать, что проведение неразрушающего активационного рентгенфлуоресцентного анализа возможно. Фоновую составляющую излучения можно уменьшить при наличии дифракционных полосовых фильтров с полосой пропускания меньше 0.5 кэВ и детекторов с разрешением меньше 0.46 кэВ, как у предложенного германиевого детектора. При этом увеличилось бы отношение полезного сигнала к фону для америция и нептуния. При анализе образцов с большим выгоранием велика вероятность возможности измерения КЬ1-линий америция и плутония, так как при большем выгорании происходит большее их накопление.

По проведенным вычислениям предложенный метод анализа содержания актиноидов в отработавшем ядерном топливе можно признать целесообразным и дающим удовлетворительные результаты.

Список используемой литературы

1. Атомная энергия, т. 100, вып. 1. Радиальное распределение выгорания и содержания плутония в топливных таблетках ВВЭР.

2. В.М. Колобашкин, П.М. Рубцов. Справочник: радиационные характеристики облученного ядерного топлива. Энергоатомиздат, 1983 г.

3. Корытова О. Г. Выпускная квалификационная работа инженера на тему: Электрон-рентгеновская спектроскопия отработавшего ядерного топлива. СПб., 2009 г.

4. http://www.nndc.bnl.gov/chart/.

5. http://nuclphys.sinp.msu.ru/partmat/pm02.htm

6. К. Н. Мухин. Введение в ядерную физику. Атомиздат, Москва, 1965 г.

7. Б. П. Голубев. Дозиметрия и защита от ионизирующих излучений. Москва, Энергоатомиздат, 1986 г.

8. М.С. Миллер. Рентгенфлуоресцентный анализ.

9. Хэйстингс А. Смит, мл. и Марша Лукас. Детекторы гамма-излучения.

Размещено на Allbest.ru