Гамма-активация ядерных изомерных состояний синхротронным излучением

Размещено на http://www.Allbest.ru/

Размещено на http://www.Allbest.ru/

Минобрнауки России

Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования

Воронежский государственный университет

Физический факультет

Кафедра ядерной физики

Направление 011200 Физика

Магистерская программа «Физика ядра и элементарных частиц»

Магистерская диссертация

На тему:

Гамма-активация ядерных изомерных состояний синхротронным излучением

Магистрант М.А.М. Аль-Омари

Руководитель диссертации:

А.С. Корнев, д.ф.-м.н., доцент

Воронеж 2016

СОДЕРЖАНИЕ

Реферат

Введение

1. Ядерные изомерные состояния и их свойства

1.1 Изомерный переход

1.2 Гамма-излучение возбужденных ядер и его характеристики

1.3 Законы сохранения при гамма-излучении ядер

1.4 Факторы, влияющие на активационные уровни

2. Спектр синхротронного излучения и его моделирование

3. Механизм обходных переходов

3.1 Кинетика обходных переходов

3.2 Сечение обходного перехода

3.3 Результаты расчёта ширин переходов

4. Расчёт выходов ядер в метастабильном состоянии

Заключение

Приложение

Список литературы

РЕФЕРАТ

УДК 539.144.7, 537.531 Аль-Омари М.АМ

Гамма-активация ядерных изомерных состояний синхротронным излучением

Магистерская диссертация по направлению 011200 «Физика», Воронеж, Воронежский государственный университет, 2016. -- 45 с., 10 рис., 6 табл., 20 источников, 1 прил.

Ключевые слова: ядро, изомер, гамма-активация, синхротрон, вигглер, «обходной» переход.

Объектом исследования является процесс «обходной» возбуждения ядра в изомерное состояние с помощью синхротронного излучения.

Цель работыЇ оценка итоговых выходов ядер в метастабильном состоянии, образующихся в процессе «обходного» возбуждения ядра в метастабильное состояние, с помощью синхротронного излучения.

В результате работ было показано, что в рассматриваемом процессе возбуждения ядер в метастабильное состояние итоговые выходы ядер в изомерное состояние могут достигать значительных количеств.

ВВЕДЕНИЕ

С каждым днём продолжают развиваться наука и техника, электромагнитные волны стали еще более широко использоваться как в научных и прикладных исследованиях, так и в различных технологиях. Для генерации электромагнитных волн, длиной менее 1 мм, создано множество разнообразных приборов, начиная от обычных ламп и заканчивая самыми мощными лазерами, циклотронами и синхротронами.

Принцип генерации излучения циклотронами и синхротронами состоит в том, что ускоренно движущиеся заряженные частицы начинают испускать электромагнитные волны. Ускорение создается магнитным полем, которое искривляет траектории частиц, поэтому такое излучение иногда называется магнитно-тормозным. В отличие от циклотронов, в синхротронах заряженные частицы движутся со скоростями, близкими к скорости света. В природе синхротронное излучение наблюдается в некоторых астрофизических объектах.

В дальнейшем нас будет интересовать, в основном, синхротронное излучение (СИ). Оно было обнаружено почти в то же время, когда появились первые лазерные установки, т.е. около 50-ти лет назад. И лазерные лучи, и синхротронное излучение -- искусственные источники света. Каждый из этих типов излучения имеет свои достоинства и недостатки.

Длины волн лазерного излучения сосредоточены в диапазоне от инфракрасного до мягкого рентгеновского. Его спецификой является высокая монохроматичность. При этом интенсивность лазерного излучения может достигать сверхатомных значений ~ 10²⁰ Вт/см² в режиме коротких импульсов с длительностью ~ 10…100 фс. Напомним, что в атоме водорода напряженность электрического поля протона на первой боровской орбите равна 5.142•10⁹ В/см. Такую амплитуду имеет электрическое поле в линейно поляризованной электромагнитной волне с интенсивностью 3.51•10¹⁶ Вт/см².

Синхротронное излучение содержит лишь ультрафиолетовую и рентгеновские компоненты, но, в отличие от лазерного, оказывается существенно более жёстким, захватывая ядерные диапазоны энергий г-квантов до нескольких сотен кэВ с перспективой получения энергий до ~ 1 МэВ. В отличие от лазерного излучения спектр синхротронного значительно более широкий, и это даже в сравнении с излучением рентгеновских трубок. Однако интенсивность СИ существенно ниже, чем у лазера, и не превышает нескольких Вт/см². Тем не менее, это намного больше, чем у рентгеновских трубок. Длительность работы синхротрона составляет ~ 100 ч. СИ используется для проведения различных экспериментальных исследований и при изучении наноструктур и структуры твердых тел. В данной работе будет теоретически исследована возможность использования СИ для возбуждения изомерных состояний ядер.

Понятие изомерии атомных ядер возникло в 1921 году, когда немецкий физик О. Ган открыл новое радиоактивное вещество уран-Z, которое ни по химическим свойствам, ни по массовому числу не отличалось от известного уже уранаЇX, однако имело другой период полураспада. В современных обозначениях уранЇZ и уранЇX соответствуют основному и изомерному состояниям изотопа ²³⁴Th . У искусственно полученных радиоактивных ядер изомерию впервые открыли в 1935 г. советские физики И.В. Курчатов, Б.В. Курчатов, Л.В. Мысовский и Л.И. Русинов [1]. Таким образом, существуют ядра, которые имеют и одинаковое число протонов, и одинаковое число нейтронов, но, тем не менее, различаются своими радиоактивными свойствами (прежде всего периодом полураспада). Такие ядра называются изомерными. Изомерные ядра находятся на различных энергетических уровнях. Ядро-изомер, которое находится на более высоком энергетическом уровне, принято называть возбужденным, или метастабильным, и обозначать звездочкой или индексом m возле массового числа, например: ⁸⁰Вr^* или ^80mВr. Можно сформулировать простое определение ядерной изомерии: ядерные изомеры -- это возбуждённые метастабильные состояния ядер с относительно большим временем жизни и, следовательно, с малыми вероятностями возбуждения и электромагнитной разрядки.

Как оказалось в дальнейшем, явление ядерной изомерии является достаточно распространённым. На данный момент уже известно свыше сотни изомеров с периодом полураспада больше 1 сек. Вообще же периоды полураспада изомерных состояний могут быть от тысяч лет до 10-⁷ с, что много больше характерных ядерных времён. Встречаются также ядра, у которых изомерное состояние практически стабильно, например, ^180mТа с периодом полураспада Т_1/2 > 10¹⁵ лет или ^186mRe с Т_1/2 = 2 • 10⁵ лет. При этом для указанных изотопов периоды полураспада основных состояний, которые б- или в-активны, много меньше, чем для изомерных, т.е. в природе такие изотопы могут встречаться только в изомерном состоянии.

Существенный прогресс в понимании явления ядерной изомерии был достигнут благодаря развитию оболочечной, а затем и обобщённой, моделей ядра. Согласно оболочечной модели ядра (с учётом спин-орбитального взаимодействия, которое является достаточно сильным в ядрах и расщепляет одночастичные уровни с полным спином j = l1/2) в пределах одной оболочки имеются уровни с сильно различающимися величинами полного момента. Как известно, вероятность г-перехода между уровнями сильно зависит от величины , где J_i , J_f -- полные спины начального и конечного состояний, между которыми осуществляется г-переход (соответствующие формулы расчета ширин таких переходов в оболочечной (одночастичной) модели будут приведены далее в работе). При большой величине г-переход может быть сильно подавлен, и возникает изомерное состояние. Из этой же модели ядра следует, что изомерные состояния чаще всего наблюдаются у ядер, зарядовые числа Z и числа нейтронов N которых предшествуют магическим числам Z и N, равным 50, 82, и 126 (это так называемые «острова изомерии» с Z или N от 39 до 49, от 63 до 81 и от 101 до 125).

Значительное замедление скорости г-переходов может быть связано также и с сильным различием формы ядра в разных энергетических состояниях. Например, в деформированных ядрах изменение ориентации вектора углового момента ядра приводит к специфическому K-запрету (K -- проекция вектора углового момента на ось симметрии ядра в предположении аксиальной симметрии деформированного ядра). Как следствие, опять будет происходить заметное подавление г-перехода. Существует достаточно много К-запрещённых изомеров такого рода.

Создание образцов из изомерных ядер открывает путь к компактным и очень энергоёмким источникам энергии, выделяемой в виде в--или г-излучения. Плотность энергии в таких источниках может составлять десятки мегаджоулей на грамм. Хотя это и на два порядка меньше энергии, выделяющейся при делении ядер, но всё же в тысячи раз больше, чем для углеводородного топлива. Приведём примеры.

Для ядра ^178m2Hf (Т_1/2 = 31 г) плотность энерговыделения составляет 2.5 МэВ на одно ядро, или 1.3 ГДж/г. Такая большая плотность энергии дала толчок к планированию нового вида ядерного оружия -- так называемой «изомерной» бомбы, способной давать вспышку жёсткого г-излучения. Вопрос в этом случае лишь в том, как обеспечить управление распадом ^178m2Hf. Работы в этом направлении проводились группой исследователей под руководством Карла Коллинза (Саrl В. Collins), директора Центра квантовой электроники при Техасском университете в Далласе [2].

Другой способ накопления энергии можно продемонстрировать на примере изомера ^242mAm. Разрядка этого изомера ведёт к заселению ²⁴²Am в основном состоянии, которое распадается с коротким периодом Т_1/2 = 16 ч и выделяет среднюю энергию на распад около 0.7 МэВ. Таким образом, можно хранить энергию в форме долгоживущего (Т_1/2 = 141 г) изомера, а затем использовать его в качестве аккумулятора, высвобождающего энергию радиоактивного распада дочернего короткоживущего ядра. Другие примеры таких изомерных состояний будут приведены в следующих разделах при более подробном изучении.

Использование «изомерных батареек» такого рода в повседневной жизни, вероятно, будет довольно дорогостоящим, однако в некоторых случаях их применение может оказаться очень удобным. Высокая плотность запасаемой энергии отвечает потребностям современных аэрокосмических технологий, в которых масса играет далеко не последнюю роль. Кроме того, ещё одно немаловажное свойство состоит в том, что энерговыделение при стимуляции многих изомеров не сопровождается образованием долгоживущих радиоактивных продуктов. Таким образом, это экологически чистая энергия, несмотря на её ядерное происхождение. Например, при девозбуждении изомера ^178m2Hf не образуются дочерние продукты, более долгоживущие, чем изомер m₁, обладающий периодом полураспада 4 с. Такой нуклид мог бы быть источником относительно «чистой» ядерной энергии, не опасный для жизни даже в случае его разрушения при аварии.

Изомеры могут применяться и применяются во многих областях науки и техники. Некоторые из них широко используют в физических экспериментах (например, ¹³⁷Cs с Е_г = 0.662 МэВ или ⁶⁰Со с Е_г = 1.117 МэВ и 1.331 МэВ и интенсивностью излучения до 10¹⁵ Бк), медицине, биологии, химии и т. п.

Изомеры гафния и тантала рассматривались в качестве перспективных изотопов для создания мощного оружия, которое могло бы соответствовать Договору о нераспространении ядерного оружия. Агентство по перспективным оборонным научно-исследовательским разработкам США (Defense Advanced Research Projects Agency --DARPA) имеет программу по исследованию обоих этих ядерных изомеров. Создание материалов, способных к вынужденной эмиссии, сомнительно, но, тем не менее, DARPA создало группу из 12 человек для исследования возможности их производства.

Все вышесказанное позволяет сделать заключение, что изомеры весьма важны. В связи с этим поставим следующую цель данной работы: предложить способ получения изомеров и оценить его количественные возможности. Способ будет основан на использовании синхротронного излучения. Выбор именно этого излучения для получения ядерных изомеров обусловлен тем, что такое излучение характеризуется высокой интенсивностью (до 10¹⁸ фотонов/сек в узком интервале энергии) и острой направленностью (раствор угла менее 1°), а у синхротронов 3-го поколения и большой энергией фотонов (300 кэВ и выше). Кроме того, в настоящее время существует большое число специализированных источников синхротронного излучения на накопительных кольцах.

Итак, будем возбуждать ядра в изомерное состояние с помощью электромагнитного (т.е. синхротронного) излучения. Однако, как следует из определения изомерного состояния, это состояние как разряжается, так и возбуждается с малой вероятностью. Сравнительно большое время жизни изомерного состояния имеет следствием очень малую приведённую ширину для радиационных переходов на расположенные ниже уровни. Она составляет лишь малую часть от полной ширины (часто величину менее ~10-⁶). Это обстоятельство приводит к очень малому значению сечения поглощения г-кванта непосредственно на изомерный уровень. Для изомерных уровней со временем жизни более 1 с оно оказывается меньше 10-³ бн даже в случае резонансной ситуации, когда энергия г-кванта практически совпадает с энергией изомерного состояния. Это в 10⁶-10⁹ раз меньше, чем для обычных ядерных состояний с временами жизни 10-⁹-10-¹² с, у которых радиационная ширина близка к полной. Однако в эндотермическом процессе, когда есть внешнее электромагнитное поле (в нашем случае СИ), возбуждение (гамма - или фото-активацию) изомерных состояний можно осуществить другим путём -- вначале захватить г-квант поля СИ на вышележащие уровни ядра (такие уровни называются активационными), а затем интенсифицировать последующий их распад на изомерное состояние. Процесс возбуждения такого рода называется «обходным» переходом. Предполагается, что в этом двухэтапном процессе каждый г-переход не является заторможенным, т.е. подчиняется «обычным» правилам отбора.

Первые эксперименты по возбуждению изомерных состояний стабильных ядер с помощью электромагнитного излучения относятся к 1939 г., когда Гольдхабер, Хилл и Сциллард попытались получить изомерное состояние ^115mIn, облучая металлический индий г-излучением от источников радия. Эксперимент, однако, не удался. Это было объяснено несоответствием энергий г-излучения радия и возбуждённых состояний изомера ¹¹⁵In. Понтекорво и Лазард установили, что при облучении индия тормозным излучением электронов, ускоренных в импульсном линейном ускорителе до 1.8 мэВ, появляется активность с периодом полураспада 4.5 часа, которая затем была отнесена именно к изомеру ^115mIn. Они предложили следующий механизм гамма-активации изомерных состояний. Во время облучения ядра ¹¹⁵In сплошным излучением с Е_макс = 1.8 мэВ происходит возбуждение одного или нескольких уровней, лежащих выше изомерного. В результате было установлено наличие «обходных» переходов.

Успех указанного эксперимента заключался в использовании именно сплошного спектра для облучения ядер. Ширины ядерных уровней малы и вероятности их возбуждения линейчатым спектром ничтожны. Хотя спектр синхротронного излучения квазинепрерывен, для современных источников синхротронного излучения расстояние между линиями в нем сравнимо с характерными ширинами ядерных уровней. Кроме того, в практических схемах проведения эксперимента есть ряд факторов, приводящих к уширению линии спектра СИ, в частности, эффект Доплера, влияние среды при прохождении СИ через вещество, неоднородность магнитного поля и пр.

1. Ядерные изомерные состояния и их свойства

В следующих разделах будем поэтапно выводить основные теоретические соотношения, определяющие состоянии ядерных изомеров при их взаимодействии с электромагнитным излучением.

1.1 Изомерный переход

Гамма-излучение иногда также рассматривается как особый вид радиоактивности, хотя оно и не приводит к изменению нуклонного состава ядра -- ядро лишь меняет свою энергию, переходя с одного энергетического уровня на другой. Переход ядра из метастабильного в основное (невозбужденное) состояние называют изомерным переходом (И.П.). Изомерный переход сопровождается г-излучением. г-лучи представляют собой коротковолновое (с длиной волны 10-⁹ - 10-¹² см) электромагнитное излучение [3]. Атомный номер и массовое число при изомерном переходе не изменяются, например, . Испускание г-квантов на схемах распада изображается стрелкой. Пример символического г-перехода приведен на рис. 1, а реального - на рис. 2.

Гамма-излучение является особым типом распада лишь при изомерном переходе. Очень часто другие типы распада также сопровождаются г-излучением. В результате любого радиоактивного процесса дочернее ядро может оказаться в возбужденном состоянии. Однако, если энергия возбуждения излучается путем испускания г-квантов практически одновременно с актом распада, который привел к возбужденному состоянию ядра, то не имеет смысла говорить о самостоятельном типе распада [3].

г-переходы в ядрах, как правило, конкурируют с так называемой внутренней электронная конверсией: возбуждённое ядро, не излучая г-квантов, передаёт свою избыточную энергию электронным оболочкам, вследствие чего один из электронов вылетает из атома.

_______ ____________________

_________ ___________________

Рис. 1. Схематическое изображение изомерного перехода

Рис. 2. Схема распада ⁶⁰ Co

После внутренней конверсии возникает вторичное излучение в рентгеновской и оптической областях вследствие переходов оболочечных электронов на освободившиеся места с излучением фотонов. Участие электронных оболочек в конверсионных переходах приводит к тому, что время жизни соответствующих изомеров зависит (хотя и очень слабо) от химического состояния атомов.

Внутренняя конверсия может быть легко обнаружена, так как конверсионным электронам соответствует линейчатый спектр в отличие, например, от непрерывного спектра ядерных в--частиц. Внутренняя конверсия всегда сопровождается характеристическим рентгеновским излучением.

В качестве примеров изомерных ядер в таблице 1 приведено несколько нуклидов с известными характеристиками.

Таблица 1

Характеристики некоторых изомерных ядер с большим временем жизни изомерного состояния (Qв -- энергия, выделяемая при в-распаде материнского ядра)

Характеристика	Нуклид
	108 Аg	166Но	177Lu	180Та	242Аm
Т1/2 изомера	418 л	1200 л	161 сут	> 1015 л	141 л
Т1/2 осн.соост.	2.37 мин	26.8 ч	6.7 сут	8.15 ч	16 ч
Qв, МэВ	1.64	1.85	0.5	0.7	0.66

Из таблицы 1 видно, что энерговыделение более 0.5 МэВ является типичным. Исходя из этого, стало интересно изучать явления ядерных изомеров [4].

1.2 Гамма-излучение возбужденных ядер и его характеристики

Гамма-излучение ядер -- это самопроизвольное и вынужденное испускание возбужденным ядром г-квантов. Оно обусловлено взаимодействием отдельных нуклонов ядра с электромагнитным полем. При этом ядро переходит с возбужденного энергетического уровня на нижележащий уровень (как правило, это одноквантовый переход). Радиационный переход может быть каскадным, когда снятие возбуждения происходит путем последовательного испускания г-квантов при переходах ядра с промежуточных уровней энергии. Спектр г-излучения представляют в виде распределения г-квантов по энергиям. Энергетический спектр ядра содержит дискретную и непрерывную компоненты. Дискретная компонента включает основной уровень и ряд уровней возбужденного состояния ядра. Выше начинается область непрерывных энергетических состояний, когда энергии возбужденного ядра достаточно для испускания ядром нуклона.

В дискретной области спектра расстояние между уровнями ядра много больше энергетической ширины уровня Г. Ширина уровня энергии определяется средним временем жизни ф ядра в этом состоянии: Г = ћ/ф, где ћ -- постоянная Планка. Время ф определяет зависимость количества возбужденных ядер от времени вследствие г-распада:

,

где N₀ -- начальное число возбужденных ядер.

Известны и такие ядерные изомеры, для которых основным является не г-излучение, но какой-либо другой тип распада. Так, например, изомер (Т1/2 = 3.7 часа) испытывает, как и основной изотоп ¹⁷⁶Lu, в--распад; изомер (Т_1/2 = 45 с), как и основной изотоп ²¹²Ро, -- б-распад; изомер (Т_1/2 = 1 мс) -- спонтанное деление.

На рис. 3 в качестве примера приведена схема в--распада ядра йода ( и -- символы электрона и антинейтрино, испускаемых при в--распаде) и последующие каскадные переходы возбужденного ядра ксенона в основное состояние с излучением г-квантов.

Рис. 3. Схема в-Їраспада ядра йода

Три каскадных перехода возбужденного ядра в основное состояние сопровождаются излучением трех г-квантов с энергиями E_г = 0.7 МэВ, 0.66 МэВ, 0.54 МэВ соответственно.

1.3 Законы сохранения при гамма-излучении ядер и его вероятность

При излучении г-кванта возбужденное ядро испытывает отдачу. Из закона сохранения импульса величины импульсов г-кванта и ядра равны:

p_г = P_я. Согласно закону сохранения энергии разность энергий E₀ двух уровней энергии ядра, между которыми осуществляется г-переход, равна сумме энергий гамма-кванта E_г и кинетической энергии отдачи ядра T_я: E₀ = E_г + T_я. При этом кинетическая энергия отдачи ядра мала по сравнению с энергией гамма-кванта, который уносит почти всю энергию возбуждения ядра.

Т_я = Р_я²/2М_я = p_г²/2М_я = E_г/2М_яс²

Для изолированной системы (ядра) момент импульса сохраняется. При переходе из состояния с энергией Е_n с полным спином J_n в состояние с энергией Е_f со спином J_f г-квант уносит угловой момент, равный векторной разности J_n - J_f = L. Модуль L ограничен неравенствами

(1)

и для фотона L - целое число. Значение L = 0 строго запрещено из-за поперечности электромагнитных волн. Если L = 1, то излучение называется дипольным, если L = 2 -- излучение квадрупольное. Если волновая функция фотона имеет четность , то излучение будет электрического типа, а если , то излучение будет магнитного типа [5].

Для различных типов электромагнитного излучения вводятся специальные обозначения. Так, символом Е1 обозначается г-квант электрического дипольного излучения, символом М1 -- г-квант магнитного дипольного излучения. символами Е2 и М2 -- г-кванты соответствующих квадрупольных излучений. В процессе ядерного г-перехода имеет место закон сохранения четности:

, (2)

где р_f -- четность конечного состояния,

р_i -- четность начального состояния,

р_г -- четность волновой функции фотона.

Полный спин и четность ядерного состояния принято обозначать символом J^р.

Следует отметить, что длина волны испускаемого г-излучения значительно превышает размеры ядер, что позволяет применять длинноволновое приближение. Согласно квантовомеханическим правилам отбора [6], при одинаковой чётности ядерных состояний орбитальное квантовое число L чётно для электрического излучения и нечётно для магнитного излучения; при разной чётности ядерных состояний L чётно для магнитного излучения и нечётно для электрического [7].

Вероятность испускания г-квантов с энергией E_г = ћщ и моментом L определяется выражением [8-10]:

(3)

где B(L;J_i>J_f) -- приведённый матричный элемент электрического или магнитного излучения ядра:

(ш_i и ш_f -- волновые функции начального и конечного состояний ядра соответственно, -- оператор 2^L-польного электромагнитного перехода). Диагональные матричные элементы этого оператора, вычисленные для стационарных состояний ядра, пропорциональны величине «статических» мультипольных моментов, определяемых на опыте: дипольному магнитному моменту, электрическому квадрупольному моменту и др. Мультипольные статические моменты ядра связаны со стационарным распределением зарядов и токов в ядре, тогда как матричные элементы перехода B(L;J_i>J_f) связаны с перераспределением этих токов и зарядов в процессе г-перехода.

Для вычисления вероятности испускания г-квантов определённой мультипольности и энергии по формуле (3) следует вычислить приведенный матричный элемент B(L;J_i>J_f). Нахождение точного значения B(L;J_i>J_f) представляет значительные трудности, так как для этого необходимо знать точные волновые функции ядра в начальном и конечном состояниях. Однако, теоретическая ядерная физика в настоящий момент не может достаточно точно описать ядро из-за того, что силы взаимодействия между нуклонами весьма сложны. Кроме того, возникают большие трудности при изучении свойств системы, состоящей из большого, но конечного числа частиц, тем более, когда отсутствует параметр малости и нельзя применить теорию возмущений. В связи с этими трудностями развитие теории ядра проходило по линии поисков простых моделей. В настоящий момент имеется несколько ядерных моделей, которые с той или иной точностью могут описывать определённые свойства ядра. Но ни одна модель не может описать и объяснить всех ядерных свойств, более того, некоторые ядерные модели даже противоречат друг другу.

Для оценки скоростей ядерных переходов будем использовать одночастичную оболочечную модель ядра. В ней рассматривается движение невзаимодействующих между собой нуклонов в общем самосогласованном поле. Эта модель даёт сравнительно простой вид волновых функций ядра и неплохо описывает низколежащие ядерные состояния нечётных ядер. В рамках этой модели ядерная волновая функция имеет вид [9]

(4)

где n, l, j, m - квантовые числа одночастичного состояния ядра,

u_nlj(r) Ї радиальная часть волновой функции, зависящая от вида потенциала самосогласованного поля,

-- спиновая волновая функция нуклона,

-- коэффициент Клебша-Гордана.

Матричный элемент от оператора электрического мультипольного момента с волновыми функциями (4) легко вычисляется, и можно получить формулы для расчета скоростей ядерных переходов. Согласно Вайскопфу, ширины радиационных переходов электрического или магнитного типа мультипольности L (EL или ML соответственно) имеют вид:

(5)

(6)

где б_е -- постоянная тонкой структурой ,

Е_г -- энергия перехода (энергия фотона),

R -- радиус ядра (R = r₀ЧА^1/3, r₀ = 1.23 фм,

А -- массовое число ядра),

с -- скорость света,

М_p -- масса протона.

Эти формулы были получены в предположении, что волновая функция постоянна внутри ядра и обращается в нуль вне его, что легко позволяет оценить величину радиального матричного элемента.

Периоды полураспада, полученные на основании формул (5) и (6) для различных переходов и различных энергий, приведены в табл. 2 (данные приведены для А = 165 и Z = 67). Величины периодов полураспада приведены в секундах. Из табл. 2 видно, что величин периодов полураспада для данного типа перехода растут с увеличением мультипольности. Если сравнивать электрические и магнитные переходы одной мультипольности, то во втором случае периоды полураспада примерно на два порядка больше. Для данного типа перехода и данной мультипольности период полураспада резко уменьшается с ростом энергии перехода.

Таблица 2

Периоды полураспада для различных мультипольностей и энергий

Ег, кэВ	Электрические переходы	Магнитные переходы
	Е1	Е2	ЕЗ	Е4	Е5	Ml	М2	МЗ	М4
10	2 • 10-10	10-1	107	1015	10 25	2 • 10-8	3	108	1016
100	2 • 10-13	10-6	7	8 • 107	1015	2 • 10-11	3 • 10-5	90	5 • 108
300	8 • 10-15	4 • 109	3 • 10-3	5 • 103	4 • 109	9 • 10-13	10-7	4 • 10-2	2 • 103
500	2 • 10-15	3 • 10-10	10-4	50	2 • 107	2 • 10-13	8 • 10-9	10-3	3 • 102
750	5 • 10-16	4 • 10-11	6 • 10-6	1	2 • 10s	6 • 10-14	10-9	7 • 10-5	7
1000	2 • 10-16	1011	7 • 10-7	8 • 10-2	104	2 • 10-14	3 • 10-10	9 • 10-6	5 • 10-1
1500	6 • 10-17	1012	5 • 10-8	2 • 10-3	102	7 • 10-15	4 • 10-11	6 • 10-7	2 • 10-2
2000	3 • 10-17	3 • 10-13	6 • 10-9	2 • 10-4	6	3 • 10-15	9 • 10-12	8 • 10-8	10-3

1.4 Факторы, влияющие на активационные уровни

В предыдущем пункте было показано, как с помощью приведенных формул для расчета ширин г-переходов можно выявить ядерные изомерные состояния, которые наиболее эффективно можно было бы возбуждать. На основании этих формул можно также определить характеристики, которыми должны обладать активационные уровни. Следует заметить, что на возможность электромагнитной активации изомеров влияют и технические характеристики существующих источников синхротронного излучения, которые также следует учитывать.

Из табл. 2 видно, что вероятность электрических и магнитных излучений быстро уменьшается с ростом мультипольности. Поэтому в электромагнитных переходах ядер практически следует учитывать только одно или два наименьших значения L (т. е. L = |J_f - J_i| и L = |J_f - J_i| + 1), совместимых с законами сохранения углового момента и чётности. В ряде случаев может наблюдаться суперпозиция двух излучений: ML + E(L+1) или EL + M(L+1). Однако, если излучение с L = |J_f - J_i| возможно как электрическое, то примесью магнитного излучения, как правило, можно пренебречь. Если излучение с L = |J_f - J_i| является магнитным, то примесь электрического излучения с L+1 может быть заметной.

Одночастичная модель даёт следующую оценку для отношений вероятностей ML- и E(L + l)-излучений:

(7)

где p_г = E/ћc. Для тяжёлых ядер при энергии излучения 1 МэВ это отношение порядка 10 - 100. Однако в ряде случаев экспериментально наблюдаемые смеси г-переходов Е2- и M1-мультипольностей имеют сравнимые интенсивности.

Итак, приведём характеристики активационных уровней, дающих максимальный вклад в сечение обходного возбуждения изомеров [12].

Переходы с активационных уровней на основное состояние -- E1-, Е2- или M1-типа.

Спин активационного уровня по абсолютной величине имеет промежуточное значение между спинами основного и изомерного состояний:

J_g < J_a< J_m или J_g > J_а > J_m ,(8)

где J_g, J_m , J_a -- полные угловые моменты основного, метастабильного и активационного состояний ядра соответственно.

Если выбрано какое-либо значение спина, то чётность его определяется по правилу 1 и 2 с учетом спина и чётности основного состояния и возможного типа перехода.

С увеличением энергии активационного уровня увеличивается и сечение активации (в следующем разделе это будет показано).

Если основное и изомерное состояния преимущественно одночастичные, то и активационный уровень должен иметь значительную примесь одночастичного состояния.

Энергия активационного уровня должна быть в пределах достижимых на синхротроне энергий фотонов.

Для эффективности процесса возбуждения изомерных состояний будем выбирать изомеры, обладающие уровнями с перечисленными выше характеристиками, так как в этом случае достигается максимальная эффективность их заселения через механизм «обходного» перехода. Некоторые соответствующие перечисленным условиям ядра приведены в табл. 3.

Таблица 3

Нуклиды, обладающие изомерным состоянием и пригодные для процесса активации с помощью СИ

Ядро	Энергия уровня кэВ	Спин	Период полураспада	Энергия фотона, кэВ	Мультипольность перехода	Финальный уровень
						Энергия	Спин
	0.00	2+	70.86 д	-	-	-	-
	24.95	5+	9.04 ч	24.89	М3	0.00	2+
	53.15	4+	10.40 мкс	28.30 52.96	M1+Е2	24.95 0.00	5+ 2+
	0.00	6+	2.03 104 г	-	-	-	-
	40.89	3+	6.26 мин	40.90	М3	0.00	6+
	58.71	(4)+	-	17.98	(Ml)	40.89	3+
	0.00	7+	4.28 д	-	-	-	-
	34.23	4+	51.50 мин	34.20	М3	0.00	7+
	45.28	5+	-	-	-	-	-
	0.00	0-	17.28 мин	-	-	-	-
	59.03	3-	7.20 мин	59.03	М3	0.00	0-
	99.95	2-	0.66 нс	40.98 99.96	M1+E1 Е2	59.03 0.00	3-0-
	0.00	7/2+	34.06 ч	-	-	-	-
	29.00	1/2-	160.00 с	29.00	Е3	0.00	7/2+
	43.10	(5/2-)	-	14.10	-	29.00	1/2-
	0.00	7/2+	8.24 д	-	-	-	-
	71.13	1/2-	79.00 с	71.10	Е3	0.00	7/2+
	73.01	5/2-	-	1.88	-	71.13	1/2-
	0.00	3/2-	STABLE	-	-	-	-
	30.81	9/2-	5.81 ч	30.81	М3+Е4	0.00	3/2-
	69.53	5/2-	1.62 нс	69.52	М1+Е2	0.00	3/2-
	0.00	4-	11.78 д	-	-	-	-
	26.10	(1-)	1.12 ч	26.30	М3	0.00	4-
	38.10	(3)-	-	-	-	-	-
	0.00	7/2-	7.04 ч	-	-	-	-
	0.08	1/2+	26.00 мин	0,08	Е3	0.00	7/2-
	51.71	5/2+	191.00 пс	51.62	Е2	0.08	1/2+

В табл. 3 приведены и экспериментальные данные для некоторых состояний. Для каждого ядра есть характеристики трёх уровней: основного, метастабильного и активационного. Каждый уровень характеризуется энергией, спином и чётностью, периодом полураспада, энергией испускаемых фотонов, мультипольностью переходов с этого уровня, значениями энергии, спина и чётности конечного состояния. Все данные взяты из [13]. В тех случаях, когда известны экспериментальные значения ширин, они также будут использованы в расчётах вместо одночастичных оценок.

2. Спектр синхротронного излучения и его моделирование

В этом разделе будут подробно рассмотрены характеристики синхротронного излучения. За последние несколько лет достигнуты значительные результаты в развитии источников СИ третьего поколения. Вступили в строй большие накопительные кольца APS (Advanced Photon Source) с энергией электронов 7 ГэВ (США) и SPRING-8 (Super Photon Ring) с энергией электронов 8 ГэВ (Япония), в стадии запуска находится накопитель SLS (Швейцария). В накопительном кольце ESRF (European Synchrotron Radiation Facility) с энергией электронов 6 ГэВ (Гренобль, Франция) увеличена яркость синхротронного излучения с 10¹⁸ до 10²⁰ фотон/(с•мм²•мрад²•0.1% в.д.), где в.д. означает волновой диапазон испускаемого спектра. Столь высокая яркость достигается благодаря использованию ондуляторов, встроенных в накопительное кольцо. В диапазоне энергий электронов от 0.5 ГэВ до 3 ГэВ яркость СИ от вигглера (для различных источников) варьируется в диапазоне от 3·10¹² до 1.5·10¹⁶ фотон/(с•мм²•мрад²•0.1% в.д.). Размер электронного пучка в современных источниках СИ близок к дифракционному пределу, при достижении которого уменьшение размера источника уже не повышает его яркость.

Источник СИ (DELSR) , был создан на базе ускорительного комплекса национального института ядерной физики и физики высоких энергий NIKHEF (Амстердам, Голландия), затем по соглашению между NIKHEF и ОИЯИ в 1999 г. был демонтирован и передан в Дубну. Ускорительный комплекс NIKHEF включает в себя электронный линейный ускоритель МЕА (Medium Energy Accelerator) на энергию электронов 700 МэВ и накопительное кольцо AmPS (Amsterdam Pulse Stretcher) с максимальной энергией электронов 900 МэВ при токе накопленного пучка 200 мА. Накопительные кольца 3-го поколения улучшают такие качества излучения, как величина потока и яркость, которые необходимы для передовых экспериментальных исследований.

Преимущество СИ от синхротронов именно третьего поколения возникает, в первую очередь, из-за высокой энергии движущихся электронов на орбите в синхротроне (до 8 ГэВ). Это дает ряд уникальных свойств испускаемому СИ.

1. Это излучение имеет исключительно высокую коллимацию пучка. Пучок СИ испускается электроном по касательной к траектории и имеет угловую расходимость Ди ~ г-¹, где г -- релятивистский фактор (отношение энергии электрона Е_e в накопителе к его энергии покоя m_ec² = 0.511 МэВ); для типичных значений Е_e ~ 1 ГэВ имеем г ~ 10³ и Ди ~1 мрад (см. рис. 4).

Рис. 4. Геометрическая схема пучка СИ

2. СИ обладает широким, непрерывным, легко перестраиваемым спектром, перекрывающим практически весь рентгеновский диапазон и область ультрафиолетового излучения (0.1…100 нм).

3. СИ имеет высокую интенсивность. Она в диапазоне, наиболее важном для исследований и технологии, превышает интенсивность излучения от рентгеновских трубок более чем на пять порядков.

4. СИ обладает естественной поляризацией: строго линейной на оси пучка (вектор электрического поля лежит в плоскости орбиты электронов) и строго циркулярной на его периферии. Поляризация СИ играет важную роль во многих прецизионных методах исследования материалов и структур микроэлектроники.

Все эти уникальные свойства синхротронного излучения позволяют поднять на новый качественный уровень субмикронную микротехнологию. Как сказано выше, испускание СИ происходит, когда релятивистические электроны вынуждены отклоняться от прямой линии движения. Обычно это делается путем применения магнитных полей. Отклоняющие (поворотные) магниты были первыми доступными источниками синхротронного излучения, поскольку они необходимы для удержания электрона на замкнутой траектории в накопительном кольце.

Основная характеристика излучения -- яркость (т.е число фотонов, излучаемых источником в единицу времени в единицу телесного угла в спектральной полосе ?щ/щ единицы его площади). Для увеличения выхода фотонов были созданы специальные устройства на пути электронов, составленные из ряда магнитов разноименной полярности и установленные на прямолинейном участке орбиты. В зависимости от величины магнитного поля эти устройства делятся на ондуляторы (слабое поле) и вигглеры (сильное поле) (см. рис. 5 и 6).

Рис. 5. Вигглер

Рис. 6. Ондулятор

Вигглер представляет собой магнит, создающий сильное поперечное магнитное поле, периодически изменяющее знак вдоль оси (рис. 5), причем среднее за период поле равно нулю. Вигглер устанавливается в прямолинейный промежуток электронного синхротрона, и ультрарелятивистский пучок проходит в нём по извилистой траектории, близкой к синусоиде, излучая фотоны в узкий конус вдоль оси пучка [14]. Магниты, из которых собран вигглер, могут быть обычными электромагнитами, сверхпроводящими, либо постоянными. Типичное магнитное поле вигглера -- до 10 Тл. Мощность получаемого синхротронного излучения -- до сотен кВт -- зависит как от тока пучка, так и от поля, а также от количества полюсов вигглера (от трёх до нескольких десятков). Типичный диапазон длин волн синхротронного излучения, генерируемого вигглером, -- от жёсткого ультрафиолета до мягкого рентгеная существуют вигглеры с энергией генерируемых квантов до нескольких МэВ.

Ондулятор, как и вигглер, представляет собой магнит с переменным в пространстве поперечным магнитным полем. Его можно представить себе как последовательность коротких дипольных магнитов, при этом полярность каждого последующего противоположна предыдущему (рис. 6). Вводится так называемый коэффициент ондуляторности

,

где B -- индукция магнитного поля,

л₀ -- период магнита. В практических единицах К = 0.9337 В (в Тл) • л₀ (в см).

Есть дополнительные особенности у синхротронного излучения, возникающего в каждом из перечисленных типов устройств. В виглере электроны удерживаются на круговой орбите и излучают СИ с непрерывным спектром частот, тогда как в ондуляторе электронный луч отклоняется на малый угол, и в результате интерференционных эффектов формируется очень яркий и квазимонохроматический свет (рис. 7). При нахождении в вигглере электроны попадают под действие сильного отклоняющего магнитного поля и излучают СИ большой яркости с непрерывным спектром частот, максимум которого смещен в область больших энергий. Отметим, что в области больших энергий фотонов (>60 кэВ) наиболее ярким из существующих источников синхротронного излучения является SPring-8 [14]. Для него на рис. 7 представлена спектральная яркость в зависимости от энергии фотона для различных выводных каналов (отклоняющий магнит, вигглер, ондуляторы) и в сравнении с яркостями излучения от Солнца и трубки рентгеновского излучения (рисунок взят из [12]).

Рис. 7. Зависимость спектральной яркости различных источников электромагнитного излучения от энергии фотона [12]

Синхротронное излучение обладает эллиптической поляризацией, знак которой меняется при переходе через плоскость орбиты вращения. Однако, так как в плоскости орбиты СИ полностью линейно поляризовано, а угол раствора у конуса, в котором сосредоточено излучение, крайне мал, в наших расчётах будем полагать, что поляризация фотонов линейная.

Как было сказано выше, СИ на выходе из устройства сосредоточено в узком конусе с углом раствора ~ г-¹. В частности, для вигглера Ди ~ K/г, Дш ~ 1/г (см. рис. 4). Обычно внутри этого конуса приводят дифференциальное спектрально-угловое распределение излучения по энергии и углам отклонения фотонов от оси пучка, т.е. распределением . Для идеального случая равномерного распределения тока по сечению накопительного кольца формулы для распределения фотонов приведены в [15]. Недавно проект Riken выпустил программу SPECTRA9.0 [16], позволяющую моделировать спектрально-угловые распределения СИ для заданных параметров ускорителя и вставного устройства. С помощью этой программы может быть получена величина дифференциального потока .

ядерный возбужденный обходной гамма излучение

3. Механизм обходных переходов

В этом разделе будут подробно рассмотрены характеристики всех переходов, использующихся в механизме обходного перехода в поле синхротронного излучения.

3.1 Кинетика обходных переходов

Введем обозначение W_ji = W_i>j для вероятности перехода ядра в единицу времени (скорости перехода) из состояния i в состояние j. Схема расположения уровней процесса «обходного» возбуждения ядерных изомерных состояний приведена на рис. 8.

Рис. 8. Схема возможных заселений изомерных ядерных состояний в процессе «обходного» перехода;, и -- основное, изомерное и активационное состояния соответственно.

Тогда заселенности состояний N_i (см. рис. 8) удовлетворяют системе кинетических уравнений:

(9)

где индексы отмечают: g -- основное состояние ядра, а -- активационное, m -- изомерное состояния.

Будем предполагать, что в начальный момент времени t = 0 основное состояние полностью заселено. Тогда начальные условия к системе кинетических уравнений (9) примут вид:

N_g(0) = 1, N_a(0) = N_m(0) = 0.

Переходы с нижних уровней на верхние могут происходить лишь под воздействием внешнего излучения, т.е. являются вынужденными. Переходы с верхних уровней на нижние могут быть как вынужденными, так и спонтанными. Будем обозначать вынужденные переходы индексом (ind), а спонтанные -- (s):

Решение системы (9) имеет вид:

Характерный вид зависимостей N_g, N_a, N_m от времени представлен на рис. (9).

Рис. 9. Зависимости заселенностей состояний N_g, N_a и N_m от времени

По истечении времени задействованные уровни достигают насыщения:

(10)

Скорость спонтанного перехода j>i связана с парциальной шириной уровня соотношением:

(11)

На практике обычно . Поэтому

и выражение для Д можно упростить:

Окончательно,

(12)

При условии показатель экспоненты в (12) можно считать малым в течение достаточно долгого времени. Это позволяет соотношение (12) упростить:

(13)

Таким образам, заселенность изомерного состояния N_m в начале производства изомера нарастает со временем линейно со скоростью

(14)

В соответствии с (12), время насыщения при условии принимает вид:

(15)

Как видно из (15), конкретные величины могут быть рассчитаны, если известны скорости всех г-переходов, обеспечивающих механизм обходных переходов.

3.2 Сечение обходного перехода

Если облучать образцы, содержащие интересующие нас ядра, г-излучением с энергией меньшей, чем энергия связи нуклона в ядре, то происходит возбуждение изолированных состояний. Их разрядка осуществляется путём испускания г-квантов либо с той же энергией, и ядро переходит в основное состояние (упругий канал), либо с меньшей энергией, и ядро оказывается в другом возбуждённом состоянии (неупругий канал).

Сечение неупругого рассеяния г-излучения с возбуждением изомерного состояния определяется сечением поглощения активационного уровня, умноженным на относительную вероятность перехода из начального состояния в изомерное [17], [18]:

(16)

где у₀ -- сечение поглощения активационного уровня, Г_т и ширины переходов из активационного состояния соответственно в изомерное и на все нижележащие состояния.

Из теории взаимодействия электромагнитного излучения с ядром известно выражение для сечения поглощения г-кванта индивидуальным ядерным состоянием (формула Брейта-Вигнера), которое в нашем случае может быть представлено в виде:

(17)

Здесь л -- длина волны излучения,

Г_tot и Г_ga -- полная и парциальная (для перехода в основное состояние) приведённые ширины активационного уровня;

Е_а -- резонансная энергия (энергия возбуждённого состояния);

J_a и J_g --спины активационного и основного состояний соответственно. Если другие спонтанные переходы, кроме переходов a>g, a>m, отсутствуют, то

Г_tot = Г_ga+Г_ma.

Обычно данные по периодам полураспада ядер путем г-переходов приведены с учетом процесса внутренней конверсии, т.е.

где -- период полураспада «чистого» г-перехода,

-- табличное значение, приведенное с учетом внутренней конверсии; б -- коэффициент внутренней конверсии. Для соответствующих ширин перехода тогда будем иметь

где -- ширина «чистого» г-перехода (без учета внутренней конверсии).

-- соответствующий этому переходу коэффициент внутренней конверсии.

Для вычисления коэффициентов внутренней конверсии существует программа BrICC (Band?Raman Internal Conversion Coefficients) [19], которую мы и будем использовать.

В данном исследовании будут рассматриваться только один активационный уровень, дающий максимальный вклад в процесс, и только прямой переход с активационного уровня на изомерный. Это обусловлено тем, что рассматриваются в основном низколежащие ядерные состояния, и между изомерным и активационным состояниями либо вообще нет других состояний, либо есть только одно.

Вид сечения, рассчитанного по формуле (17), приведён на рис.10. Сечение имеет резко резонансный вид. Применительно к рассматриваемому нами процессу итоговая формула для сечения гамма-активации у_т изомерного состояния через активационное состояние будет иметь вид (17), с заменой в числителе Г_tot на Г_тa. В практических расчетах потребуется вычисление интеграла от у_т по всему спектру частот внешнего электромагнитного излучения. В итоге получим (см. Приложение):

(18)

Рис. 10. Зависимость сечения возбуждения активационного уровня ядра от энергии налетающих фотонов

В наших расчётах для вынужденного перехода g>a будем использовать величину Г⁽⁰⁾ без учета внутренней конверсии. Это означает, что если ширина Г вычисляется по формулам Вайскопфа, то она берется без изменений, а если ширина Г берется из таблиц, то она умножается на . Для спонтанных переходов a>m, a>g Г всегда берётся с учетом внутренней конверсии. Т.е. если она вычисляется по формулам Вайскопфа, то результат требует последующего деления на фактор . Для смешанных переходов (типа Е2+М1) с коэффициентом смешивания д

Как видно из формулы (18), интеграл от сечения растет с увеличением энергии активационного уровня, поскольку его величина . Несмотря на то, что с увеличением энергии уменьшается длина волны л, быстрее растёт величина , так как увеличивается (в среднем при изменении энергии от 200 до 1200 кэВ Г_ga увеличивается на 2-3 порядка). Поэтому, чем выше активационный уровень, тем выше вероятность его возбуждения. Однако, высота уровня ограничивается возможностями современных синхротронов.

3.3 Результаты расчёта ширин переходов

В этом разделе был проведён расчёт ширин всех переходов, участвующих в «обходном» возбуждении изомерного уровня по механизму обходных переходов, и с учётом процесса внутренней конверсии. Результаты расчетов для всех отобранных ядер приведены в табл. 4.

Таблица 4

Результаты расчёта ширин переходов